羟胺促进柠檬酸-Fe~(2+)活化过碳酸钠降解三氯乙烯

研究了柠檬酸(CA)螯合Fe~(2+)活化过碳酸盐体系中投加盐酸羟胺(HAH)对三氯乙烯(TCE)的去除效果。结果发现,HAH能有效将Fe3+还原为Fe~(2+),强化TCE的去除效果。当TCE初始浓度为0.15mmol/L时,nSPC∶nFe~(2+)∶nTCE=5∶3∶1时,在CA浓度为0.5mmol/L条件下,HAH最佳投加浓度为1.5mmol/L,此时TCE去除率为99.6%。·OH对TCE降解的贡献度为79.2%,O-2·的贡献度为21.9%。HAH可减轻HCO-3对TCE降解的抑制效应,中间产物为甲酸、NO-2和NO-3。HAH利于SPC/Fe~(2+)/CA体系降解TCE,该结果可为实际TCE污染地下水修复提供技术支撑。     

Co~(2+)催化超声/H_2O_2降解环丙沙星

论文研究过渡金属离子Co~(2+)对超声/H_2O_2(US/H_2O_2)降解环丙沙星的催化效果,考察了Co~(2+)、H_2O_2添加浓度、反应温度及初始pH值等主要因素的影响。结果表明,Co~(2+)能够有效催化超声/H_2O_2体系降解环丙沙星,降解过程符合假一级反应动力学。H_2O_2浓度在4.0~32.0mmol/L,Co~(2+)浓度在25.8~96.8mmol/L范围,环丙沙星的降解率随H_2O_2和Co~(2+)添加浓度的增加而升高;温度对环丙沙星的降解影响较大,15℃~45℃范围,降解率随温度的升高而升高;初始pH值为3.0时环丙沙星的降解率最高。异丙醇的抑制实验表明,Co~(2+)增强环丙沙星超声降解主要在于·OH的氧化作用。HPLC谱图表明,环丙沙星在Co~(2+)/US/H_2O_2降解体系中主要生成三种产物,推断其通过两种途径进行降解。     

零价铁催化降解2,4-二叔丁基苯酚的试验研究

采用零价铁(Fe0)激活过硫酸盐(PS)产生SO-4·,氧化降解水中的2,4-二叔丁基苯酚(DTBP).通过改变零价铁初始投加量、PS初始浓度、初始p H值、温度等因素,探索这些因素对DTBP降解效果的影响,并且比较了紫外光(UV)、Fe0以及Fe~(2+)对DTBP的催化降解效果.结果表明:DTBP的降解速率随着Fe0投加量由0.5 mmol/L提高到4.0 mmol/L而加快,当投加量提高到5.0 mmol/L时则会发生抑制作用;当DTBP溶液中PS的浓度由0.125 mmol/L提高至0.500 mmol/L时能够加快DTBP的降解速率,但是进一步增大PS的浓度会使DTBP的降解速率先降后升;Fe0催化降解DTBP的速率随着溶液初始p H值的升高而逐渐减小;热激活PS体系中,提高温度对激活PS降解DTBP的效果有限,当温度升高至55℃时,60 min内仅有42%的DTBP被降解;当温度从35℃升高到45℃时,在热激活PS和Fe0/PS体系中,DTBP的降解速率均发生轻微的下降;相较UV和Fe~(2+),Fe0能够持续稳定地催化降解DTBP,在60 min内完成98%的最大降解率,且从经济性和节能方面考虑也占有优势.     

苯酚废水的光氧化降解研究

研究了UV/Fenton、日光/Fenton、UV/TiO_2和UV/Fe~(2+)等几种光氧化体系对模拟苯酚废水的氧化降解。结果表明,在上述几种光氧化体系中,UV/Fenton体系对苯酚的氧化降解能力最强,可很快地使苯酚矿化,日光/Fenton体系的降解能力次之;而UV/TiO_2与UV/Fe~(2+)体系对苯酚的降解效果较差。反应初始pH值与催化剂Fe~(2+)用量等因素对苯酚的降解均有很大影响,光Fenton反应体系中,pH值在3～4范围内,苯酚的矿化效果较佳,pH值超过此范围,矿化率则急剧下降;苯酚的矿化率随着Fe~(2+)用量的增加而逐渐增大,但当Fe~(2+)达到一定量时,再增加Fe~(2+)用量,苯酚的矿化率反而有所下降。     

Fe~(2+)/Na_2S_2O_8法去除水中四环素的实验研究

研究了二价铁活化过硫酸钠法去除水中四环素(TC)的影响因素与机理,为四环素类废水的治理提供了新方法。研究结果表明,水中TC降解率随Na_2S_2O_8浓度的增大而增大;随TC浓度的增加而减小;随Fe~(2+)浓度升高,TC降解率先增大再减小,说明过高浓度的Fe~(2+)对反应产生抑制作用。在初始条件TC浓度为10μmol/L,Na_2S_2O_8浓度50μmol/L,Fe~(2+)浓度50μmol/L,pH为3.4时,TC降解率可以达到92%。利用分子探针法证明了体系中产生的自由基为SO_4~-·和·OH,其中SO_4~-·为主要作用自由基。     

铈铁复合类Fenton反应去除邻苯二酚的性能及机制探究

研究了Fe~(2+)/Ce~(3+)/H_2O_2类Fenton反应体系去除邻苯二酚的性能.结果表明,在c(邻苯二酚)=10 mmol/L,pH=7及n(Fe~(2+))∶n(Ce~(3+))∶n(H_2O_2)=1∶2∶30的条件下,邻苯二酚的去除率可以达到85%以上,明显高于经典Fenton的去除率,且铈的加入改善了经典Fenton反应最适pH值在酸性范围内的缺点.通过对反应后生成沉淀物的FTIR和XPS表征,推测将Ce~(3+)引入经典Fenton体系后,其提高了HO_2·/O_2~-·的生成速率,进而促进了类Fenton反应中Fe~(3+)向Fe~(2+)的转化,进一步催化了羟基自由基的产生,从而有效提高了邻苯二酚的降解转化.此外,部分铁和铈在反应过程中形成的沉淀化合物也有助于邻苯二酚及其降解中间产物的吸附去除.     

亚硫酸钠-Fe(Ⅱ)-溶解氧对酸性紫FBL降解脱色的研究

以酸性紫FBL为降解目标,采用亚硫酸钠-Fe(Ⅱ)-溶解氧体系产生的硫酸根自由基(·SO4-)降解酸性紫FBL脱色,比较了不同体系的降解脱色性能,考察了pH值、Fe~(2+)浓度、SO_3~(2-)浓度、空气流量、酸性紫FBL的初始浓度对降解脱色的影响。结果表明,在最佳的实验条件为:pH=7.0,Fe2+浓度为0.75 mmol/L,SO_3~(2-)浓度为1.25 mmol/L,空气流量为0.70 L/min,污染物浓度为128 mg/L。经过40 min的降解脱色,酸性紫FBL溶液的脱色率可达到94%以上。     

掺Fe~(3+)的TiO_2制备及其可见光催化降解亚甲基蓝

采用水热法制备了TiO_2晶体粉末,用XRD对其结构进行表征,并研究了可见光照射下其催化降解亚甲基蓝的效果,分析了亚甲基蓝初始质量浓度、TiO_2用量、掺Fe~(3+)量、光照时间和溶液初始pH值等因素的影响.结果表明:所制备TiO_2晶体为锐钛型,在1.5mg/L的亚甲基蓝溶液中(pH=8),加入掺Fe~(3+)量0.8%(摩尔分数)制备的TiO_2粉末使其用量为0.6g/L,室温下可见光照(40W白炽灯)反应6.5h,亚甲基蓝的降解率达96.12%.降解过程可用L-H动力学方程描述,表现为拟一级反应,速率常数为0.373 3/h.     

Fe~(2+)激活过氧单硫酸盐去除水中氨氮分析

为了有效地去除水中低浓度氨氮,采用二价铁(Fe~(2+))激活过氧单硫酸盐(PMS)的新型高级氧化工艺,对水中氨氮的去除进行研究分析。考察不同初始p H、氨氮浓度(c(NH4+-N)0)、Fe~(2+)与PMS物质的量比(n(Fe~(2+))/n(PMS))及供电子剂对Fe~(2+)/PMS体系去除水中氨氮的影响。研究结果表明:随着p H降低,Fe~(2+)/PMS体系对氨氮的去除效果增强;增加n(Fe~(2+))/n(PMS)可以促进体系对氨氮的去除;随着NH4+-N初始浓度升高,氨氮的去除率呈现下降趋势。当p H=3,PMS初始投量为0.22 mmol/L,n(Fe~(2+))/n(PMS)为1:1,NH4+-N初始浓度为0.044 mmol/L,反应60 min时,氨氮去除率达到最大,为88.27%。另一方面,分别向Fe~(2+)/PMS体系投加单宁酸、柠檬酸、抗坏血酸和草酸等供电子试剂,可以促进体系对氨氮的去除效果,其中单宁酸对其促进效果最佳,使氨氮去除率提高2.60%。Fe~(2+)向Fe3+转化的效率极高,约为91.8%。Fe~(2+)/PMS工艺去除氨氮符合拟一级动力学模型。     

电化学联用技术降解活性蓝19染料的研究

采用活性炭纤维(ACF)阴极电芬顿和Ti/RuO_2-IrO_2(DSA)阳极间接氧化联用技术(EF-IE)对活性蓝19(RB19)染料废水进行降解研究,考察了不同反应条件对EF-IE联用技术处理RB19染料废水降解过程动力学的影响,并采用响应面优化法对运行条件进行优化。结果显示,当采用ACF+DSA时,RB19降解效果最好,降解过程符合准一级反应动力学模型;实验最佳条件是Fe~(2+)浓度0.92mmol/L,Cl-浓度12.14mmol/L,电流密度19.38mA/cm2。EI-IE联用技术是处理RB19的一种有效方法,通过响应面模型的研究,可以对EI-IE联用技术是处理RB19的结果进行预测。     

Fe~(3+)掺杂TiO_2溶胶光催化降解甲基橙动力学研究

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2溶胶和不同掺杂量Fe~(3+)/TiO_2溶胶,以甲基橙作为有机模拟污染物研究Fe~(3+)/TiO_2溶胶光催化甲基橙动力学行为和最佳降解条件.结果表明,掺杂Fe~(3+)与TiO_2的最适浓度比为Fe~(3+):TiO_2=0.1%,可将TiO_2的光催化效果提高到84.2%,影响降解因素依次为钛醇比Fe~(3+)浓度pH.光催化甲基橙降解过程符合Langmuir等温吸附方程;R~20.92的结果表明:该降解反应较符合准一级Langmuir-Hinshelwood方程.     

Fe~(3+)掺杂TiO_2溶胶光催化降解甲基橙动力学研究

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2溶胶和不同掺杂量Fe~(3+)/TiO_2溶胶,以甲基橙作为有机模拟污染物研究Fe~(3+)/TiO_2溶胶光催化甲基橙动力学行为和最佳降解条件.结果表明,掺杂Fe~(3+)与TiO_2的最适浓度比为Fe~(3+):TiO_2=0.1%,可将TiO_2的光催化效果提高到84.2%,影响降解因素依次为钛醇比>Fe~(3+)浓度>pH.光催化甲基橙降解过程符合Langmuir等温吸附方程;R~2>0.92的结果表明:该降解反应较符合准一级Langmuir-Hinshelwood方程.     

Fe6+对土壤中Cu2+浓度动态变化的影响

为了探究高铁酸钾(Fe~(6+))对于Cu~(2+)在土壤垂直方向上迁移时浓度的影响,采用土柱实验,通过加入薄层示踪剂(Cu~(2+)、Fe~(6+)),以研究Cu~(2+)溶液在下渗过程中浓度的变化,以及Fe~(6+)对其下渗过程中浓度变化的影响;同时探求高铁酸钾(Fe~(6+))对铜污染土壤进行修复时的最佳使用量和最佳作用时间。实验结果表明,Fe~(6+)十分显著地提高了土壤对于Cu~(2+)的吸附作用,有效地控制了Cu~(2+)在土壤中的向下迁移,Fe~(6+)作用于铜污染土壤的最佳使用浓度为100 mg/L,最佳作用时间为5 h。     

柠檬酸铁配合物催化氧化水体中的苯酚

研究了自制的柠檬酸铁配合物(Cit-Fe(Ⅲ))对苯酚的催化降解作用。在室温(20℃)和初始pH值7的条件下,进行了反应时间、催化剂配比和浓度、过氧化氢用量等影响因素试验,降解苯酚的最佳条件为催化剂配比为1﹕1,浓度为9 mM和H2O2浓度为1.8 g/L,反应20 min后,50 mg/L苯酚溶液的降解率达到93%。Cit-Fe(Ⅲ)具有良好的催化效果。     

CoFeMg氧化物纳米晶Fenton-降解亚甲基蓝的反应动力学

采用溶胶-凝胶法制备CoFeMg氧化物纳米晶,并用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)表征样品形貌,考察亚甲基蓝催化剂与H2O2的协同降解作用.采用稳态近似法研究氧化降解亚甲基蓝的动力学过程.结果表明:CoFeMg氧化物纳米晶和H2O2组成的Fenton反应体系可有效降解亚甲基蓝,当催化剂和H2O2的加入量分别为0.8g/L和2mmol/L,初始pH≈7.15时,亚甲基蓝的降解率为95%;与传统的Fenton反应体系相比,溶出铁的质量浓度降低为0.2mg/L;Fenton反应是羟基自由基(·OH)氧化降解有机物的过程,其反应可近似为二级动力学反应.     

超声强化海绵铁催化过硫酸钾降解磺胺嘧啶研究

本文研究了超声强化对海绵铁催化过硫酸钾(Ultrasound/Sponge Iron/Potassium Persulfate, US/SI/PS)降解磺胺嘧啶的效果,考察了过硫酸钾和海绵铁添加量,磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SD)浓度、初始pH、温度等因素的影响。结果表明,磺胺嘧啶浓度15 mg/L,溶液温度25℃,超声功率56 W,初始pH=9.0±0.1,过硫酸钾和海绵铁添加量分别为0.4 g/L和0.6 g/L,磺胺嘧啶30 min的降解率达到93.3%。US/SI/PS降解磺胺嘧啶的过程符合准一级反应动力学。US/SI/PS体系降解磺胺嘧啶为硫酸根自由基(SO_4~-·)和羟基自由基(HO·)的联合作用。海绵铁的重复性结果表明,使用三次后,磺胺嘧啶30 min的去除率仍保持在93%以上,XRD分析说明海绵铁表面产生的Fe~(2+)氧化物一定程度上保持了海绵铁的催化能力。     

用乙基紫和溴酸钾催化光度法测定痕量钒(Ⅴ)

研究了在盐酸介质中,利用钒(V)催化溴酸钾氧化乙基紫褪色反应,建立了催化光度法测定痕量钒的新方法。方法的线性范围为0.2～1.6μg/L,检出限量为0.2μg/L,钒的测定相对标准偏差为1.24％～2.78％。Mn~(2+)、Cu~(2+)、Fe~(2+)、Fe~(3+)、Cr~(3+)、Pb~(2+)的干扰为50倍,K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(3+)、Cl~-、I~-等100倍以上无明显干扰。本法可以直接用于水样测定。     

过渡金属离子协同紫外活化过硫酸盐

为研究不同过渡金属离子协同紫外(UV)活化过一硫酸盐(PMS)的能力,以Co~(2+)为基准进行Cu~(2+)、Mn~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)协同紫外活化PMS的对比实验。结果显示:Cu~(2+)、Mn~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)与单独紫外和单独PMS联合均不能有效降解目标物;与Co~(2+)/PMS/UV体系相比,Cu~(2+)、Mn~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)协同紫外活化PMS的能力高于Co~(2+),其中Cu~(2+)、Mn~(2+)和Fe~(3+)的协同能力高于Ni~(2+)和Zn~(2+);投加叔丁醇(TBA)和乙醇(EA)的实验发现,Cu~(2+)/PMS/UV、Mn~(2+)/PMS/UV和Fe~(3+)/PMS/UV体系中的主要氧化物是硫酸根自由基(SO_4~-·)和少量的羟基自由基(HO·)。Cu~(2+)/PMS/UV、Mn~(2+)/PMS/UV和Fe~(3+)/PMS/UV体系中AO7的降解过程均符合假一级动力学。紫外可见光谱图分析结果表明,Cu~(2+)/PMS/UV、Mn~(2+)/PMS/UV和Fe~(3+)/PMS/UV体系中AO7均被有效降解。M/PMS/UV对于染料类物质具有广泛的应用范围。     

磺化酞菁钴—细菌纤维素对苯酚的催化降解性能

采用负载型复合催化剂磺化酞菁钴-细菌纤维素(CoPcS/BC)催化降解苯酚,可以解决苯酚废水传统处理工艺中存在的氧化剂利用率低、催化剂循环性差等问题.探究氧化体系、CoPcS/BC用量、H₂O₂浓度、pH值和反应温度对苯酚降解的影响,考察反应动力学、CoPcS/BC的循环使用性能和苯酚催化降解产物,并研究CoPcS/BC+H₂O₂体系对多种酚类污染物的降解效果.实验结果表明,在CoPcS/BC用量为0.25 g/L、H₂O₂浓度为70 mmol/L、pH为3、反应温度为45℃时,该材料在60 min内对苯酚的降解率可达97.39%,降解过程符合一级动力学模型,且CoPcS/BC可循环回收使用. HPLC实验表明苯酚降解产物为草酸、丙二酸等小分子有机酸. CoPcS/BC+H₂O₂体系对多种酚类污染物具有较好的降解效果,具有良好的应用前景.     

基于罗丹明b类的Fe~(3+)荧光探针的合成及其性能研究

以2,6-吡啶二羰酰氯与罗丹明酰胺缩合反应的产物(BR)为荧光"关—开"型探针,研究了探针BR选择性识别Fe~(3+)的各种影响因素,建立了BR荧光检测分析痕量Fe~(3+)的方法.Job's Plot实验证明BR与Fe~(3+)的络合比为1∶2.且Fe~(3+)浓度在0~20μmol/L范围内与BR呈良好的线性关系(R~2=0.998),检出限为1.8×10~(-8)mol/L.