CO2和CO分子在五边形石墨烯表面的吸附行为

五边形石墨烯具有多种优秀的特性,其较大的比表面积和非直接带隙可能有利于气体分子的吸附. 本文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,逐步研究了两种常见的气体分子CO₂和CO在五边形石墨烯表面的吸附行为. 根据五边形石墨烯的结构特点,以及CO₂和CO的分子形态,CO₂总共有四种吸附方式,而CO则有六种吸附方式. 通过计算吸附能、电荷转移、吸附距离、能带间隙、电荷密度和态密度、分波态密度等指标,探究这两种气体分子不同方式的吸附情况. 结果显示,气体分子的不同吸附方式对吸附行为有明显的影响. 而且在同种情况下,CO普遍比CO₂分子有更好地吸附效果. 但由于气体分子与基底之间未能形成化学键,CO₂和CO在五边形石墨烯表面的吸附是比较弱的物理吸附.     

CO2/CH4在干酪根中竞争吸附的分子模拟

干酪根对甲烷和二氧化碳的吸附行为对页岩气的开采有着重要的意义。根据有机质结构特点,构建三维干酪根模型,采用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)方法和分子动力学方法(MD)研究CH_4和CO_2的气体竞争吸附行为。结果表明:1 CH_4和CO_2单组分吸附时吸附量随着压力的增大会增大,CO_2吸附会在较小的压力达到饱和。两种气体吸附符合Langmuir吸附规律,可以使用Langmuir方程进行拟合;2 CO_2和CH_4在干酪根中的吸附热均随着各自的吸附量先减小后在增大;3在相同的压力下,吸附选择性随着温度的升高而减小。在同一温度下,低压阶段,吸附选择性随着压力的升高而减小。由选择性数值看出,CO_2更易被干酪根吸附。     

MCM-41介孔分子筛吸附分离瓦斯组分的分子模拟研究

以自制的MCM-41介孔分子筛为原型,采用圆柱型孔结构模型对CH4,N2,CO2及其多组分混合物在MCM-41介孔分子筛上的吸附行为进行了GCMC模拟。探讨了单组分、双组分和三组分气体在吸附材料上的吸附量随吸附压力变化规律及吸附、分离特征。结果表明,3种组分在吸附材料上的最大吸附量分别为3.75,2.6和7.54mmol/g;CO2/N2,CH4/CO2和CH4/N2的最大分离系数分别为10.4,4.33和3.5.等摩尔3组分混合气体吸附时,CO2在吸附相中被浓缩,CH4和N2在气相中得到适当富集。     

烷烃在ZSM-5型分子筛中吸附的蒙特卡罗模拟

使用巨正则蒙特卡罗方法(GCMC)分别获得了甲烷和乙烷分子在ZSM-5型分子筛中的粒子云分布图和吸附等温线.从粒子云分布图上可以看出甲烷分子的吸附在直线型十元通道和S型十元通道内分布都比较均匀,而乙烷分子在S型十元通道内分布较少.从吸附等温线上可以得知这两种分子都可通过S型通道和直线型通道到达分子筛孔道内部;在较低压力下,分子筛对这两种分子就有较高的吸附量,并随着压力的增大而增大,在压力大于130 KPa时,甲烷的吸附量大于乙烷的吸附量.     

有机/无机复合材料吸附分离CO2的模拟研究

从烟道气中分离二氧化碳对于降低大气温室效应具有极其重要的意义。构造了由聚合物6FDA-1,5-NDA和多孔性二氧化硅组成的有机/无机复合材料吸附剂模型,并用GCMC方法模拟了烟道气[n（CO2）：n（N2）=15：85]在该材料中的吸附行为。结果表明,这种复合材料吸附剂对CO2的吸附量和选择性随着聚合物含量的增加而增加。在相对较低的温度下,复合材料吸附剂对CO2的选择性随压力的升高而缓慢下降,并趋向于一个平衡值;在高温下,吸附剂对CO2的选择性基本不随压力变化。在一定的吸附压力下,CO2和N2的吸附量均随温度的升高而快速下降,但CO2吸附量下降幅度比N2快,导致吸附剂对CO2的吸附选择性随温度的升高而下降。     

二元链状分子吸附的Monte Carlo模拟

在格子模型中，采用计算机模拟方法了二元链状分子系统在固体表面的吸附行为。从微观角度获得了系统在达到平衡之前的动态吸附过程，得到了链长不等的两种键状 固体表面附近的总链节浓度与吸附构型浓度的平衡分布。研究结果表明，开始时，短链分子优先被吸附，此后逐渐被长链分子所取代；长链分子的吸附更有利于系统的稳定。     

CO_2/CH_4在干酪根中竞争吸附规律的分子模拟

选取有机质作为研究对象,构建干酪根模型,采用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)方法和分子动力学方法(MD)研究不同摩尔分数、不同压力下CH_4和CO_2的气体的竞争吸附行为以及吸附引起的干酪根本体形变。结果表明:CH_4和CO_2单组分吸附时吸附量随着压力的增大而增大,CO_2吸附会在较小的压力时达到饱和,两种气体吸附符合Langmuir吸附规律,可以使用Langmuir方程进行拟合;在相同的压力和温度下,CO_2/CH_4吸附选择性会随着CO_2摩尔分数的增大而减小,CO_2更易被干酪根吸附;干酪根与CO_2有较强的相互作用,干酪根中不同的原子对吸附起着不同的作用;低压阶段吸附是引起体积应变的主要原因,高压阶段压力对体积应变发挥明显作用。     

页岩气开发中吸附 解吸过程的影响及 CO2 驱替页岩气的模拟研究

通过数值建模研究瞬时吸附模型与时间依赖模型对页岩气产量的影响,详细的分析了2种吸附-解吸模式的理论模型.通过ECIPSE进行了多重网格的建模,分别采用瞬时吸附、0.1、1、10、100d几种情况进行了研究,结果表明随着吸附-解吸时间的增加页岩气产量降低.针对近年提出的通过注CO2提高页岩气产量的问题,进行了模拟研究显示CO2注入到储层中后吸附到基质中被稳定的封存在页岩气储层中并且提高了页岩气的日产气量,从理论上验证了该增产方式的可行性.     

CO2分子的屈曲

用分子动力学方法模拟了CO2线形分子在纵向压力作用下的屈曲,与连续介质弹性稳定理论得到的计算结果一致.     

丙烯/丙烷在分子筛上吸附热力学的Monte Carlo模拟

运用Monte Carlo方法,模拟了300 K、101 kPa条件下丙烯(C₃H₆)和丙烷(C₃H₈)单组分以及二元混合组分气体在DD3R、ITQ-32、Si-CHA、Si-SAS、ITQ-12和ITQ-3共6种纯硅分子筛上的吸附过程。Si-CHA和Si-SAS分子筛对C₃H₆和C₃H₈单组分气体的吸附量较大。6种分子筛在300 K时的吸附等温线均属于Ⅰ类Dubinin-Radushkevich(D-R)型,揭示了吸附质在微孔内发生体积填充的过程,Si-SAS分子筛对C₃H₆的吸附量随温度升高而降低。Si-SAS分子筛对C₃H₆/C₃H₈二元混合物的C₃H₆吸附量为2.26 mmol/g,选择性为3.94,是分离二者的最佳吸附剂,进一步发...     

分子筛催化甲苯酰化反应研究

在对传统酰基化反应的催化剂改进中,HZ-1沸石分子筛显示了很好的催化性能.以甲苯为底物,分别以苯甲酰氯和苯酐为酰化剂,考察了在不同酰化剂下催化剂的催化性能,发现苯甲酰氯在此催化剂催化下显示了较高的反应活性和选择性.苯甲酰氯为酰化剂的最佳优化条件:甲苯和苯甲酰氯物质的量比为2.5∶1,四次交换的HZ-1沸石用量2g,反应温度130℃,反应时间15h,4-甲基二苯甲酮色谱收率可达94.8%;苯酐为酰化剂时,催化剂采用用量为2.5g的二次交换的HZ-1沸石,物料配比为4∶1,反应温度250℃,反应时间为5h,目标产物2-甲基蒽醌的色谱收率为65.09%,苯酐转化率为71.3%.两种酰化剂都具有很好的工业化前景.     

高纯相X型分子筛的水热合成与表征

目的 合成高纯相X型分子筛,并对其进行了相关表征.方法 在不引入有机胺模板剂的条件下,通过水热法合成了X型分子筛;考察了反应温度、反应时间对合成X型分子筛的影响,并利用XRD,SEM等技术对所得产物进行了相关表征.结果与结论 优化了X型分子筛的合成条件,最终在100℃下晶化4h,得到了相应产物;通过XRD,SEM等技术对其进行了相关表征,证明所得产物为高结晶度、高纯相的X型分子筛.该分子筛具有明显的异向生长的特点,呈现出大面积暴露（111）晶面的正八面体结构.     

椰壳制备空分炭分子筛的研究

提出了以椰壳为原料制备空气分离用炭分子筛的路线，并考察了不同工艺条件对炭化产物空分能力的影响，在体系中引入了适量的添加剂有助于改善粘接剂二次炭化中的调孔作用，用该法制备的分子筛的某些特征参数已接近进口分子筛的水平。     

ACF基复合分子筛制备工艺参数对产品性能影响

以ACF为原料,酚醛树脂为粘结剂,采用真空成型技术制备柱状或管状的ACF基复合分子筛材料（ACFCMS）,着重考察了粘结剂的用量及活化工艺条件对产品吸附性能的影响,用扫描电镜分析ACFCMS产品的表面形貌,用重量吸附法测定CO2在ACFCMS产品上的吸脱附能力,结果表明：粘结剂的用量对ACFCMS的吸附性能有较大影响,延长活化时间可以提高ACFCMS的吸附性能。ACFCMS对不同的吸附质具有不同的吸附能力,表现出一定的分子筛性能。ACFCMS中相邻的ACF在其接触点处由源于粘结剂的热解炭连接在一起,这斌予了ACFCMS产品独特的,有利于吸附质在其体相内快速流动的开放式孔结构。     

乙醇-水体系中SAPO-5分子筛的合成与表征

目的合成SAPO-5分子筛,并对其结构进行表征。方法以三乙胺为模板剂,在乙醇-水体系中进行合成,考察了晶化时间、HF用量以及醇-水比例对合成SAPO-5分子筛的影响,并利用XRD,SEM,吡啶吸附FT-IR等技术对所得产物进行表征。结果合成了具有较高长径比(a/c)的SAPO-5分子筛。结论在醇-水体系中,在HF作用下,SAPO-5分子筛的结晶速度明显减缓;SAPO-5分子筛其长径比随醇-水比例改变发生明显变化,所得的SAPO-5分子筛产生了一定的BrΦnsted和Lewis酸中心。     

Comparative research on the catalytic activities of different molecular sieves for acetalization and ketalization

Molecular sieves with different acidities and pore-sizes have been applied to catalyze the acetalization and ketalization of carbonyl compounds with glycol. A comparative research on the catalytic activities of the catalysts for certain reactions has been carried out to figure out the relationship between the characters of the catalysts and the activities. The results show that the pore-size of the molecular sieves is one of the most important factors that determine the catalytic activity. Appropriate pore-size is needed for the certain reaction.The acidity is another factor that affects the activities. They also have great effects on the recycled activities of the catalysts.     

高酸性ZrMCM-41分子筛的合成和表征

以硅酸钠为硅源、以硝酸氧锆为锆源 ,在接近中性的条件下合成出了Si/Zr比 2 0～∞的 ,具有高比表面和良好晶体性的含锆MCM - 41分子筛 .锆的引入使分子筛的B酸和L酸线性增加 .至少有大约三分之一的锆原子以 [(≡Si-O) 3Zr=O]-的形式处在表面或接近表面 ,在合成样品中它由钠离子补偿 ,经氢离子交换转变成酸性中心 .     

注CO_2提高普通稠油油藏驱油效率物理模拟试验研究

在开展注CO2提高普通稠油油藏驱油效率的可行性研究过程中,采用物理模拟试验的方法,通过对比模拟岩芯的驱油效率,评价了CO2的不同注入方式,改善不同储层特征的普通稠油油藏驱油效率的影响幅度。试验结果表明:注CO2能够提高普通稠油油藏的驱油效率;不同的CO2注入方式,对改善油藏的驱油效率影响幅度不同;采用CO2与水交替注入的驱替方式,驱油效果最好,同比水驱,能够提高普通稠油油藏的驱油效率10%～15%左右。该项研究可以为现场生产工艺设计提供技术参数。     

沸石分子筛主体-纳米客体复合材料的应用及研究现状

通过实例介绍了沸石分子筛主体-纳米客体复合材料在许多领域的应用及研究现状。