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1.
从实验和理论两方面研究了超快激光脉宽对强激光场中甲烷离子解离的影响. 所用飞秒激光波长是800 nm, 峰值强度是8.0´ 1013 W/cm2. 解离初级碎片离子CH3+ 的相对产量随脉宽增加而增加, 当激光脉宽大于120 fs时趋于饱和. 在理论方面, 我们运用场致解离模型和准经典轨线方法计算了甲烷离子的解离几率; 另外还在分子的取向效应和激光强度空间分布两方面对解离几率进行了修正. 修正后的结果表明甲烷离子C—H键解离至少需要23 fs, 并在100 fs以上脉宽时饱和. 理论结果与实验观察大致相符. 相似文献
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在约1012 W/cm2激光功率密度条件下, 观察到了氨在532 nm纳秒激光下的库仑爆炸现象, 其主要高价产物离子为N3+和N2+, 平动能分别为110及50 eV. 这些高价离子被认为是团簇内部电子经过逆韧致吸收加热后碰撞电离产生. 通过协方差分析技术研究了产物离子Nq+ (q = 2, 3), H+, 团簇(NH3)nH+ (n = 2~14)离子之间的相关性, 发现高平动能的氢及氮的高价离子来源于同一爆炸过程, 而低平动能的氢, 团簇离子等可能来源于多光子电离解离过程. 相似文献
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C2H2, C2H4和C2H6在强激光场中的场致电离 总被引:1,自引:1,他引:1
运用HOMO场致电离模型, 分别计算了C2H2, C2H4和C2H6分子在不同强度激光场中的隧道电离几率, 得到了3种分子发生场致电离的理论计算电离阈值. 利用飞行时间质谱, 进行了C2H2, C2H4和C2H6分子在脉宽为100 fs, 波长为800 nm, 激光功率密度为1013~1014~ W/cm2的激光脉冲下的电离实验, 得到了3种分子在强场发生电离的实验电离阈值. 实验结果与计算结果符合得较好, 说明HOMO场致电离模型可以较好地模拟多原子分子在强激光场中的电离行为. 相似文献
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微囊藻毒素产生过程中氮素作用的同位素示踪研究 总被引:2,自引:0,他引:2
水华毒藻和藻毒素污染是目前水体富营养化治理与控制中的重要水质问题. 为了探索氮素对藻毒素产生过程的影响, 利用15N同位素示踪技术研究了无机氮在微囊藻毒素(Microcystins, MCs)生物合成过程中的作用. 纯种铜绿微囊藻室内同位素示踪培养实验和MCs分析结果发现, 15NO-3标记组可有1~3个15N原子引入LR型微囊藻毒素分子(Microcystin-LR, MCLR), 其中引入2个15N的概率最大; 15NH4+标记组可有2~4个15N原子引入MCLR分子, 引入3个15N的概率最大; 且来自NH4+态氮的15N比来自NO3-态氮的15N在MCLR分子中有更多的结合位点. 这说明, NH4+态氮和NO3-态氮对MCLR的生物合成都具有重要的、直接的贡献, 但NH4+态氮的存在更有利于微囊藻产生MCLR. 因此, 在富营养化水体藻毒素污染预防和富营养化控制中, 不能单独强调磷素的突出作用, 氮素控制特别是氨氮控制应引起足够重视. 相似文献
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激光直接溅射样品产生了系列Ge2Cn±和个别GeCn+锗/碳二元团簇离子, Ge2Cn+系列质谱峰的相对强度没有明显的强弱变化规律, 而Ge2Cn-系列具有一定的奇偶性. 采用B3LYP方法对GeCn, GeCn±, Ge2Cn和Ge2Cn±进行构型优化, 发现锗原子位于碳链一端和两端的直线构型最稳定. 电子态、绝热电离势、电子亲合势和键能变化值表明, GeCn中性分子在稳定性上存在奇弱偶强的变化规律, 而Ge2Cn存在奇强偶弱的变化规律, 两系列正负离子的奇偶性则不明显, 产生奇偶性的根本原因是价层p电子数. 理论计算与实验现象比较说明, 在Ge2Cn±的实际形成过程中动力学因素起了一定作用. 相似文献
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塔克拉玛干沙漠天然水体的化学特征及其成因 总被引:25,自引:0,他引:25
天然水体特别是河水和地下水的物理特性和化学成分既受流域岩石风化程度的影响, 也受流域气候、地貌、地质构造背景等的制约. 依据对塔克拉玛干沙漠南部地区的克里雅河、策勒河、土米亚河、玉龙喀什河的河水及沙漠南、北缘和沙漠腹地的地下水的物理参数和主要阴、阳离子(Cl-, HCO3-, SO42-, NO3-, Na+, Ca2+, K+, Mg2+)含量的测定结果, 分析探讨塔克拉玛干沙漠地区天然水体的特征及其中溶解物的来源. 离子含量通过离子色谱和盐酸滴定法测定, pH、可溶性固体总量(TDS)和电导率用便携式仪器在野外测定. 实验数据说明, 塔克拉玛干沙漠南部地区河水虽属淡水, 但TDS含量相对较高, 呈微碱性. 地下水水质变化在淡水和微咸水之间, TDS普遍高于当地河流河水. 河水和地下水的水化学组成都呈现一定的地域性特征, 反映了沙漠干旱气候和区域地质地貌的影响. 分析数据显示, 研究区河水中溶解物主要受岩石风化作用、蒸发结晶作用控制, 而地下水中溶解物受蒸发结晶作用控制. 天然水中溶解物主要来自蒸发岩, 人类活动对地下水已造成轻度污染. 相似文献
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超硅石榴石的偶合类质同象置换及辉石、金红石、磷灰石和石英的出溶 总被引:2,自引:1,他引:2
超高压条件下辉石溶入石榴石使石榴石出现SiⅥ+MⅥ=AlⅥ+AlⅥ和SiⅥ+NaⅧ=AlⅥ+MⅧ偶合置换而形成超硅石榴石, 其程度随压力增高而增强. 超硅石榴石以及在减压过程中石榴石出溶辉石、金红石、磷灰石和石英的现象已在天然岩石中发现, 在幔源岩石以及与板块深俯冲有关的超高压变质作用研究方面具有重要的意义. Ti通过对Si的置换、P通过PⅣ+NaⅧ = SiⅣ+CaⅧ偶合置换、K通过SiⅥ+KⅧ=AlⅥ+MⅧ偶合置换、水通过[(OH)4]48722;=[SiO4]48722;置换即[4H]4+=Si4+置换进入石榴石晶格. 单斜辉石中的Eskola辉石组分M0.5AlSi2O6可能与一般辉石组分M2Si2O6在超高压条件下一道进入石榴石, 将在石榴石中出现SiⅥ+0.5□Ⅷ=AlⅥ+0.5MⅧ偶合置换. 这种偶合置换的存在是导致金红石、磷灰石和石英在石榴石中出溶的关键. 根据这一新的偶合置换, 本文给出了两个新的分解反应, 作为这些矿物在石榴石中出溶的理论模型. 实际的出溶可以是多个分解反应的联合. 相似文献
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纳米MgO的可控制备及其对B. niger的杀灭性能 总被引:5,自引:0,他引:5
以Mg(NO3)2·6H2O, 无水Na2CO3, 无水Na2SO4, 尿素和氨水为原料, 采用不同方法制备了不同粒径的纳米MgO. 用所合成的纳米MgO对B. niger (枯草杆菌黑色变种芽孢)进行了杀菌实验并与常见的光催化杀菌材料TiO2进行比较. 通过XRD, TEM, BET和FT-IR手段对样品进行测试和表征, 结果表明, MgO的杀菌能力随粒径减小而增大. 与纳米TiO2相比, 纳米MgO及以纳米MgO改性的内墙涂料, 无论实验过程光照与否, 对B. niger均表现出更好的杀灭活性. 对MgO杀菌机理进行初步探讨, 表明MgO极易水合, 使粉体表面包覆一层OH-, 利于高浓度O2-的存在, 而强氧化性的O2-离子破坏了B. niger细胞壁的肽键, 从而起到杀菌作用. 相似文献
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采用密度泛函理论研究了0.25覆盖度时NH3在Ir{110}(1×2)表面上的吸附和解离, 得到了NH3, NH2和H 的最稳定吸附位置以及相应的能量和结构, 确定了NH3在Ir{110}(1×2)的解离过渡态. 计算结果表明, NH3最稳定的吸附位是脊上的顶位, 而NH2和H是在脊上的桥位. NH3在Ir{110}(1×2)解离的活化能为78.4 kJ·mol-1, 与NH3在该表面的吸附能90.0 kJ·mol-1很接近, 这意味着NH3在Ir{110}(1×2)表面的解离和脱附是竞争的, 这与实验得到的结果是一致的. 相似文献
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锰钾矿(KxMn8-xO16): 天然活性八面体分子筛(OMS-2) 总被引:5,自引:0,他引:5
经重新鉴定, 确认湘潭锰矿床中大量产出锰钾矿(KxMn8-xO16). 其胶体沉积成因的单斜晶系锰钾矿中MnO2含量在90%以上, K2O含量大于3%, 含水量为2.2%~3.1%, 类似于沸石含水量. 其晶胞常数a0 = 0.9974 nm, b0 = 0.2863 nm, c0 = 0.9693 nm, β= 91.47° . 由[MnO6]八面体双链构成较大的假四方孔道孔径为0.462 nm×0.466 nm, 并由K+充填在其中. 锰钾矿中大多数锰为Mn4+, 少量Mn3+替代Mn4+与孔道中K+离子数相匹配. 这不仅改变了近一个世纪对于该锰矿床氧化型矿石矿物组成的认识, 更重要的是在自然界中发现了丰富的活性八面体分子筛(OMS-2)的矿物资源. 相似文献
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慕士塔格冰芯中近百年来NH4+浓度的变化 总被引:2,自引:0,他引:2
NH3作为大气中主要的碱性气体, 在大气化学中扮演着重要的角色. 为研究历史时期大气NH3含量, 借以冰芯中NH4+浓度变化来反映大气NH3含量的变化. 2003年在东帕米尔高原慕士塔格峰海拔7010 m处钻取了一支长54.6 m的透底冰芯, 分析了该冰芯上部51.6 m近百年来NH4+浓度记录. 结果表明, 慕士塔格冰芯中NH4+浓度自20世纪初突然降低后平缓过渡至1930s, 其后缓慢增加, 在1966/1967年略有下降后呈持续增长趋势, 至1990s末达到最大. 冰芯中NH4+浓度的增加与邻近气象站和北半球升温趋势相似, 反映了温度对NH3排放的影响. 慕士塔格地区大气中的NH3主要受中亚及周边地区排放源的影响. 相似文献
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自由基簇射脱除氮氧化物 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了电晕放电诱导自由基簇射脱除烟气中的NOx(DeNOx过程, NOx为NO和NO2的总称). 首先考察了放电特性, 发现适当调节喷嘴电极中的气体流量和电压可以产生稳定的流光电晕.实验表明, 烟气中NO浓度随电压升高而降低; NO2浓度在低电压条件下与电压值成正比, 但是当电压升高到某一阈值后随电压增长迅速降低.电压升高可提高DeNOx效率, 当电压临近击穿电压时, 效率可达70%. 文中提出了脱除NOx的机理, 认为放电过程中产生的自由基在NOx脱除过程中起关键作用, 自由基反应把NO和NO2转化为酸类物质.为验证所提出的机理, 采用蒙特卡罗方法计算了相关反应的速率常数和自由基产率, 并在此基础上, 通过化学动力学计算得到了反应器出口NO和NO2的浓度以及NOx脱除效率. NOx脱除效率的计算结果在低电压时与实验结果相近, 但在高电压时高于实验值. 相似文献
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水溶性N, N-二甲基[60]富勒烯吡咯碘盐C60(C4H10N+)I-溶于四氢呋喃和水的两组分混合溶剂中时有明显的溶剂化显色效应. 相应的紫外-可见吸收谱随四氢呋喃和水混合溶剂组成的改变也有显著的变化. 发现浓度和温度对单体状态的C60(C4H10N+)I-的稳定性有很强的影响, 而对聚集状态的C60(C4H10N+)I-的稳定性影响很小. TEM和AFM测定证实了有聚集态存在. 相似文献
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甲醇在激光强度为10^13~10^14W/cm^2,脉冲浓度为80fs的飞秒激光照射下发生解离,产生的碎片离子用飞行时间质谱仪检测,当激光强度较低时,首先出现母体离子CH3OH^ ,逐渐增加激光强度,母体离子解离产生初级碎片离子,氘代甲醇的实验结果证明此碎片离子是CH2OH^ ,即甲醇的母体离子首先断C-H键,进一步增加激光强度,母体离子的C-O键也会断裂产生CH3^ ,当激光强度更高时,出现更小的碎片离子,解离甲醇时,只有H^ 碎片随激光偏振方向呈现各向异性,这些实验事实证明:甲醇是顺序解离而不是库仑爆炸,激光的电场将该分子中的C-H键拉断。 相似文献
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依据在东南极洲冰盖采集的表层雪样品, 分析获得氢氧稳定同位素比值、可溶性杂质——阴阳离子含量、不可溶性杂质——微粒含量, 探讨东南极洲冰盖表层雪的地球化学特征. 目的是研究东南极洲冰盖表层雪的地球化学分区以及不同区域对应的物质来源和水汽输运途径. 研究发现, 从冰盖边缘到内陆, 反映水汽来源的氢氧稳定同位素比率系数S1, d1 (δD = S1δ18O + d1) 的关系在海拔2000 m附近出现转折; 表层雪中Cl-/Na+的重量比值在海拔2000 m以下接近海盐中Cl-/Na+的重量比值, 2000 m以上则高于海盐中的比值达两倍; 非海盐性的Ca2+离子和细颗粒微粒含量在2000 m以上升高. 2000 m以下随海拔增高, 可溶-不可溶性杂质含量减少. 在海拔800 m以下的大陆冰盖沿岸区为高杂质含量区. 结合物质输运过程, 上述特征说明, 在东南极洲冰盖海拔2000 m以上是大尺度经向环流作用区, 物质来源于远源输运. 2000 m以下是中尺度高纬海洋和冰盖边缘带强气旋作用区, 输运的物质来源于高纬海区. 其中, 800 m以下是沿岸气旋作用区. 相似文献
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为了探索包含SH-2功能域的蛋白酪氨酸磷酸酶(SH-2-containing protein tyrosine phosphatase 1, SHP-1)在IL-4诱导的IL-4受体(IL-4 receptor, IL-4R)表达中的作用, 用Na3VO4处理野生型(wild type, WT)实验小鼠的脾脏细胞以及用IL-4刺激可育Motheaten小鼠(viable motheaten mice, mev/mev)的脾脏细胞, 并检测IL-4Rα mRNA的表达. 我们发现IL-4诱导的IL-4Ra mRNA表达在经Na3VO4处理后野生型小鼠的脾脏细胞以及用IL-4刺激的mev/mev小鼠的脾脏细胞中降低了. 结果表明, IL-4诱导的IL-4Rα mRNA表达的降低是由于IL-4R的低水平表达导致的STAT6信号转导缺陷. 实验进一步证实, 在mev/mev)小鼠的脾脏细胞中IL-4Rα蛋白表达的降低是由于细胞组成的改变. 在mev/mev) 小鼠脾脏组织中, 表达相对高水平IL-4R的CD4+, CD8+和CD19+的细胞比例显著下降, 相反表达低水平IL-4R的Mac-1+和Gr-1+细胞比例明显升高. 尽管IL-4R蛋白表达是明显下降的, 但在同窝对照小鼠(+/-)和mev/mev)小鼠的脾脏细胞中IL-4Ra mRNA的表达未发现明显的差异. 在B细胞、T细胞和巨噬细胞中也没有显著差异. 这提示在巨噬细胞中IL-4R表达细胞类型特异性下调是通过转录后水平的调控来实现的. 研究结果提示, 在脾脏细胞中SHP-1对于IL-4诱导的IL-4R表达是必需的, 并且通过影响血细胞生成而间接地调控相应的功能. 相似文献
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研究了烯烃在光促进温和条件(常温常压)和非贵金属Co(OAc)2的催化下与二氧化碳的羰基化反应; 同时对反应进行了13CO2和13CH3OH同位素实验研究. 13CO2和13CH3OH同位素实验研究表明, 光促进下本实验体系中二氧化碳参与的羰基化反应所得产物羧酸甲酯中的羰基碳约有50%来自CO 2, 另50%来自CH3OH. 相似文献