介孔硅铝酸盐材料的合成、 表征及催化应用

采用NaOH调节体系的pH值, 通过改变造孔剂柠檬酸的加入量, 制备了一系列新型介孔硅铝酸盐材料, 并利用X射线衍射(XRD)、 透射电镜(TEM)和N₂吸附脱附等进行表征, 同时分析了不同柠檬酸加入量对材料孔结构的影响.  结果表明： 合成材料具有蠕虫状内交联的介孔结构,   具有较强的酸性; 柠檬酸与铝物质的量比为13的样品在苯酚与叔丁醇烷基化反应中具有较高的催化活性和对2,4-二叔丁基苯酚（2,4-DTBP）的选择性; 较高的苯酚转化率和对2,4-DTBP的选择性主要归因于催化剂较强的酸性和较大的介孔孔径.     

铌掺杂二氧化钛介孔分子筛的合成及其光催化活性研究

以十六烷基三甲基胺为模板剂,钛酸正四丁酯为钛前驱体,草酸铌为铌的前驱体,用溶胶-凝胶手段,将铌元素引入到介孔二氧化钛体系中,制备出了介孔Nb2O5-TiO2复合氧化物.采用XRD、IR等表征手段对其进行表征,并以苯酚为目标降解物进行了光催化反应活性测试.结果表明:少量铌能进入TiO2骨架,样品保持介孔结构,当铌量进一步增加时,介孔结构遭到破坏;铌的掺杂并不能使介孔TiO2分子筛的光催化活性提高.     

新型介孔材料的热及水热稳定性

以柠檬酸为成孔剂, 正硅酸乙酯为硅源, 硫酸铝为铝源, 在水热条件下合成一种新型介孔硅铝材料, 并采用X射线衍射（XRD）和透射电镜（TEM）对样品进行表征. N₂吸附 脱附结果表明, 新型介孔材料在1 173 K的高温条件下焙烧5 h以及在沸水中分别处理48,96,192,288 h后, 样品依然保持较好的介孔结构, 表明样品具有较好的热及水热稳定性.     

四丙基氢氧化铵处理钛硅分子筛催化1-己烯环氧化

用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)处理钛硅分子筛(TS-1),处理后的钛硅分子筛作催化剂催化1-己烯发生环氧化反应.用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(UV-Vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附曲线(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP)对催化剂进行了表征.表征结果表明:样品的MFI结构没有被破坏;当TPAOH碱处理钛硅分子筛时,晶体内部部分硅溶解导致分子筛内部有介孔生成;随着四丙基氢氧化铵浓度的增加,分子筛中的骨架钛含量逐渐减少同时有非骨架钛生成.在催化1-己烯环氧化反应中,介孔的生成使处理后的钛硅分子筛活性和选择性得到明显改善.但是当介孔体积大于0.219,cm3/g时,由于骨架钛损失较多,1-己烯转化率和1,2-环氧己烷相对于1-己烯和过氧化氢的选择性都显著降低.     

碱处理法制备微孔-介孔ZSM-5分子筛及其在苯酚叔丁醇烷基化反应中的应用

首先,以微孔结构的ZSM-5沸石为前驱物,经碱液处理不同时间后与介孔模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合,水热处理后制备微孔-介孔ZSM-5分子筛,并用X射线衍射(XRD)、Fourier变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附和透射电镜(TEM)等方法表征微孔-介孔ZSM-5分子筛的理化性质.其次,将微孔-介孔ZSM-5分子筛作为苯酚叔丁醇烷基化反应的催化剂,利用苯酚转化率与2,4-二叔丁基苯酚的选择性测试所得材料的催化性能.结果表明:碱处理1h可获得微孔和介孔复合较好的ZSM-5,且该催化剂具有较好的苯酚叔丁基化催化性能,苯酚的转化率最高为86.2%,大分子2,4-二叔丁基苯酚的选择性可达57.9%.     

杂原子HMS介孔分子筛的合成及表征

以十二胺(DDA)为模板剂,正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,以硝酸铬(Cr(NO3)3·9H2O)为铬源,钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,偏铝酸钠(NaAlO2)为铝源,在一定条件下反应,分别制备了含杂原子Cr,Ti和Al的介孔HMS分子筛.采用粉末X-射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)、N2吸附—脱附及透射电镜(TEM)等手段对杂原子HMS分子筛进行了表征.XRD结果表明,Cr,Ti和Al杂原子分别嵌入到HMS分子筛骨架;N2吸附—脱附的孔径分布及TEM结果表明杂原子介孔分子筛孔径集中在4nm左右并具有蚯蚓状的孔道结构.     

钛掺杂有序介孔硅Ti-KIT-6的制备与表征

以三嵌段共聚物Pluronic P123和正丁醇为结构导向剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸丁酯为钛源,利用水热合成法制备钛掺杂KIT-6介孔分子筛.反应物TEOS,TBOT,P123,HCl,BuOH,H2O的物质的量比为1∶0.014~0.1∶0.017∶1.0~3.0∶1.31∶195.通过XRD,BET,FT-IR和UV-Vis表征制备得到的材料.结果表明,掺钛量对原立方相的骨架结构和结晶度的影响显著.同时研究了制备Ti-KIT-6(20)时盐酸加入量对其结构的影响.     

Al - MCM - 41介孔分子筛对镉离子吸附性能的研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,合成Al-MCM-41介孔分子筛,通过X-ray粉末衍射、氮气吸附-脱附等温线对样品进行了表征.采用Al-MCM-41为吸附剂,乙酰丙酮为螯合剂对含有二价镉离子的溶液进行了吸附实验,结果表明:Cd2 能定量吸附在Al-MCM-41分子筛上,静态饱和吸附量约为136.86 mg/g,吸附性能符合Langmuir吸附方程特征,并且随吸附液pH值的增大,Cd2 去除率也随之增加.Al-MCM-41介孔分子筛作为吸附剂,对处理有毒金属离子的废水具有积极意义.     

不同方法合成的ZrMCM -41介孔分子筛的物化性能

以硅酸钠为硅前驱物,硫酸锆为锆源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,分别通过微波辐射法和水热法进行ZrMCM -41介孔分子筛的合成.采用X射线粉末衍射、红外光谱、透射电子显微镜和比表面积孔径测定等测试手段对样品进行表征,同时研究了合成的ZrMCM -41介孔分子筛的稳定性.结果表明:采用两种不同方法所合成的样品都具有典型的MCM -41介孔分子筛结构,比表面积分别为891.96和830.35 m2/g,平均孔径为2.56和2.47 nm;所合成的ZrMCM -41介孔分子筛,经750 ℃焙烧3 h或经100 ℃水热处理6 d 后,仍然具有介孔结构,但介孔有序性变差.     

水浴条件下介孔硅铝分子筛的合成

以有机添加剂柠檬酸为成孔剂,在水浴条件下合成介孔材料.同时,考察了室温(25℃)、40℃和80℃水浴条件对介孔结构形成的影响.结果表明,80℃水浴条件能使硅铝前体缩合形成介孔结构.