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11.
用自行制备的多壁碳纳米管(CNTs)作为载体,制备一类负载型CNTs促进Co-Mo-K硫化物基催化剂,x%CoiMojKk/CNTs(x%为质量百分数).实验发现,在2.0 MPa、593 K、V(CO):V(H2):V(N2)=45:45:10、GHSV=2 400mLSTP.h-1.g-cat.-1的反应条件下,在11.6%Co1Mo1K0.6/CNTs催化剂上,所观测低碳醇合成的比反应速率达到0.77μmol-CO.s-1.(mmol-Mo)-1,是AC和-γAl2O3分别负载各自最佳Co-Mo-K摩尔组成及相应负载量催化剂(50.3%Co1Mo1K0.8/AC和26.1%Co1Mo1K0.8/γ-Al2O3)上这个值(分别为0.23和0.27μmol-CO.s-1.(mmol-Mo)-1)的3.35和2.85倍.对比研究显示,用CNTs代替常规载体AC和-γAl2O3并不引起所负载Co1Mo1K0.6硫化物催化剂上低碳醇合成反应的表观活化能发生明显变化.与AC或-γAl2O3负载的参比体系相比,CNTs负载的催化剂更易于在较低温度下还原活化,并促使工作态催化剂表面催化活性Mo物种(Mo4+)在总Mo量中所占份额明显提高;在另一方面,CNTs负载的催化剂展现出对H2更强的吸附活化能力,有助于在工作态催化剂表面营造较高稳态浓度吸附氢的表面氛围,于是提高了表面加氢反应的速率;这些因素对低碳醇合成反应活性的提高都有重要贡献. 相似文献
12.
强酸促进的Mo/HZSM-5基催化剂上甲烷脱氢芳构化研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研制出一种强酸促进的甲烷非氧化脱氢芳构化催化剂Mo-A/HZSM-5.在可比的实验条件下,其对甲烷的转化活性和苯收率比非促进的Mo/HZSM-5催化剂均提高约40%,且催化剂稳定性大为提高.实验结果揭示表面酸度,主要是表面B-酸位浓度,与甲烷的转化活性密切相关.本文认为在强酸促进的Mo-A/HZSM-5催化剂上,甲烷活化脱氢主要系经由B-酸助的C-H键异裂的反应途径,即:低价Mo物种则可能在稳定卡宾中间态,以及后续的齐聚、芳构化过程中起重要作用. 相似文献
13.
利用TEM和XRD对积炭的甲烷无氧脱氢芳构化W/MCM-22基催化剂及其参比样进行观测,结果显示。催化剂上的积炭主要是无定形碳,间或有为数甚少的碳纳米管或碳纤维,无可观量石墨状碳存在的XRD证据.利用氢氟酸溶液处理积炭的W/MCM-22基催化剂试样,溶解除去沸石分子筛基催化剂组分,后用溶剂CH2Cl2进行萃取分离.可得不溶性和可溶性两类碳沉积物,前占主体量,后占总积炭量不足10%;利用FTIR、MS和^1H NMR等谱学方法对积炭进行表征,结果表明,可溶性碳沉积物主要是一些分子量在523~745范围的饱和脂肪烃高聚物,不溶性碳沉积物主要为稠环芳烃大分子. 相似文献
14.
较系统地考察了原料合成气中H_2S含量对钼硫基催化剂K_2MoS_4/SiO_2和MoS_2/K_2CO_3/SiO_2上合成气转化活性和选择性的影响,首次发现,当原料合成气H_2S含量达到1.6%时,甲硫醇成为占绝对优势的主导产物,选择性达96C%,根据这类催化剂活性相(位)组成、结构的已有谱学表征结果,探讨了甲硫醇的生成机理。 相似文献
15.
考察甲烷在Ni0.5Mg0.5O催化剂上裂解生长碳纳米管(CNT)的本征动力学.在常压,540~640℃,GHSV=(2.0~9.0)×104mLh-1g catal-1.反应条件下,测得甲烷裂解转化率随反应温度、接触时间的变化,运用最小二乘法拟合求算出反应速率,进而建立反应动力学方程的幂函数模型,求得甲烷和氢气的反应级数分别为1.32和-1.41,反应活化能Ea为172kJmol-1,并根据实验数据验证了甲烷在Ni基催化剂上吸附、解离、脱氢的机理模型. 相似文献
16.
促进型甲酸甲酯氢解制甲醇铜基催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研制开发了一种耐CO低温高效四组分(Cu-Cr-Mn-Ni)改进铜铬催化剂,其原料合成气中CO允许含量可高达13V%;在常压,413K,原料气H2/MF=4/1(v/v),流速为1800mL/hgcatal.的反应条件下,MF转化率高达99.8%,甲醇选择性为99.9%(在相同反应条件下二组分的Cu-Cr催化剂上MF转化率仅为73.1%,甲醇选择性为98.0%),当向原料气中添加13.1V%CO时,MF转化率仍可以稳定达到95.9%,甲醇选择性为96.3%.实验结果表明,CO导致催化剂失活的重要原因之一是CO导致Cu+深度还原为Cu0,减少催化剂的活性中心 相似文献
17.
用自行制备的碳纳米管(CNTs)作为促进剂,制备一类共沉淀型CNTs促进Co-Cu基催化剂.实验发现,该类催化剂对CO加氢制低碳醇显示出异常高的转化活性和生成C2~4-含氧产物,尤其是丁醇(BuOH)和二甲醚(DME)的选择性;在Co3Cu1-11%CNTs催化剂上、5.0 MPa,573 K、V(H2)/V(CO)/V(CO2)/V(N2)=46/46/5/3,GHSV=10 000 mL(STP).h-1.g-cat.-1反应条件下,所观测到的CO转化率达到38.0%,是相同反应条件下不含CNTs的参比体系(Co3Cu1)上观察值(25.3%)的1.50倍;BuOH和DME成为两种最主要的产物,其C-基选择性分别达到45.0%和14.8%,两者的质量百分数合计占C1~4-含氧产物总量的~83%,展示其作为油品添加剂或代用合成燃料的应用前景.实验结果表明,对于CNTs促进的Co3Cu1体系,原料气中适量CO2的存在对CO的转化和含氧产物(尤其是BuOH)的选择生成有显著促进作用. 相似文献
18.
用自行制备的多壁碳纳米管(MWCNTs)作为添加剂,制备一类用于合成气制低碳醇的共沉淀型MWCNTs掺合的Co-Cu催化剂(CoiCuj-x%MWCNTs).催化剂组成的优化结果显示:MWCNTs的添加量及Co、Cu两种金属组分的相对含量(摩尔比)对低碳醇合成(HAS)反应活性和产物选择性的影响显著;MWCNTs的添加量以11%为佳,Co/Cu摩尔比以3∶1为宜.在所制备的Co3Cu1-11%MWCNTs催化剂上,5.0 MPa、573 K、V(H2)/V(CO)/V(CO2)/V(N2)=45/45/5/5和GHSV=10 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO的转化率可达39.1%,总(C1~8)醇和二甲醚(DME)的C-基选择性合计达到74.3%,C2~8-醇和DME的时空产率合计达1 072 mg/(h.g);在含氧产物中,S(C2~8-醇 DME)/S(MeOH)=17.8(C-基选择性比),展现其作为燃料油品添加剂的应用前景.催化剂的制备表征研究揭示,氧化态前驱物中高度分散的CuCo2O4尖晶石微晶相的形成对于营造/产生低碳醇合成所需固溶体型双金属CoiCuj催化活性位至关重要;MWCNTs促进的催化剂对氢吸附、活化的优异性能在促进催化剂活性和选择性的提高、以及抑制水煤气变换副反应等方面都可能起重要作用. 相似文献
19.
用Sc2O3作为促进剂,研发出一种高效新型Sc2O3促进的Cu-ZnO-Al2O3基催化剂(记为CuiZnjAlk-xScx),考察其对环己醇脱氢制环己酮的催化性能.实验结果显示,在组成经优化的Cu6Zn3Al0.7Sc0.3催化剂上,常压,523 K,n(C6H11OH)∶n(N2)=1∶19和空速(GHSV)=43 200mL/(h·g)的反应条件下,环己醇脱氢的转化率达53.7%,产物环己酮的时空产率为5 344mg/(h·g),这2个值均为不含Sc2O3的基质催化剂Cu6Zn3Al1的相应值(42.4%,4 222mg/(h·g))的1.27倍.催化剂的表征结果显示,Sc2O3的修饰调变作用可能是由于Sc2O3在ZnO晶格中高的溶解度.少量Sc2O3在ZnO晶格中的溶解在ZnO表面产生阳离子空位形式的Schottky缺陷,通过这些表面阳离子空位接纳Cu+离子使Cuy0-Cu+原子簇得以稳定化.这有助于抑制催化活性Cuy0纳米颗粒的团聚烧结,保持Cu组分的高分散度,于是显著地提高催化剂的活性和操作稳定性.该催化剂具有应用前景. 相似文献
20.
本文概述近10年来国内外在煤制合成天然气用甲烷化催化剂的研发动态,并报道本研究组在高效新型Ni-ZrO2基催化剂的研发进展. 相似文献