燃煤残灰颗粒物中主量元素的粒径分布

在电加热沉降炉中进行了三个不同煤种的燃烧实验, 研究了主量元素Al, Si, S, P, Na, Mg, K, Ca和Fe在残灰颗粒物(>0.4 µm)中的粒径分布. 结果发现, 在所研究的粒径范围内, Al, Si的浓度随粒径减小而降低, S, P的浓度随粒径减小而升高, 而Na, Mg, K, Ca和Fe的分布没有一致的趋势. 研究显示描述痕量元素粒径分布的沉积模型对于主量元素也同样适用. 模拟结果表明难气化元素Al, Si的粒径分布主要受气化元素在颗粒表面沉积的影响; S和P主要发生气化, 表面凝结、反应或吸附等沉积过程决定了它们在颗粒物中的分布; Na, Mg, K, Ca和Fe在颗粒物中的分布机理相对复杂.     

燃煤纳米颗粒物的物化特性及其潜在健康危害

纳米颗粒物污染可能造成比粗颗粒更为严重的健康危害, 但是相关知识还十分缺乏. 利用低压撞击器将燃煤锅炉生成的纳米颗粒物细分成三个粒度段, 采用高分辨率场发射电子显微镜和XRF对其物化特性进行了表征. 结果表明燃煤纳米颗粒物主要为20~150 nm的一次颗粒及其聚结体. 无机纳米颗粒主要由无机成灰元素构成, 其聚结体的结构较紧密. 而有机纳米颗粒的主要成分为元素C, 其聚结体的结构较松散. 同一锅炉生成的纳米颗粒物具有相似的化学组成, 主要含S、难熔元素和碱金属/碱土金属元素, 还含有少量的过渡元素和其他重金属元素. 不同锅炉纳米颗粒物的生成量及其元素相对含量存在差异, 可能是使用了低NO_x燃烧器的缘故. 燃煤纳米颗粒物具有微尺度、高比表面积和复杂的化学构成等突出特点, 可能对人体健康产生严重影响.     

混煤燃烧对颗粒物生成特性的影响

燃煤过程中产生的细微颗粒物, 因严重威胁到人类的健康, 其生成和控制受到越来越多的关注. 混煤燃烧被认为是一种可有效减少电厂燃煤过程中细微颗粒物生成的控制手段. 将具有不同矿物组成的褐煤和烟煤进行不同混合比例(9:1, 7:3, 5:5, 3:7, 1:9)和不同燃烧气氛下(O₂/N₂和O₂/CO₂)的沉降炉燃烧实验, 通过对其燃烧生成的颗粒物进行质量粒径分布、生成浓度、元素组成和形貌成分等分析, 研究了不同燃烧气氛下混煤燃烧对颗粒物生成特性的影响. 煤粉燃烧生成的颗粒物由具有13级粒径分级功能的低压撞击器(LPI)进行收集. 研究结果表明, 两种实验煤粉混合燃烧后, PM1的生成相比于通过两种单一煤种加权平均得到的计算值有不同程度的减少, 说明来自不同煤种的矿物之间的交互作用抑制了燃煤过程中PM1的生成. 煤粉混合比例对PM1生成的抑制程度有重要影响, 在本实验研究中, 当褐煤与烟煤的混合质量比为7:3时, PM1的生成所受抑制程度最大. O₂/CO₂气氛对混煤燃烧过程细微颗粒物的生成特性有影响, 相比于O₂/N₂燃烧气氛, O₂/CO₂燃烧气氛下, 混煤燃烧后矿物交互作用减弱, PM1的生成所受抑制程度下降. 与计算值相比, 混煤燃烧后PM1中的Ca, Fe元素生成浓度和质量百分数均减少, 而PM₁₀₊中Ca, Fe, Si, Al元素生成浓度增多, 烟煤中所含的大量硅铝酸盐与褐煤燃烧过程中生成的含Ca, Fe等细颗粒物的交互作用是混煤后PM₁生成减少的主要途径.     

沙尘暴颗粒物表面的元素存在形态和组成

对北京沙尘暴期间和北京及沙尘暴源区内蒙古多伦地区常日气溶胶颗粒物进行了X射线光电子能谱(XPS)表面元素化学形态表征. 颗粒物表面铁主要以氧化物、硫酸盐、硅酸盐、FeOOH的形式存在, 还有部分附着、粘附在SiO2, Al2O3颗粒上. 颗粒物表面的硫主要以硫酸盐存在. Al, Si主要以Al2O3, SiO2的形态存在. 最重要的发现是在沙尘暴高峰过后的当天夜里和第二天, 颗粒物表面以二价铁形式存在的FeS和FeSO4高达44.3%和45.6%, 而以三价铁形式存在的Fe2(SO4)3由沙尘暴高峰期间的67.1%降为49.5%和48.0%. S和Fe在颗粒物表面都相对富集. 沙尘暴颗粒物整体样品中的Fe(Ⅱ)占总铁的1.3%~5.3%. 这些数据提供了气溶胶长距离传输中铁-硫耦合机制的重要证据, 进一步证实了沙尘暴对全球环境变化可能的重要影响.     

上海市灰霾天大气颗粒物浓度及富集元素的粒径分布

利用电称低压冲击仪(electric low pressure impactor,ELPI)在线监测上海市灰霾天和非灰霾天大气颗粒物浓度的粒径分布,并收集0.03～4.4μm粒径段的大气颗粒物.用同步辐射X荧光分析其中K,Ca,Ti,Mn,Cr,Ni,Cu,S,Cl,Zn,As,Pb和Fe等13种元素的粒径分布特征;以Fe为参比元素,根据富集因子定性确定各元素在灰霾天和非灰霾天的污染特征.结果显示,大气颗粒物的质量浓度在灰霾天显双模态结构,在非灰霾天显单模态结构;灰霾天大气颗粒物的粒子数浓度在0.07～0.3μm粒径段内出现明显的峰值.K,Ca,Ti,Cl,Mn,Cr,Zn,As,Pb在非灰霾天显单模态结构,在灰霾天除了K仍显单模态结构外,其余均显双模态结构;Ni,Cu和S在非灰霾天显双模态结构,在灰霾天除Ni出现三模态结构外,仍显双模态结构,但3个元素峰值在非灰霾天和灰霾天变化明显.K,Ca,Ti的富集因子在非灰霾天和灰霾天均为1左右,Mn,Cr的富集因子也小于10,表明K,Ca,Ti,Mn和Cr来自自然源;Cl,Pb,As,Ni,Cu,S,Zn的富集因子在非灰霾天和灰霾天均远大于10,且Ni,Cu,S,Zn的富集因子在灰霾天明显大于在非灰霾天的值.     

2000年我国沙尘暴的组成、来源、粒径分布及其对全球环境的影响

沙尘暴期间总颗粒物高达约6000μg.m^-3,比平日高近30倍,主要污染源元素As,Sb,Se的富集系数比平日更高,主要污染不仅来自于北京局部地区,而且来自于其长距离传输过程中的区域污染源,污染源元素Pb,Zn,Cd,Cu相比于平日富集系数下降,主要来源于北京地区自身Al,Fe,Sc,Mn,Na,Ni,Cr,V,Co等9种元素的富集系数均接近于1,主要来自于地壳源。S在沙尘暴中含量高达10μg.m^－3,比平常高出4倍,主要来源于长期传输过程中由气体到气溶胶的转化。沙尘暴饮食包含有大量的细粒子,粒径小于2．1和9．0μm的部分分别占总量的16．1％和76．9％,值得注意的是在沙尘暴中检测出Fe(Ⅱ）,Fe（Ⅱ）为大洋表层水带去可供生物吸收的营养元素Fe,从而导致表层生物二甲基硫排放的增加,大气中的铁和硫的相互耦合及其正反馈过程是值得进一步探讨的影响全球气候变化的重要机制之一。     

有限元法对正三棱柱吸声体的模态分析

文章利用有限元法分别对穿孔板和正三棱柱进行模态分析.在分析过程中,同时改变穿孔板和正三棱柱的板厚、穿孔直径、穿孔率和材料四个参数,通过参数的改变来分析比较固有频率变化和模态分布情况.研究结果表明:改变其中任何一个参数,吸声体固有频率随阶次增加而呈规律性变化,但模态分布变化不大.在改变板厚、材料、穿孔率时.自振频率变化均比改变孔径时变化大.     

民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放及其潜在健康影响

用于民用炊事与取暖的固体燃料燃烧过程排放大量的细颗粒物(PM_(2.5)),是造成大气及室内空气污染的主要污染源之一,尤其会给室内人员带来较大的健康风险.越来越多的研究表明,民用固体燃料燃烧过程中产生的细颗粒物从数浓度角度主要以超细颗粒物(PM0.1)为主.然而,目前民用固体燃料燃烧产生的超细颗粒物及其潜在健康影响尚未受到足够的重视,其排放与健康风险的评估一般包含在PM_(2.5)质量浓度评价中.本文简要分析了目前针对民用固体燃料燃烧中超细颗粒物排放的研究进展,包括燃烧过程中超细颗粒物的形成机制及排放特征.此外,本文还讨论了民用固体燃料燃烧导致的室内超细颗粒物污染引发的潜在健康影响,阐述了当前民用固体燃料燃烧的颗粒物污染与健康风险评价中仅使用PM_(2.5)质量浓度作为评价指标而未考虑超细颗粒物数浓度可能带来的问题,并在最后探讨了民用固体燃料燃烧超细颗粒物排放的控制与管理思路.     

有限元法对正三棱柱吸声体的模态分析

文章利用有限元法分别对穿孔板和正三棱柱进行模态分析。在分析过程中,同时改变穿孔板和正三棱柱的板厚、穿孔直径、穿孔率和材料四个参数,通过参数的改变来分析比较固有频率变化和模态分布情况。研究结果表明:改变其中任何一个参数,吸声体固有频率随阶次增加而呈规律性变化,但模态分布变化不大。在改变板厚、材料、穿孔率时,自振频率变化均比改变孔径时变化大。     

单个大气超细颗粒物源特征的同步辐射光源X射线探针初步研究

研究了单个大气超细颗粒分析靶样的制备方法, 在美国阿贡国家实验室APS同步光源的13-ID-C试验站, 用束斑为2 μm的X射线探针分析了不同污染源超细颗粒物, 得到了单个超细颗粒物的特征X射线谱. 实验结果表明, 来自不同污染源的超细单颗粒具有不同的特征X射线能谱. 这为单颗粒分析方法识别大气超细颗粒物来源提供了依据. 超细含铅颗粒物的分析暗示, 大气颗粒物中的铅污染是多源的, 除燃烧加铅汽油外, 燃煤和钢铁工业也是大气铅污染的排放源. 来自燃煤排放的超细颗粒分析提示, 燃煤超细颗粒物对人体健康具有更大的潜在危害.     

老化过程对大气黑碳颗粒物性质及其气候效应的影响

黑碳颗粒物是人类活动排放到大气中的重要温室物种,但对其气候效应的认知仍然存在很大的不确定性.老化过程对黑碳颗粒物性质的改变,是造成这种不确定性的重要来源.针对黑碳老化这一研究热点,本文综述了国内外基于实验室和外场研究的进展,从影响黑碳微观性质的角度出发,总结梳理了老化过程对黑碳混合态,包括形貌和化学组分的影响,并在此基础上,探讨了与气候效应相关的黑碳颗粒物的吸光性、吸湿性、云凝结核与冰核活性在老化过程中的变化.伴随着老化过程的进行,黑碳颗粒物由初始的外混态向内混态转变,形貌由枝杈状结构经填充-塌缩-持续被包裹的过程逐渐演变成近似球形的核壳结构.黑碳颗粒物中的化学组分在排放初期会受到共同排放组分的影响,并在老化过程中表现出二次组分增加的趋势.由于包裹物在黑碳外层的累积,老化过程会导致黑碳颗粒物吸光性的增强,但增强倍数受到包裹物厚度、形貌和化学组分的共同影响.并且,在讨论颗粒物群体的吸光增强倍数时,黑碳颗粒物之间混合态的非均一性也需要纳入考虑.老化过程会增强黑碳颗粒物的吸湿性与云凝结核活性,这与包裹物本身的性质密切相关,但相关的外场研究还十分缺乏.针对黑碳颗粒物是否具有冰核活性以及老化过程...     

燃煤PM_(2.5)的形成机理及控制方法

正我国是一个以煤炭为主要能源的国家,煤炭燃烧为我们提供必需的热源和电力的同时,也排放了大量的PM_(2.5)。如何从源头控制PM_(2.5)的排放,加大PM_(2.5)形成机理和控制技术的研究和开发,多学科交叉合作,对症下药,才是解决我国PM_(2.5)污染最根本的途径。2013年12月,我国100多座城市遭遇严重雾霾天气,尤其是江浙沪地区,12月初遭到史无前例的大规模、长时期雾霾侵袭。PM_(2.5)再次成为公众关注热点。它的消光作用是导致灰霾天气的罪魁祸首:它在大气中长时间漂浮和远距离迁移影响着人们的正常生活和工作;它可吸入肺的特点更危害着大家的身体健康。2013年9月10日,国务院印发了《大气污染防治行动计划》     

大气细颗粒物对大气能见度的影响

大气颗粒物污染是造成灰霾的主要原因.本文总结了大气颗粒物影响大气能见度的几个主要因素,即颗粒物的数浓度(或质量浓度)粒径分布、化学组分以及混合状态.我们认为,空气动力学粒径小于1μm的细颗粒物(PM1)是影响大气能见度最关键的大气成分.而要准确理解颗粒物的光学性质还必须结合颗粒物的化学组分及其混合状态来综合分析.     

珠江口悬浮颗粒物的吸收光谱及其区域模式

用定量滤膜技术测定了珠江口及临近海区总颗粒物光谱吸收系数a_p(λ)、非藻类颗粒物光谱吸收系数a_d(λ)和浮游植物光谱吸收系数a_ph(λ). 总颗粒物的吸收系数a_p(443)在0.04~1.82 m^-1间变化, 相应的a_ph(443))的变化范围为0.016~0.484 m^-1. 总颗粒物的吸收光谱有两种类型. 对于第1种类型, 总颗粒物吸收光谱与非藻类颗粒物吸收光谱相似, 吸收系数值随波长减小; 相反, 对于第2种类型, 总颗粒物吸收光谱与浮游植物色素吸收光谱相似. 非藻类颗粒物吸收光谱随波长增大而减小, 其波长变化规律可用指数率描述, 光谱斜率S的平均值为0.012±0.002. 非藻类颗粒物吸收占总颗粒物吸收的比例明显地随表层海水盐度增加而减小. 浮游植物色素的吸收明显地随叶绿素a浓度呈非线性增加, 其关系可用幂函数描述. 但是, 总颗粒物的吸收与叶绿素a浓度之间的相关性很弱. a_p(443)-chl a关系的离散性主要是由非藻类颗粒物的影响而引起的, 经非藻类颗粒物吸收校正后的a_ph(443)-chl a关系并不离散, 因此可以沿用类似于一类水体的模式, 但需要做参数调整. 浮游植物色素的比吸收系数不是常数, 它随叶绿素浓度的减小而增加, 浮游植物色素比吸收变化是目前生物-光学算法的一个噪声源.     

我国燃煤电厂砷的大气排放量初步估算

研究了不同燃烧条件下我国燃煤电厂砷的大气排放量, 采集和分析了高温和中、低温燃煤电厂的原煤、底灰、飞灰的砷含量, 对我国每年动力煤砷的排放量和排放率进行了初步分析和估算. 结果表明: 高温燃煤电厂燃烧1 t含砷5 mg/kg左右的烟煤, 排放到大气中的砷为0.40 g左右, 其排放率为7.70%左右; 中、低温燃煤电厂燃烧1t含砷5 mg/kg左右的烟煤, 排放到大气中的砷为0.15 g左右, 其排放率为2.97%左右. 中国火电厂动力用煤每年约6×10⁸ t左右, 主要为华北区和西北区的石炭~二叠纪的动力煤, 以含砷量为5 mg/kg左右计算, 则火电厂动力煤燃烧每年向大气排放砷约195.0 t左右. 煤中的砷在燃烧过程中大部分都可释放出来, 但燃煤释放出来的大多数砷又可被飞灰俘获, 燃煤电厂除尘设备在除尘过程中捕获了飞灰及飞灰俘获的砷, 从而减少了燃煤中砷向大气的排放量; 此外, 在研究燃煤电厂煤中砷的实际排放量和排放规律时, 以干法除尘电厂的飞灰计算更科学些. 湿法除尘过程中, 高温燃煤电厂燃煤飞灰中的砷约20%溶解到沉淀池的水中, 而中、低温燃煤电厂飞灰中的砷约有70%溶解到沉淀池的水中, 因此, 这是另一个不可忽视的环境砷的污染源. 实验室条件下, 煤灰化过程中砷的排放率高于燃煤电厂燃煤砷的实际排放率.     

冬季风输送大气颗粒物与东海赤潮的潜在关系

将大气科学的数值诊断与生物地球化学方法相结合, 在深入研究2005~2006年春夏季东海赤潮事件与气溶胶时空关系并对两个测点大气颗粒物(TSP)连续监测的基础上, 建立了季风与东海赤潮的潜在关系模型. 结果表明, 在研究年内东海的每一次赤潮均与随气流下沉的、来自西北(冬季风的方向)的气溶胶密切相关, 杭州和天台两地TSP中元素丰度与当地土壤背景有较大差异, 表明大气颗粒主要由冬季风带入, 大气颗粒物中铁和磷的含量呈显著相关性, 它们主要存在于颗粒间的胶结物中, 赤潮藻对铁和磷限制性吸收与光照强度有关. 这些研究结果为揭示东海赤潮频发机理提供了新的信息, 也为通过监测来自西北的气溶胶和垂直气流来预警预报东海赤潮提供了科学依据.     

中国区域主要颗粒物及污染气体的排放源清单

利用政府部门公布的最新数据, 包括社会-经济数据、化石燃料和生物质燃料消耗数据等,同时采用一些新的、中国特有的排放因子, 计算了中国大陆2007 年高时空分辨率的颗粒物及污染气体的排放源清单. 计算的年排放量分别是: PM_2.5 1321.2 万吨, BC 139.9 万吨, OC 294.6 万吨,SO₂ 3158.4 万吨, NO_x 2324.8 万吨, NH₃ 1601.7.0 万吨, CO 16485.6 万吨, VOCs 3546.4 万吨. 计算出的全国和各地区的排放量采用0.5°×0.5°的网格来图示, 表明沿海地区及部分中部地区的排放强度明显高于西部地区; 部分污染物的排放具有较强的季节性, 主要是由于自然因素及居民采暖、农业秸秆的露天焚烧的季节性等所致. 分析对比表明, 本文计算的排放结果与其他清单基本相当, 但在不同污染物分类别的排放量上则不尽相同; 估算误差相对以往清单小.     

燃煤粒度对循环流化床锅炉燃烧的影响

根据工作实践,研究了燃煤粒度对循环流化床锅炉燃烧的运行影响,作出具体的实践证明.     

用扩展X射线吸收精细结构谱研究大气颗粒物中铁的种态

大气颗粒物中元素的种态研究, 对于毒性评价、污染形成和污染来源的探索等有重要意义. 采用基于同步辐射的扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)谱研究了大气颗粒物中铁的种态. 对EXAFS谱进行回归分析, 在不破坏样品的情况下, 可定量计算混合物的化学组成. 配制了一系列混合参考样品, 以观察化学组成对EXAFS谱的影响, 证明该方法有好的精确性. 采集了上海市不同地区不同粒径的大气颗粒物样品, 将它们的EXAFS谱进行回归分析, 得到样品中铁的化学组成. 结果表明, 样品中铁主要由Fe₂O₃, Fe₃O₄和Fe₂(SO₄)₃组成, 它们的比例在不同样品中有一定差别, 初步考察了不同样品中这种组成的变化. 用质子激发X射线分析法测定了样品中的铁浓度, 观察到钢铁工业区的大气颗粒物样品比其他地区的样品不仅铁浓度高得多, 而且化学组成也有一定差别.