碳球粒径对Cu/C催化剂甲醇水蒸气重整反应性能的影响

将铜组分负载在不同粒径的C球表面,制得Cu/C催化剂,在对催化剂甲醇水蒸气重整反应活性考察的基础上,进行X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及原位红外表征.结果表明,铜的晶格应变随C球粒径增大呈现先增大再减小的趋势,且催化剂的催化活性与铜的晶格应变之间存在着近似的线性关系.铜的晶格应变增加,表现出对H_2和CO小分子吸附能力增强,催化剂还原变得容易.     

黄铜矿制备铜基催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究

以黄铜矿为原料,采用高温焙烧处理制备铜基催化剂用于催化甲醇水蒸气重整制氢反应,借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜、H₂程序升温还原、甲醇水蒸气重整制氢试验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪等对所制催化剂进行表征。结果表明,改变焙烧温度可调节铜基催化剂中铜位点的配位结构,黄铜矿在800℃下焙烧所得催化剂的催化性能最佳。     

CuO/ZnO/CeO 2/ZrO 2催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应机理研究

利用原位傅里叶变换红外光谱技术对CuO/ZnO/CeO2/ZrO2催化剂上的甲醇水蒸气重整制氢反应机理进行了研究.结果表明:甲醇水蒸气重整制氢反应主要由甲醇脱氢解离、甲酸甲酯转化和逆水气变换三个过程组成.副产物CO主要是由CO2和H2经逆水气变换反应而生成的,这是造成甲醇水蒸气重整后的CO含量总是低于热力学平衡浓度的原因.     

甲醇水蒸气重整微型反应器催化剂涂层的研究

为解决燃料电池氢源问题,针对甲醇水蒸气重整微型反应器,研究了一种新的催化剂涂层技术。结果表明：催化剂涂层与金属基体结合紧密,具有较高的比表面积。当温度为293℃,空速为4.14h^-1时,在环状微反型器中,测得甲醇的转化率为88.2％,未发现副产物甲酸甲酯、甲醛。100h的连续实验结果表明该涂层催化剂活性在反应开始40h之后基本保持稳定。     

制备条件对水蒸气重整甲烷Ni/ZrO2催化剂性能的影响

研究Ni/ZrO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当Ni负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随Ni负载量增加而增大,Ni负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用Ni或NiO的纳米粉体机械混合法制得的Ni ZrO2催化剂,因Ni纳米微晶发生部分团聚,催化剂活性相对于浸渍法制备的Ni/ZrO2低.     

Pt-Ni双金属催化剂的制备及其乙醇水蒸气重整制氢催化性能研究

通过水热晶化法合成了粒径可控的纳米级球状CeO_2,以不同粒径的CeO_2作为载体采用等体积浸渍法制备了一系列Pt-Ni/CeO_2双金属催化剂,并考察了其在乙醇水蒸气重整制氢(ESR)反应中的应用。采用XRD,SEM,N2吸附脱附和H_2-TPR表征手段对催化剂的理化性质、还原性能等进行了分析,并深入研究催化剂的催化性能。结果表明,以2Pt-6Ni/CeO_2(50nm)为催化剂,在反应温度为450℃、水醇摩尔比为6∶1的条件下反应10h后,乙醇转化率无明显变化,氢气选择性仍保持70%左右,副产物CO选择性仅为1.5%,还有微量的乙醛分子存在。这可归因于活性组分Pt和Ni间的高效协同作用:Pt可促进乙醇分解、脱氢;Ni组分除了较强的C—C键断裂能力外,对水煤气变换反应和甲烷重整也具有一定活性,可以降低产物中CO和CH_4的含量;同时,Pt的存在提高了Ni组分的分散度。此外,具有高氧活性的CeO_2也促进了乙醇水蒸气的解离,克服了金属表面积碳,与Pt,Ni间的交互作用一定程度上提升了催化剂的催化性能。     

Cu/ZnO/CeO2/Al2O3四元涂层催化剂甲醇水蒸气重整本征动力学

为建立微槽道反应器上Cu/ZnO/CeO2/A l2O3四元涂层催化剂的本征动力学模型,在微环状反应器中对甲醇水蒸气重整反应进行了研究。结果表明:该反应可以利用甲醇水蒸气转化反应和甲醇分解反应作为独立反应平行进行的模型表示。经过数学变换,利用线性最小二乘法确定了模型参数,并进行了F统计检验,验证了其合理性。所获的动力学模型可为甲醇水蒸气重整微槽道反应器的数学模拟和优化奠定重要基础。     

C12A7-K2O催化水蒸气重整生物油制氢

制备了C12A7-K2O和C12A7-O^-催化剂.比较了C12A7-K2O和C12A7-O^-两种催化剂对生物油进行催化水蒸气重整制氢的性能,结果表明C12A7-K2O的效果要明显优于C12A7-O^-.在750℃时用C12A7-K2O催化剂得到63.7%的较高氢气产率.钾的加入大大提高了催化剂生物油水蒸气重整制氢的性能.     

Ni/Al2O3、Co /Al2O3和Ni-Co /Al2O3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的性能

利用浸渍法制备Ni/Al2O3、Co/Al2O3、Ni-Co/Al2O3催化剂,考察催化剂对乙醇水蒸气重整反应的催化性能,对催化剂进行x射线衍射(XRD)表征.实验结果表明,Ni/Al2O3催化剂具有较好的低温活性,Co/Al2O3催化剂具有较高的氢气选择性和较低的甲烷选择性,而Ni-Co/Al2O3催化剂表现出良好的催化性能,有较高的低温活性,较高的氢气、二氧化碳选择性,较低的一氧化碳、甲烷选择性,450 ℃时乙醇转化率达到100%, 氢气选择性为79.8%,二氧化碳选择性为91.9%.     

Ni-Cu/AC催化剂的制备及其催化氧化甲醇羰基化反应性能研究

以活性炭为载体,采用硝酸镍浸渍液制备负载型镍催化剂Ni/AC。讨论了硝酸镍负载的最佳条件,并引入金属铜对催化剂进行改性。通过比表面积分析仪和扫描电镜SEM分析了催化剂的表面结构,并将两种催化剂应用于甲醇直接氧化羰基化合成醋酸的实验中。结果显示:制备催化剂的最佳条件为硝酸镍浓度1.0 mol/L、浸渍时间1 h、温度70℃、硝酸铜浓度0.1 mol/L;两种催化剂均具催化活性,双金属镍铜催化剂Ni-Cu/AC活性较高,催化作用下甲醇转化率可达15.7%。     

甲醇水蒸气重整制氢过程的优化分析

为强化甲醇水蒸气重整制氢反应过程,以出口甲醇转化率和氢气含量为目标考察了反应器中催化活性梯级分布和均匀分布对制氢效果的影响.利用计算流体力学软件FLUENT中的通用有限速率模型对反应器进行了二维数值研究.计算表明,可通过催化活性由低到高的梯级分布提高反应器出口甲醇转化率和氢气含量.与活性均匀分布相比,反应器中的冷点温差降低了10K,实验表明反应器出口H_2含量提高约8.5%,CO含量降低约0.19%.     

正丁烷水蒸气重整反应NiO/Si-Al催化剂制备

以开发液化石油气水蒸气重整催化剂为目的,利用沉淀法制备Si-Al系载体,并用浸渍法制备NiO/Si-Al催化剂.以正丁烷为模型化合物,在连续流动固定床反应器中考查了催化剂组成及制备方法对其性能的影响.通过XRD、TG-DTG、TEM、X荧光光谱等分析手段对催化剂进行了表征.实验结果表明,硅铝沉淀次序制备的催化剂优于铝硅沉淀次序;催化剂的焙烧温度对其活性有很大影响,773K焙烧时的催化剂活性要高于973K高温焙烧时的催化剂活性;催化剂失活的原因有催化剂积碳(片状积碳和须碳)和表面烧结而导致活性组分分散度下降.NiO/Si-Al催化剂适宜的催化剂床层温度为1023～1073K,并在水碳比为2.0的反应条件下仍保持较好的反应活性.     

Ni-Fe/坡缕石催化水蒸气重整杏核热解焦油制氢

以坡缕石为载体用共沉淀法制备了Ni-Fe/坡缕石催化剂,考察了不同煅烧温度、反应温度、水碳摩尔比条件下该催化剂对杏核热解焦油水蒸气重整制富氢气体的性能,采用扫描电镜、比表面积分析以及X射线衍射仪,对Ni-Fe/坡缕石催化剂进行了结构表征,并与其他3种生物质气化催化剂(石英砂,白云石,商业镍基催化荆Z409)进行了对比.结果表明,Ni-Fe/坡缕石催化剂具有良好的低温活性和抗积碳能力,在500℃、质量空速为0.62 h-1和水碳摩尔比为4.3的条件下,碳转化率达到了92.1%,在连续5 h的实验中未发现失活现象,而相同条件下Z409催化剂的活性寿命仅为90 min.     

Ni /半焦催化甲苯水蒸气重整反应的稳定性研究

为了研究生物质半焦负载镍催化剂(Ni/BC)在甲苯(生物质焦油模型化合物)水蒸气重整反应过程中的稳定性,进行了100 h稳定性评价实验,并将其与Ni/ZrO_2和Ni/γ-Al_2O_3等传统金属氧化物负载Ni催化剂进行对比,结果表明,Ni/BC稳定性优于Ni/ZrO_2,但劣于Ni/γ-Al_2O_3催化剂。利用热重(TG)、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等分析手段对反应前后的催化剂进行表征,结果表明,反应后Ni/BC催化剂表面积碳量高于Ni/ZrO_2和Ni/γ-Al_2O_3,且镍颗粒烧结严重,但是由于半焦具有较大的比表面积以及多孔结构,能够提供较多的活性位点,增强了催化剂的容炭能力。     

微型反应器中甲醇水蒸气重整制氢研究

为了强化甲醇水蒸气重整制氢过程,研制了一种集燃料预热、汽化、过热和重整反应功能于一体的微型反应器.实验考察了反应温度、水醇摩尔比、液体空速等对甲醇转化率、产氢率、反应器出口氢气和一氧化碳浓度的影响,建立了该反应器的数学和动力学模型并进行了三维数值模拟.结果表明,所建模型能较好地反映出反应器的性能,当反应温度、水醇摩尔比和液体空速分别为260℃、1.3、0.2 h-2时,产氢率达0.2 mol/(h·g),可为氢气利用率为80％、效率为60％的燃料电池提供10.2 W的功率.     

CeO2对甲醇水蒸汽重整反应催化剂的影响

研究了Cu/Zn/Ce/Al催化剂上甲醇水蒸汽重整反应，采用X射线衍射分析和程序升温 试验等技术对催化剂的物相结构和还原特性进行了探讨。结果表明：添加CeO2增加CuO的分散性，提高催化剂的稳定性。     

Ni– Cu/AC催化剂的制备及其催化氧化甲醇羰基化反应性能研究

以活性炭为载体,采用硝酸镍浸渍液制备负载型镍催化剂Ni/AC,讨论了硝酸镍负载的最佳条件,并引入金属铜对催化剂进行改性。通过比表面积分析仪和扫描电镜SEM分析了催化剂的表面结构,并将两种催化剂应用于甲醇直接氧化羰基化合成醋酸的实验中。结果显示：制备催化剂的最佳条件为硝酸镍浓度1.0 mol/L、浸渍时间1h、温度70℃、硝酸铜浓度0.1mol/L;两种催化剂均具催化活性,双金属镍铜催化剂Ni-Cu/AC活性较高,催化作用下甲醇转化率可达15.7 %。     

催化剂Ni-CeO2的制备及其在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能

以立方体和颗粒状CeO2为载体制备了Ni基催化剂，运用TEM，XRD，N₂物理吸附-脱附和H₂-TPD等对Ni-CeO₂进行了表征，在固定床反应器上评价了其催化CRM反应性能．催化剂回收并采用TG，TEM和拉曼光谱等进行了表征，评价了其烧结和积碳性能．结果表明：较颗粒Ni-CeO₂催化剂，具有特殊(200)晶面的立方体 Ni-CeO₂催化剂的催化活性和稳定性更佳．载体CeO₂立方体的形貌和特殊晶面对镍催化剂在甲烷二氧化碳重整反应性能具有良好的促进作用     

TiO2/AC复合催化剂的制备及光催化性能研究

以钛酸丁酯为前驱体,三乙醇胺为螯合荆,通过溶胶-凝胶法制备了TiO<,2>溶胶前驱体.然后,结合胶体浸渍-烧结法制得TiO<,2>/AC复合催化剂.主要讨论了制备过程中水,活性炭的预处理方式,以及不同烧结方式对复合催化剂光催化性能的影响.实验表明钛酸丁酯和水的质量比为17:1时制得的TiO<,2>前驱体与经HNO<,3...     

Pt/CNFs-rGO催化剂的制备及催化氧化甲醇的性能研究

利用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),采用静电纺丝和热处理结合的方法得到碳纳米纤维(CNFs),并将其混合作为催化剂载体。然后,以乙二醇为还原剂,采用一步微波法还原H_2PtCl_6的同时将GO还原为还原氧化石墨烯(rGO),得到Pt/CNFs-rGO复合催化剂。酸性条件下,用循环伏安法和计时安培法研究Pt/CNFs-rGO在甲醇电化学氧化中的催化性能。结果表明,与Pt/CNFs、Pt/rGO和商用Pt/C催化剂相比,复合催化剂Pt/CNFs-rGO对甲醇氧化有较高的催化性能,且mrGO∶mCNFs=4∶3时Pt/CNFs-rGO的催化效果最佳。碳纤维的引入可以提高Pt/rGO催化氧化甲醇的性能,其原因为CNFs的引入有效改善了石墨烯片层间的堆叠,从而提高了Pt粒子的利用率。