熔盐电解法制备PPy/3R-MoS2纳米片及对U(VI)吸附效果的研究

为提高水溶液中铀的分离能力,本文采用熔盐电解法制备3R-MoS₂纳米片,并用聚吡咯(PPy)对其进行改性,采用水热法合成了复合纳米吸附剂(PPy/3R-MoS₂)。在700 K温度下,以Mo丝为阴极,C棒为阳极,调节恒电流电位仪电流大小为2 A,对KCl–NaCl–Na₂MoO₄–KSCN熔盐体系进行恒电流电解1 h。待电解产物冷却至室温后,用去离子水洗涤过滤,在60℃下真空干燥2 h,得到3R-MoS₂纳米片。将制备的3R-MoS₂纳米片(1.0 g)分散在50 mL含PPy(2.34 mL)的去离子水中,加入10 mL(1 mol/L) FeCl₃溶液,在10℃下放置24 h。将反应后的样品在5000 r/min下离心20 min,用无水乙醇和去离子水分散两次后,在70°C下真空干燥2 h,得到PPy/3R-MoS₂纳米片。通过批次吸附实验,探究了制备的纳米片在不同pH、反应时间、U(VI)初始浓度和温度条件下对U(VI)的吸附效果,并利用SEM、HRTEM、XRD、FTIR和XPS对其进行表征。在不同实验条件下,与3R-MoS₂和聚吡咯(PPy)相比,复合纳米吸附剂(PPy/3R-MoS₂)对U(VI)的吸附能力增强。当U(VI)初始浓度为80–100 mg/L时, PPy、3R-MoS₂和PPy/3R-MoS₂的吸附均达到平衡,最大吸附量分别为30.9、58.7和200.4 mg/g。XPS和FTIR分析阐明了其吸附机理:1) 带负电的PPy/3R-MoS₂纳米片通过静电吸引捕获UO₂2+);2) 裸露的C,N,Mo,S原子通过配位作用与U(VI)络合;3) 络合物中的Mo将吸附的U(VI)部分还原为U(IV),再生了吸附位点,从而连续吸附U(VI)。具有高吸附容量和化学稳定性的PPy/3R-MoS₂复合材料的设计为放射性核素的去除提供了新的方向。     

氧化铁/活性炭复合吸附材料去除水中砷的研究

以实验室制备的氧化铁、经硝酸和草酸铁改性的活性炭12×40(AC 1)为原料,分别制成两种氧化铁/活性炭复合吸附材料(FeO/AC-H和AC/Fe2(C2O4)).通过X射线衍射仪、氮气吸附仪、扫描电子显微镜和X射线光谱仪进行吸附的表观特性和物化性能分析,结果表明,活性炭的表面物质有磁铁矿(Fe3O4)、磁赤铁矿(γ-Fe2O3)、赤铁矿(α-Fe2O3)和针铁矿(α-FeO(OH)),而且这些物质的存在对活性炭的比表面积影响不大.采用静态吸附实验方法,用AC 1,FeO/AC-H和AC/Fe2(C2O4)三种吸附剂吸附去除水中砷,获得了吸附等温平衡数据,用Langmuir模型和Fre-undlich模型进行回归分析.结果表明,FeO/AC-H和AC 1对As(Ⅴ)的吸附更符合Langmuir吸附模型,而复合吸附剂AC/Fe2(C2O4)对As(Ⅴ)的吸附比较符合Freundlich吸附模型.     

PAA水凝胶对FeCl3的吸附行为及动力学

利用水溶液聚合法制备聚丙烯酸(PAA)水凝胶,通过傅立叶变换红外分析(FT-IR)和扫描电镜(SEM)表征其结构特征,在20~40℃范围内,考察PAA高吸水聚合物对FeCl3的吸附行为.结果表明:PAA对FeCl3具有很好的吸附效果,室温,PAA对2 g/L FeCl3溶液的吸附2 min后即已基本达到平衡.PAA对FeCl3的室温吸附行为符合Freundlish关系,其平衡吸附量Γe=0.03ρ1.82g/g;吸附过程为一级反应,ln(ρ0/ρ)与吸附时间t呈良好的线性关系;PAA吸附FeCl3的反应速率常数为k=2.45×10-6exp(-Ea/RT),其吸附过程的表观活化能Ea=-22.586kJ/mol.     

GH-O型椰子壳活性炭低温吸放气特性研究

本文通过低温(18～22K),低压(10~(-5)～10~(-2)Pa)下,H_2在 GH-O型椰子壳活性炭上吸附等温线、吸附动办学特性和常温放气特性的实验研究,着重讨论了在实验条件下,GH-O 活性炭对 H_2的吸附容量、吸附热、吸附平衡时间和扩散系数 D 与活性炭的表面温度、表面覆盖度、空间压强等的变化关系.结果发现,H_2在 GH-O 活性炭上的吸附等温线符合弗洛德利胥方程;对 H_2的最大吸附量为170cm~3(STP)/g;吸附热由吸附量的10cm~3(STP)/g 的344J/mol(1440cal/mol)降到170cm~3(STP)/g 的238.8J/mol(1000cal/mol);吸附平衡时间 t_∞为2～5h;在(18～22K)时,扩散系数 D 约为10~(-7)cm~2/s 数量级.     

(Fe,Cr)_3O_4上CO、CO_2吸附性能的研究

本文用脉冲色谱技术和液氮冷阱分离技术研究了(Fe,Cr)_3O_4上CO、CO_2的吸附和反应性能。本文还用色谱法测定了吸附热。在(Fe,Cr)_3O_4上CO的吸附热为44.4千焦/摩(70—160℃),改变样品中的含铬量对CO的吸附热影响不大。CO_2的吸附热在低温区(76-155℃)为38.3千焦/摩;高温区(292.5—380℃)为32.6千焦/摩,但对缺氧表面可高达73.2千焦/摩(349—412℃)。这表明(Fe,Cr)_3O_4的表面状态不同,对高温区CO_2吸附热影响很大。     

磁性β-环糊精硅胶基吸附剂制备及吸附性能

为研究一种用于去除亚甲基蓝(MB)染料的环保、可循环利用,且具有优良吸附性能的吸附材料,采用溶剂热法结合溶液共混法合成磁性β-环糊精硅胶基吸附剂(m-Fe₂O₃/β-CD/SiO₂),利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、BET法对吸附剂进行表征。通过吸附试验研究吸附时间、溶液pH值、MB质量浓度、温度和共存离子对吸附剂吸附性能的影响。结果表明：m-Fe₂O₃/β-CD/SiO₂对MB的最大吸附容量为80.00 mg/g;其对MB的吸附与准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型有很好的拟合关系,吸附过程是均匀表面的单层化学吸附;经5次吸附-解吸附循环试验后,吸附剂的吸附容量为初次吸附容量的71.42%;该吸附剂用于湖水中MB的吸附分离获得了较好的结果。     

化学修饰型PRB反应介质草炭土的制备及性能

选用11种化学试剂对渗透性反应墙(PRB)反应介质草炭土进行修饰, 并分析吸附前后草炭土的微观结构. 结果表明： 经HCl,NaOH,CH₃COOH,Mg²⁺,Na₃C₆ H₅O₇和PO^3-₄修饰后的草炭土吸附总石油烃(TPH)的能力降低; 经Ca²⁺ ,Fe³⁺,Cu²⁺,乙二胺四乙酸(EDTA)和腐植酸修饰后的草炭土吸附TPH的能力升高, 其中, 经0.100 mol/L Ca²⁺修饰后的草炭土去除地下水中TPH为92.26%, 其吸附规律符合Langmuir等温吸附方程, 理论最大吸附量为2.04 g/g; 吸附动力学规律遵循准二级动力学方程, 吸附60 min后达到动态平衡; 草炭土通过物理吸附和化学吸附去除石油污染物.     

去除水体中F~-和SO_4~(2-)的吸附材料

选择火山渣、骨炭、粉煤灰和锰砂为吸附材料,考察其去除水体中F-和SO2-4的性能,并将火山渣和骨炭进行改性,研究其改性后的动力学规律.结果表明:火山渣和骨炭对F-的吸附量分别为0.092,0.041mg/g,对SO2-4的吸附量分别为5.72,3.99mg/g;粉煤灰和锰砂对F-的吸附量均低于0.020mg/g,均未吸附SO2-4;Al2(SO4)3可作为改性剂;经质量分数为10%的Al2(SO4)3联合热改性后火山渣对F-的最大吸附量为0.099mg/g;经质量分数为10%的Al2(SO4)3化学改性后火山渣对SO2-4的最大吸附量为5.93mg/g;二者动力学吸附规律均符合准二级方程.     

去除水体中F-和SO2-4的吸附材料

选择火山渣、 骨炭、 粉煤灰和锰砂为吸附材料, 考察其去除水体中F^-和SO^2-₄的性能, 并将火山渣和骨炭进行改性, 研究其改性后的动力学规律. 结果表明： 火山渣和骨炭对F-的吸附量分别为0.092,0.041 mg/g, 对SO^2-₄的吸附量分别为5.72,3.99 mg/g; 粉煤灰和锰砂对F^-的吸附量均低于0.020 mg/g, 均未吸附SO^2-₄;Al₂(SO₄)₃可作为改性剂; 经质量分数为10%的Al₂(SO₄)₃联合热改性后火山渣对F^-的最大吸附量为0.099 mg/g; 经质量分数为10%的Al₂(SO₄)₃化学改性后火山渣对SO^2-₄的最大吸附量为5.93 mg/g; 二者动力学吸附规律均符合准二级方程.     

纳米氧化锆-FA复合材料处理含Cr(Ⅲ)废水试验研究

为了高效解决Cr(Ⅲ)废水引发的环境危害,采用价格低廉、比表面积大的粉煤灰为载体制备粉煤灰/纳米氧化锆(FA-nZrO₂)复合材料处理废水,并进行了动态吸附试验及再生试验研究;同时,探讨了动态柱中吸附剂种类、反应层高度及进水水力负荷对Cr(Ⅲ)去除效果的影响,分析了其吸附机理并进行了动力学方程拟合﹒研究结果表明：FA-nZrO₂吸附剂吸附效果优于FA;用FA-nZrO₂作吸附剂时,在反应层高度为15 cm、进水水力负荷为2.935 m³·(m²·d)^-1时,对Cr(Ⅲ)吸附效果最好;Yoon-Nelson模型能够更好地拟合FA-nZrO₂吸附Cr(Ⅲ)的过程;FA-nZrO₂对Cr(Ⅲ)的去除效果包括物理和化学的协同作用;利用0.01 mg/L纳米二氧化锆明胶,以0.2 mol/L NaCl为洗脱液,对FA-nZrO₂进行3次吸附-脱附试验后,仍能保持较好的吸附能力.     

铁盐改性柚子皮对含铬废水的吸附性能

为探索生物质废弃物柚子皮资源化应用于含Cr~(6+)废水处理的可行性,研究采用以柚子皮为主要原料,通过调节柚子皮粉与改性剂FeCl_3的质量配比进行改性,将两者在常温下加水混合均匀后于(85±2)℃下烘干,粉碎后便可得到2种改性产物1号(FeCl_3质量分数为1%)和2号(FeCl_3质量分数为9%)。研究结果表明:1号产物对Cr~(6+)的最大单位吸附量为1.98 mg/g,吸附过程符合Langmuir吸附等温模型;而2号产物最大单位吸附量高达26.60mg/g,吸附反应动力学可用Freundlich吸附等温模型来描述;适当增大FeCl_3质量分数有利于提高改性柚子皮的吸附性能;改性柚子皮对Cr~(6+)的吸附去除可能是金属沉淀、静电吸附、絮凝作用和共沉淀作用的结果。     

吸附法去除低温水体中的磺胺类抗生素

针对畜禽养殖过程中使用磺胺类抗生素产生的水环境污染问题, 考察天然矿物材料(火山渣)与资源转化材料(骨炭和菌糠)对4种磺胺类抗生素磺胺噻唑（ST）、 磺胺甲基嘧啶(SM)、 磺胺二甲嘧啶(SM2)和磺胺甲恶唑(SMX)的去除效果及影响因素. 结果表明： 3种材料对磺胺类抗生素的吸附效果为: 菌糠>火山渣>骨炭; 当水体中4种抗生素的质量浓度均为5 mg/L时, 菌糠对其吸附率>80%, 吸附量为1.60 mg/g; 采用质量分数为10%的Al2(SO4)3改性火山渣和骨炭后, 二者对4种抗生素的吸附率>60%, 吸附量>0.24 mg/g; 最佳吸附pH值为4~6; Fe³⁺,Mn²⁺,NH⁺₄,Cl^-,硬度和碱度等对菌糠吸附磺胺类抗生素的吸附效果影响较大.     

太阳能工业副产二氧化硅对气态硅氧烷的吸附

利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、N₂吸附-脱附(BET)及接触角测试等手段对工业源SiO₂粉尘进行了表征，研究了其对生物气中六甲基二硅氧烷(L2)杂质气体的吸附净化功能.结果表明：该SiO₂粉尘主要由200～500 nm的异形珊瑚状粗糙颗粒构成，外观呈气凝胶状，表面疏水，比表面积(S_BET)为68.88 m²/g,平均孔径(D_aver)为9.12 nm,总孔容(V_tot)为0.32 cm³/g; SiO₂粉尘对L2的穿透吸附曲线呈“S”型，符合Yoon-Nelson模型方程，穿透时间(t_B)、穿透吸附量(Q_B)和饱和吸附量(Q_m)分别为2.03 min, 7.05 mg/g和10.12 mg/g,表现出良好的吸附性能，且具有较好的循环稳定性，经5次连续吸附-解吸循环后仍具有良好的吸附性能.     

钛锂铝水滑石/延迟焦的制备及其CO_2吸附性能研究

采用共沉淀法,以延迟焦(DC)为载体制备钛锂铝水滑石/延迟焦复合材料吸附剂(Ti_1Li_3Al_4/xDC,其中,x为钛锂铝水滑石与延迟焦的质量比),探讨该吸附剂的CO_2吸附性能。通过X线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、热重分析(TG-DSC)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等分析方法对复合材料结构、形貌、热稳定性、表面官能团等进行表征;考察x和焙烧温度等因素对复合材料CO2吸附性能的影响。研究结果表明:当x=3,焙烧温度为600℃时,复合材料Ti_1Li_3Al_4/3DC的CO_2吸附量最高,为58.2 mg/g,且10次循环后的吸附稳定性良好。     

火山渣吸附低温水体中SO_4~(2-)的效果

以火山渣为吸附材料,研究其对低温水体中SO_4~(2-)的吸附效果及影响因素.实验结果表明:火山渣对SO_4~(2-)具有较好的吸附效果;当SO_4~(2-)初始质量浓度为100~1 000mg/L时,吸附量随初始质量浓度的增加而增大;当ρ(SO_4~(2-))=1 000mg/L时,火山渣最大吸附量为6.24mg/g,平衡时间最短,为4h;吸附过程的最佳pH=7;Ca~(2+),Mg~(2+)对火山渣吸附SO_4~(2-)有一定促进作用,而Cl~-与NO_3~-具有抑制作用.     

Fe_3O_4/MWCNTs磁性复合材料制备及其吸附Pb~(2+)性能

采用蒸发酸纯化多壁碳纳米管(MWCNTs),共沉淀法制备Fe_3O_4/MWCNTs磁性复合材料.通过傅里叶红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)和磁性能检测(VSM)对合成的Fe_3O_4/MWCNTs磁性复合材料组成、结构、形貌、性能等进行表征,并对溶液中的Pb~(2+)进行吸附研究.结果表明:Fe_3O_4纳米颗粒成功嫁接到多壁碳纳米管的表面;Fe_3O_4/MWCNTs磁性复合材料具有超顺磁性,饱和磁化强度为50.10A·m~(-2)/kg,剩磁和矫顽力为0,可通过磁铁将Fe_3O_4/MWCNTs磁性复合材料从溶液中分离出来;Fe_3O_4/MWCNTs磁性复合材料吸附溶液中的Pb~(2+),开始的15min内吸附量达到43.57mg/g,6h后吸附达到平衡,平衡吸附量为50.28mg/g.     

聚乙烯亚胺改性MIL-101(Cr)及其吸附分离CH_4/CO_2特性

采用浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)负载到MIL-101(Cr)上。采用X线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、热分析仪(TG)和N_2吸附-脱附对改性MIL-101(Cr)吸附剂进行表征。测试改性MIL-101(Cr)吸附剂在101.3 k Pa、25℃条件下对CO_2和CH_4的吸附量,分析PEI负载量和CO_2吸附量与改性MIL-101(Cr)吸附剂的孔径、孔容、比表面积的关系。结果表明:与未改性的MIL-101(Cr)相比,PEI负载量为3.0 mmol的改性MIL-101(Cr)吸附剂对CO_2的吸附量由74.6 cm3/g提升到114.3 cm~3/g,对CH_4的吸附量由11.8 cm~3/g降至8.0 cm~3/g,改性MIL-101(Cr)吸附剂大大提高了CO_2/CH_4的分离性能。改性MIL-101(Cr)吸附剂在80℃、533.12 Pa条件下处理即可完全脱附再生,循环5次对CO_2的吸附性能基本不变。     

碳纳米管负载离子液体对铜离子吸附研究

采用浸渍法将手性离子液体1-乙基-3-甲基咪唑L-酒石酸盐(EMIML-Tar)负载到羧基化多壁碳纳米管(CNTs)上,对水溶液中Cu~(2+)进行吸附,考察了离子液体加入量、EMIML-Tar/CNTs吸附剂用量、Cu~(2+)初始浓度、pH、吸附温度、吸附时间对吸附性能的影响。结果表明,负载离子液体后能显著提高多壁碳纳米管对Cu~(2+)的吸附能力,当Cu~(2+)初始浓度为20 mg/L,吸附剂用量为25 mg,溶液pH为6.0,吸附温度为298 K,吸附时间为30 min时,EMIML-Tar/CNTs吸附剂对Cu~(2+)去除率达96%,吸附量为19.19 mg/g。应用2种动力学模型对吸附过程进行拟合,结果表明吸附过程可以很好地用准一级动力学方程描述。     

乙二胺修饰的吸附树脂合成及其对水中苯酚的吸附性能研究

以二乙烯基苯及丙烯酸甲酯悬浮聚合得到弱极性吸附树脂JL-1;利用树脂上残余的双健及氯甲醚进行付-克反应,得到比表面积更大同时含有氯甲基的树脂JL-2.利用树脂上残留的氯甲基和乙二胺反应,制得乙二胺修饰的碱性吸附树脂JL-3,树脂JL-1、JL-2和JL-3树脂内部孔径分布均以中孔为主.以树脂XAD-4为参考对象,研究了树脂对水溶液中苯酚的吸附和脱附性能,研究结果表明,树脂JL-1(321.85 m²/g)、树脂JL-2(397.8 m²/g)和JL-3(313.58 m²/g)对水溶液中苯酚的吸附性能均优于XAD-4(880.0 m²/g).树脂对苯酚的静态吸附动力学更符合准二级吸附动力学方程,树脂JL-1、JL-2和JL-3可以有效吸附水溶液中的苯酚.     

磷酸盐稳定钨锆复合氧化物载铂催化剂催化甘油氢解反应

用分步浸渍-焙烧法制备了不同含量磷酸盐稳定的钨锆复合氧化物载铂催化剂(Pt/phosphated WO3/ZrO_2)。采用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)和H2脉冲吸附等技术对催化剂进行了表征。用固定床反应器考察了催化剂催化甘油加氢制1,3丙二醇的反应性能。结果表明,随着PO_4~(3-)含量增加,Pt/phosphate WO3/ZrO_2催化剂比表面积呈先增大后减小的趋势,PO_4~(3-)质量分数0.8%的Pt/0.8phosphated WO3/ZrO_2催化剂比表面积达到最大值108 m2/g。适量引入PO_4~(3-)可增大催化剂总酸量,增强催化剂金属还原性,提高了催化剂H2吸附量,Pt/0.8phosphated WO3/ZrO_2催化剂H2吸附量达到最大值110.7μmol/g。Pt/0.8phosphated WO3/ZrO_2催化剂水热处理和反应前后比表面积基本没有变化,反应前后催化剂H2吸附量基本不变,Pt/phosphate WO3/ZrO_2催化甘油加氢稳定性较Pt/WO3/ZrO_2催化剂显著提高。