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Ru(OAc)_2(Ph_3P_2)和等摩尔的N,N-双-[邻-(二苯基膦苯甲基)]乙二胺(简称P_2N_2H_4)在四氢峡哺中回流反应,高产率地合成了新型四齿胺膦配位的Ru(OAc)_2P_2N_2H_4.红外光谱、核磁共振和结构测定表明该配合物具有反式的构型。P_2N_2H_4作为四齿的配体与中心钉原子配位。在温度30~70℃、氢压1.0~4.0MPa内。发现了Ru(OAc)_2p_2N_2H_4是比具有类似组成和结构的Ru(OAc)_2P_2N_2更有效的氢化催化剂。 相似文献
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在室温下,用UV-2100型紫外可见分光光度计考察各种pH值的缓冲液对Fe_4S_4簇合物中μ_3-S的破坏程度,藉此考察FeMo-co中μ_3-S的酸不稳定性.结果表明Fe_4S_4簇合物中的μ_3-S在pH2~3时最不稳定,极易受酸破坏;pH3~4时,Fe_4S_4簇中的μ_3-S受酸影响较pH2~3时小;pH4~5时,Fe_4S_4簇基本稳定,其中的μ_3-S基本不受破坏.结合蛋白环境对金属中心有巨大保护作用,在生物提取FeMo-co的过程中酸解对蛋白键合的FeMo-co骨架μ_3-S的破坏是很微弱的,但对裸露的或外围蛋白受到破坏的FeMo-co骨架μ_3-S的破坏却是相当大的. 相似文献
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采用催化剂反应性能评价的方法,对丙烷和丙烷选择氧化反应的有关中间体或其探针分子(如丙烯、异丙醇)在MoPO/SiO2和MoPTeO/SiO2催化剂上的反应行为进行了考察,用以探明Te组分的添加对丙烷选择氧化制丙烯醛的有关中间体转化为目的产物的作用.结果表明,Te的加入有利于中间体丙烯转化为丙烯醛. 相似文献
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沉淀法制备纳米氟氧化镧及其乙烷氧化脱氢性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用添加与不添加H2O2的NH3·H2O/NH4F沉淀法和机械研磨法等制备了系列三方和四方纳米LaOF催化剂,利用XRD、XPS、SEM、BET等实验技术对相关样品的物相、表面元素含量、颗粒度和比表面进行了表征,并对其乙烷氧化脱氢制乙烯性能进行了比较考察.结果表明,采用添加H2O2的NH3·H2O/NH4F沉淀法可以得到粒径为20~30nm,分布较均匀的三方LaOF,该催化剂在温度低于500℃时即具有较佳的ODHE反应性能. 相似文献
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分别用DV-X_α和薄膜层EHMO方法计算铁原子簇Fe_9、Fe_(15)和α-Fe(111)、(100)、(110)三个晶面的电子性质.在上述三个晶面中,(111)面表面原子的排列最为疏松,从态密度分析可知:(111)面表层d带最窄,费米能级附近总的态密度、d轨道态密度和dxz、dyz轨道的电子密度最高,有利于N_2的化学吸附与活化,从而对这三个晶面催化活性的差异作出了合理的解释. 相似文献
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甲烷氧化偶联催化剂和部分氧化反应机理的原位及非原位谱学表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用原痊红外和原位显微Raman光谱技术及XPS、吡啶(Py)吸附的漫反射UV谱、Py-TPD、CO2-TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联(OCM)反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察。在O2预处理和/或工作条件下的SrF2/La2O3,SrF2/Nd2O3,LaOF,BaF2/LaOF和BaF2/CeO2等催化剂上原位观测到超氧物种(O2^-),并在其中前4种催化剂上检测到O2^-物种与CH4反应生成的气相C2H4,CO2和表面碳酸盐等OCM反应主、副产物。这些结果为O2^-是相应催化剂上OCM反应的活性氧物种首次提供了直接的光谱证据。研究结果表明,催化剂的OCM反应性能与其表面酸碱性的强弱并无简单的对应关系。采用原拉时间分辨红外光谱和原位显微Raman光谱技术对SiO2和γ-Al2O3负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的研究表明,由CH4直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径,而燃烧-重整机理是Ru/γ-Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,反应条件下催化剂表面氧(O^2-)物种浓度的差异很可能是导致这两种催化剂体系上POM反应机理不同的主要原因,其本质可能源于Rh和Ru对氧的亲合力的不同。 相似文献