中国区域农田秸秆露天焚烧排放量的估算

算了中国区域农田秸秆露天焚烧排放的各种污染物的量. 由于秸秆被大量露天焚烧, 已在中国一些地区引起了严重的环境问题. 根据有关政府部门对2000～2003年全国粮食作物和经济作物产量的县级统计资料, 结合谷草比, 估算的秸秆年产生量约6亿吨/年, 其中水稻、小麦、玉米秸秆共占76%左右. 依据农村生活水平等基础资料, 得到了秸秆被露天焚烧比例的县级数据, 估算出了被焚烧的总量, 约1.4亿吨/年. 结合采用了公开发表文献和试验得到的排放因子, 估算了秸秆露天焚烧PM, SO₂, NO_x, NH₃, CH₄, BC, OC, VOC, CO, CO₂的排放总量和地区排放量. 其中的一些污染物排放量, 如BC, VOC, OC, CO, CO₂, 对全国总排放量的贡献已经非常明显. 以2003年PM的排放为例, 用0.2°×0.2°的网格图显示了排放的地区分布. 结果表明, 排放在地区间的分布极不均衡, 单位面积排放量较高的地区主要来自东部地区、东北地区, 从东北至华东呈带状分布. 最后, 给出了估算排放量的误差分析.     

中国地区陆地植被甲烷排放及其对对流层低层甲烷浓度的影响

甲烷(CH₄)既是重要的温室气体也是重要的化学活性气体. 有氧环境中陆地植被CH₄排放是CH₄源排放研究中的新发现, 对其进行研究有助于完善中国大气CH₄排放清单. 基于Keppler等的研究, 建立了适用于中国地区的陆地植被CH₄排放模式, 并且利用NOAA气象卫星AVHRR归一化差异植被指数(NDVI)计算得到的中国植被净第一性生产力(NPP), 对中国地区植被CH₄排放总量和空间分布进行了定量估计. 结果显示中国地区植被CH₄排放总量为11.83 Tg/a, 约占全部CH₄排放的24%; 其中森林是最主要的植被源, 约占总排放的43%. 进一步利用三维大气化学模式系统(MM5-CALGRID)探讨对中国地区对流层低层CH₄浓度的影响. 结果显示考虑陆地植被排放后, CH₄平均地面浓度增加了29.9%, 在云南南部变化高达69.68 μg/m³. 因此, 开展陆地植被CH₄排放研究对于正确估计中国CH₄排放对全球的贡献, 以及科学评估CH₄对全球及区域大气环境和气候变化的影响具有重要意义.     

中国东部表土总有机质碳同位素和长链正构烷烃碳同位素对比研究及其意义

中国东部较高空间分辨率表土总有机质(TOC)碳同位素, 以及从中抽提的来自陆生高等植物的具有明显奇偶优势的长链正构烷烃碳同位素, 具有一致的空间变化趋势和显著的正相关关系. 两者都在北纬31°~40°之间较为偏正, 而在该区域以北和以南都较为偏负, 这一结果与中国东部表土植硅体碳同位素研究结果是一致的, 共同指示了中国东部地区北纬31°~40°之间区域的水热组合条件较适合C₄植物的生长. 来自华北同一研究地点相同植被类型(草地)下的12个表土, 其总有机质碳同位素和长链正构烷烃碳同位素变化幅度都很小, 两者之间的差异也很稳定. 这些研究结果说明, 在中国东部地区, 表土TOC碳同位素和长链正构烷烃碳同位素可以同等有效的作为上覆植被中C₃/C₄植物比例的指示器. 同时, 中国东部表土两类碳同位素的对比表明, -22‰和-32‰可以作为纯C₄和纯C₃植被下表土长链正构烷烃碳同位素组成的端元值(C27, C29, C31加权平均值)而应用于估计历史时期C4植物的相对生物量贡献.     

卫星遥感监测中国地区对流层二氧化碳时空变化特征分析

利用北半球5个地面本底站和飞机观测CO₂浓度对AIRS(atmospheric infrared sounder)反演得到的对流层中层CO₂产品进行验证, 结果显示AIRS反演结果与地面观测和飞机观测结果一致性较好, 月平均偏差小于3 ppmv, 可以用于分析研究对流层CO₂的时空分布特征. 利用AIRS 近6年观测数据(2003年1月~2008年12月)分析研究显示: 北半球是CO₂的高值区, 且呈逐年增长态势. 其中, 中国地区的年增长率约为2 ppmv, 与美国、欧洲、澳大利亚、印度等地区相当, 略低于加拿大和俄罗斯. 由于自然条件和工业布局的影响, 中国地区对流层CO₂总体呈现北高南低的分布规律, 在35°~45°N形成4个高值中心, 云南地区为CO₂低值分布区. 中国区域对流层CO₂季节变化特征显著, 高值出现在春季, 低值出现在秋季.     

中国太行山东麓NOX 重污染成因分析

采用OMI/Aura 对流层NO₂ 柱浓度产品, 分析研究了中国太行山东麓(ESTM)地区NO_X 污染的季节变化特征. 研究结果表明, NO₂ 柱浓度夏季最低而冬季最高. 为了探讨该地区NO₂ 重污染的成因, 本研究采用第五代NCAR/Penn State 中尺度模式(MM5)对该地区风场进行模拟.MM5 模式模拟结果显示, 该地区的主导风向主要为东北风和西北风, 其次为西南风. 冬季代表月(2007 年1 月)中, 高NO₂ 浓度(大于50×10¹⁵ molec/cm²)主要发生在以下3 种风场类型: 辐合风场(5 天), 东北风(2 天), 静风(1 天). 尽管与其他发达地区相比, 该地区人为源NO_X 的排放强度相对较小, 但辐合风类型的频繁发生, 以及不利于扩散的地形条件, 导致了大气污染物的不断积聚, 从而形成高NO_X污染区. 此外, 当主导风向为东北风时, 特别是输送气流风速较大时, 可明显观察到从北京-天津-唐山地区向下风向ESTM 地区的长距离传输影响.     

中国黑碳气溶胶排放量及其空间分布

基于国家统计数据、国内最新实测排放因子数据和更符合中国实际情况的机动车排放因子模型计算了中国大陆(不包含港澳台地区)2008年黑碳气溶胶排放清单,并建立0.5°×0.5°的黑碳排放空间分布图.2008年中国大陆黑碳排放总量为160.494×104t.其中工业源和居民生活消费源是最主要的贡献者,分别为69.503×104和63.602×104t,占总量的82.9%;交通运输黑碳排放量为19.463×104t,贡献了总量的12.1%;但不同省市各行业源贡献比例差异显著,可分为工业源贡献区、居民生活源贡献区、工业源和居民生活源共同贡献区,以及交通源贡献区.从能源类型看,黑碳主要来源于煤炭和生物燃料燃烧,分别占51.0%和32.2%.黑碳排放空间分布不均匀,呈东高西低的趋势,与区域经济发展情况和农村人口密度一致;其中高排放量地区以全国总面积的5.7%贡献了总排放量的41.2%,山西、河北、山东、河南以及四川等地具有较高的排放量.     

过渡金属离子连接的2-D 层状夹心型锑钨酸盐的合成与结构表征

利用常规合成方法合成了1 个夹心型锑钨酸盐H_4.8{Mn(H₂O)₄}₂[{Mn(H₂O)₂}₂{Mn_2- (H₂O)₄}_0.8{W₂(H₂O)₂(OH)₂}_0.2(B-β-SbW₉O₃₃)₂]·16H₂O (1), 对其进行了红外光谱和热重表征, 并测定了晶体结构. 晶体衍射数据显示, 该化合物属于三斜晶系, P-1 空间群, a = 13.3636(17) Å, b = 14.1137(18) Å, c = 14.1369(18) Å, α= 95.989(2)°, β= 106.839(2)°, γ= 103.708(2)°, V = 2436.1(5) ų, Z = 1, R_l = 0.0652, wR₂ = 0.1564. 晶体解析表明, 化合物1 中夹心型锑钨酸盐多阴 离子通过过渡金属Mn²⁺离子共价连接成2-D 层状结构.     

长江下游悬浮物Sr-Nd 同位素组成的季节性变化与物源示踪

对长江悬浮物的物源进行示踪研究是认识长江演化、亚洲季风演化和青藏高原隆升的途径之一. 通过对长江下游南京段悬浮物的季节性采样, 系统地分析了悬浮物的Sr-Nd同位素组成. 结果显示, 长江下游悬浮物中酸不溶物的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr值在0.725352~0.738128 间变化,ε_Nd(0)值的范围为-10.55~-12.29, Sr-Nd 同位素组成呈现出明显的季节性变化, 夏季洪水期相对于非洪水季节有较低的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr值和较高的ε_Nd^N(0)值. 研究表明长江下游悬浮物Sr-Nd 同位素组成的季节性变化主要受物源变化控制. 在季风气候影响下, 长江上游地区物理剥蚀强度的变化是造成下游悬浮物Sr-Nd 同位素组成季节性变化的主要原因. 这一发现,为进一步应用Sr-Nd 同位素方法来研究地质历史时期长江沉积记录提供了重要的参考. 同时, 计算得出长江悬浮物酸不溶物Sr 和Nd 同位素组成的入海特征值为⁸⁷Sr/⁸⁶Sr= 0.728254,ε_Nd(0)= -11.26.     

西北地区居民生活碳排放结构及其影响因素

为揭示西北地区居民家庭生活碳排放现状与规律, 基于家庭生活碳排放相关数据的调查, 综合利用《IPCC国家温室气体清单指南(2006)》、《中国温室气体清单研究》、投入产出分析方法和生命周期评价方法, 对西北地区居民家庭生活碳排放情况进行了评估分析. 研究发现: 西北地区人均生活碳排放只有2.05 tCO₂/(人 年); 生活碳排放主要来源于煤炭、电力和食品消费, 化石燃料消费所产生的直接碳排放占39.29%, 电力等家庭消费活动所产生的间接碳排放占60.71%; 生活碳排放主要受地理环境、家庭规模、经济收入、年龄结构等因素影响, 不同省区和城乡人口之间的排放量存在一定差别.     

三维超分子结构多金属氧酸盐(H2en)3[(NiO6)Mo6O18(As3O3)2]Cl2·6H2O 的合成与结构表征

以Na₂MoO₄·2H₂O, Na₃AsO₃, NiCl₂·6H₂O, 乙二胺等为原料, 通过常温水溶液方法合成一例Anderson 结构衍生物(H₂en)₃[(NiO₆)Mo₆O₁₈(As₃O₃)₂]Cl₂·6H₂O (1, en = ethylenediamine),并对其进行了红外、紫外、热重、X 射线粉末衍射及X 射线单晶结构测定. 晶体结构测定表明, 化合物属于三斜晶系, P-1 空间群, 晶胞参数: a = 0.94190(6) nm, b = 1.08612(8) nm, c = 1.10976(8) nm, α = 95.6890(10)°, β = 92.6460(10)°, γ = 90.8800(10)°, V = 1.12828(14) nm³, Z = 1, R₁ = 0.0441, wR₂ = 0.1189. 化合物1 分子由一个[(NiO₆)Mo₆O₁₈(As₃O₃)₂]^4-阴离子, 2 个Cl^-离子, 3 个质子化的乙二胺和6 个结晶水组成. 杂多阴离子[(NiO₆)Mo₆O₁₈(As₃O₃)₂]^4-借助氢键与质子化的乙二胺及Cl^-离子相连构筑成三维超分子结构.     

采用离子热方法合成夹心型钨磷酸盐

采用离子热方法在离子液体[Emim]Br(1-乙基-3-甲基咪唑溴盐)中合成了夹心型的钨磷 酸盐H₃(Emim)₇[Ni₄(Mim)₂(PW₉O₃₄)₂]·4H₂O(1)(Mim 为乙基咪唑). 通过X 射线衍射、元素分析、 红外光谱、热重、XRD、电化学和光催化等对该化合物的结构和性质进行了测试和表征. X 射 线单晶衍射分析表明: 化合物1 属单斜晶系, C2/c 空间群, 晶胞参数: a = 35.584(7) Å, b = 14.513(3) Å, c = 24.423(5) Å, α= 90.000°, β= 101.38(3)°, γ= 90.000°, V = 12365(4) ų, Z = 4. 在化 合物1 的晶体结构中, 阴离子框架为2 个乙基咪唑分子修饰的有机无机杂化夹心型阴离 子[Ni₄(Mim)₂(PW₉O₃₄)₂]^10-, 而且多酸阴离子的表面氧原子与游离的抗衡阳离子1-乙基-3-甲基 咪唑之间存在着广泛的C-H···O 氢键作用, 进而构筑成为一个三维的超分子框架.     

低浓度乙炔对森林土壤硝化和矿化作用及微生物氮的影响

利用温带森林表层土壤, 研究不同低浓度乙炔对土壤硝化和矿化作用及微生物氮含量的影响, 同时评价异养硝化对N₂O排放的贡献程度以及离树干不同距离对其的影响效应. 结果表明, 在土壤含水量约为45%WFPS时, 与对照(无添加乙炔)相比, 10~100 Pa乙炔均使土壤N₂O释放量显著降低, 不同乙炔浓度间无明显差异; 异养硝化对土壤N₂O释放量的比例在21%~48%之间, 距针叶树干越远其比例越高, 而阔叶树土壤异养硝化比例与距树干远近无关. 在实验条件下10~100 Pa乙炔对森林土壤微生物氮含量、氮素净矿化量以及呼吸作用均无显著性影响, 而100 Pa乙炔能使土壤呼吸呈现降低趋势. 基于森林土壤对10 Pa乙炔降解快和实验操作的便宜性, 选择50 Pa乙炔可较方便研究森林土壤N₂O排放来源及其影响机制. 距树干相同距离, 阔叶树土壤N₂O和CO₂释放量均高于针叶树; 同一树种下距树干越远的土壤N₂O和CO₂释放量越低. 逐步回归分析显示, 土壤碳总量和水溶性有机碳含量以及pH变化可以有效解释土壤CO₂排放量的95%变化; 土壤总氮, 交换态铵和微生物氮含量可以有效解释所观测N₂O排放量的72%变化, 其中微生物氮含量能够说明土壤异养硝化的25%变化. 不同浓度乙炔干扰下森林土壤N₂O和CO₂排放量分别与土壤净硝化率有正相关性.     

MnCo2O4 的电性能及其对SUS 430 金属连接体的改性

采用溶胶-凝胶工艺制备MnCo₂O₄  尖晶石, 研究其导电性能, 并探索MnCo₂O₄ 涂层的最佳成膜工艺及其对固体氧化物燃料电池(SOFC)金属连接体SUS 430 中温氧化行为的影响. 利用XRD, SEM 及EDS 表征氧化物的相结构与微观形貌, 采用“四点法”测量MnCo₂O₄ 尖晶石的电导率及涂层合金表面氧化膜的面比电阻(ASR). 结果表明, MnCo₂O₄  尖晶石具有优良的导电性能, 其中温电导率比MnCr₂O₄ 尖晶石高约2 个数量级. 750°C 空气中的循环氧化动力学及 ASR 测试结果表明, 在还原气氛下煅烧成膜并随后在空气中预氧化为MnCo₂O₄ 涂层成膜的最佳工艺, 能最大程度提升SUS 430 合金的抗氧化能力, 并改善其导电性能及黏附性. MnCo₂O₄ 尖晶石为一潜在高性能SOFC 金属连接体涂层材料.     

磁暴期间环电流的纬向移动与倾斜现象

赤道环电流理论预言其水平分量磁扰在地面上的纬度分布, 有着以赤道面为中心按照地磁纬度余弦而递减的规律. 然而, 在地磁观测记录中发现, 磁暴期间最大水平分量下降不是发生在赤道地区, 而是发生在中低纬台站, 并且以这一非赤道地区的磁扰为强度中心, 两侧台站的磁扰记录呈现出余弦递减的规律. 上述观测事实暗示着赤道环电流的强度中心(投影纬度)不在赤道面上, 而是发生了整体倾斜或(和)纬向移动. 分析了2000~2004年间的11个大磁暴, 研究了环电流的空间分布特征. 结果表明, 环电流相对于磁赤道面发生倾斜, 倾斜角δ_t≈13~25°, 时常伴随纬向移动δ_s≈0~21.8°. 不同台站水平分量磁扰ΔH_k与纬度φ_k的规律可以表述为ΔH_k=ΔH_maxcos(φ_k-δ), 与观测结果符合较好.     

二甲醚发动机的新型可控预混合燃烧

提出一种二甲醚可控预混合新型燃烧(CPC)概念, 探索在发动机上实现无烟与超低NO_x排放的新途径. 采用电控低压喷射系统, 将燃料喷射到预混合室, 并由控制阀控制预混合气的形成及燃烧过程. 以单缸135柴油机为基础设计制作了试验装置. 初步试验表明: 在优化的发动机参数条件下, NO_x排放量低于 65×10^-6, 烟度为零. 燃烧过程分析发现, 控制阀对燃烧过程有着显著的影响, 是实现高效燃烧过程的关键.     

二聚结构[(CH3)4N]4[PW11O39H2La(H2O)4]2·3H2O的合成、结构及性质

以α-Na₇PW₁₁O₃₉·nH₂O, LaCl₃·7H₂O 和(CH₃)₄NCl 为原料, 利用常规水溶液方法合成了 2:2 型二聚的单缺位Keggin 结构稀土衍生物[(CH₃)₄N]₄[PW₁₁O₃₉H₂La(H₂O)₄]₂·3H₂O (1). X 射线 单晶衍射结果表明, 该晶体属三斜晶系, P-1 空间群, 晶胞参数: a = 1.35383(10) nm, b = 1.60687(12) nm, c = 1.86958(13) nm, α = 65.9630(10)°, β = 83.1650(10)°, γ = 83.6780(10)°, Z = 1, R1 = 0.0589, wR2 = 0.1447. 二聚阴离子{[(α-PW₁₁O₃₉H₂)La(H₂O)₄]₂}^4-由2个[α-PW₁₁O₃₉]^7-缺位阴 离子通过2 个[La(H₂O)₄]³⁺配离子连接形成, La³⁺离子占据[α-PW₁₁O₃₉]^7-阴离子的缺位位置, 采 用九配位单加冠四方反棱柱构型, 相邻的2 个单取代阴离子[α-PW₁₁LaO₃₉]^4-通过2个La –O_t –W 桥连成二聚物. 热重分析结果表明, 化合物1 在25～600℃范围内表现为两步失重; 循环伏安 行为表明, 化合物1 阴离子在pH 4.3 的水溶液中存在两步可逆的单电子还原过程.     

嫦娥一号干涉成像光谱仪数据TiO2 反演初步结果

反演月表TiO₂含量的分布对于月球科学研究和未来月球资源开采与利用具有重要意义. 利用干涉成像光谱仪数据对月表TiO₂ 反演进行了初步尝试, 获得了基于月球着陆点数据和月面真值的TiO₂ 反演公式. 将该公式应用于嫦娥一号干涉成像光谱仪数据, 获得了TiO₂ 在Apollo 16 登陆点附近高地、月球澄海MS2 地区的低钛玄武岩和高钛玄武岩等地区的局域分布特征. 经与Clementine UVVIS 数据反演结果进行比较, 嫦娥一号干涉成像光谱仪数据的TiO₂ 含量初步模型对于所研究的高地地区预测偏高0.7 wt.%左右, 对于月海低钛地区的预测偏高1.5 wt.%左右, 对于月海高钛地区的含量预测偏低0.8 wt.%左右.     

两个新颖的三维稀土多羧酸配位聚合物: [Ln(ox)0.5-(bta)0.5(H2O)2]n的水热合成、结构和荧光性质

采用水热方法合成两种混合多羧酸稀土配位聚合物[Ln(ox)_0.5-(bta)_0.5(H₂O)₂]_n (Ln = Sm (1), Gd (2) ) (ox = 草酸, bta =1,2,4,5-均苯四甲酸), 并通过元素分析、红外光谱、X射线单晶衍射及X射线粉末衍射(PXRD)对配合物进行了表征. 结构分析表明, 配合物1 和2属同构. 混合连接体1,2,4,5-均苯四甲酸和草酸连接相应的稀土金属离子, 形成复杂的三维网络结构. 此外, 还对配合物做了热稳定性和荧光性质的研究.     

天山北麓霍尔果斯背斜晚中新世以来翼旋转方式的生长

霍尔果斯背斜位于天山北麓新生代褶皱冲断带第二排背斜带的西段, 为走向近东西的断层相关褶皱. 在南北向穿过背斜的金钩河剖面中, 背斜南翼地层由走向东西、南倾55°的安集海河组(E_2-3a)、沙湾组((E₃-N₁)s)、塔西河组(N₁t)和独山子组(N₂d)下部等前生长地层, 以及相同走向、倾角从独山子组(N₂d)下部55°减小至倾角47°的西域组((N₂-Q₁)x)底部直至西域组顶部水平的生长地层构成. 背斜北翼被突破断层切割并受到拖曳, 呈直立或者微弱倒转. 在深部, 背斜基本对称, 核部为白垩系和侏罗纪煤系地层; 背斜南翼的前生长地层显示为产状稳定的南倾反射面, 生长地层显示为倾角向上逐渐减小的反射面, 整体呈扇形, 表明霍尔果斯背斜是南翼通过翼旋转方式生长的滑脱褶皱. 依据背斜的生长模型和磁性地层学约束的生长地层年龄, 霍尔果斯背斜南翼生长过程中吸收的平均地壳缩短速率为~0.46 mm/a, 平均构造隆升速率为~0.86 mm/a, 超过天山北麓晚新生代的平均沉积速率, 这与野外观察到的背斜顶部受到强烈剥蚀是一致的. 考虑到霍尔果斯背斜基本对称的几何形态及对突破断层影响的忽略, 背斜两翼在整个生长过程中共同吸收的地壳缩短应不小于~0.92 mm/a.     

Li2MgN2H2的电子结构、成键特性及贮氢热力学

采用第一性原理中交换关联势为RPBE函数的计算方法研究了Li₂MgN₂H₂的能量最低晶体结构构型. 在此基础上, 采用交换关联势为PW91函数和PBE函数的计算方法对该构型的精细结构进行了计算和分析比较, 并进一步应用PW91函数计算了Li₂MgN₂H₂的电子态密度、电子云空间分布、差分电荷密度分布和贮氢热力学反应焓. 结合上述计算结果, 分别对Li₂MgN₂H₂化合物的电子结构和成键特性进行了分析讨论, 并进一步分析了该材料的贮氢热力学性能.