Cu?Co比调变对合成气制低碳醇CuCoCe催化剂性能的影响

以碳纳米管为载体,采用等体积浸渍法制备CuCoCe/CNTs催化剂,并对活性金属组分Cu/Co的质量比进行适当调节,考察了这种调变对催化剂催化合成气制低碳醇性能的影响。实验结果表明,当Cu/Co质量比为2时,CuCoCe/CNTs的低碳醇时空收率最高,达到783.72mg·g~(-1)·h~(-1),选择性42.46%,同时,醇产物中甲醇选择性降到最低,仅有17.29%.研究表明,Cu/Co质量比为2时,催化剂的活性金属颗粒呈现出较好的晶型结构和高度分散性,且具有更好的氧化还原性能,使催化剂具有较高的催化活性和低碳醇选择性。     

制备方法对Pd催化剂上CH_4催化燃烧性能的影响

以Al_2O_3为载体材料,采用共沉淀-浸渍法、溶胶凝胶-浸渍法、共沉淀法和溶胶凝胶法制备了纳米级含Pd催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧性能实验研究。应用BET法测试催化剂的比表面积和孔径分布,程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)技术表征催化剂表面性能。在固定床微型反应装置上评价催化剂的活性和稳定性。结果表明,溶胶凝胶法制备的催化剂具有较高的活性和稳定性。空速5 000 h~(-1)条件下,转化率达10%时,对应的转化温度T_(10)为280℃;转化率为90%时,对应的转化温度T_(90)为440℃;反应温度恒定在450℃,反应时间在5 000 min内,1%CH_4催化燃烧的转化率稳定在99%。     

“双溶剂”浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂及其在CO_2加氢中的催化性能

以"双溶剂"浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂,考察其在CO_2中的催化性能.结果表明,浸渍过程中加入适量的乙二醇,形成"水-乙二醇"双溶剂,可以促进金属离子进入MCM-41载体孔道,形成较小的金属颗粒并均匀镶嵌在MCM-41孔道内. H_2程序升温还原(H2-temperature program reduction, H_2-TPR)具有相对较低的还原温度,说明还原后催化剂中Cu与ZnO有较强的相互作用,并且高度分散.使用该方法制备的Cu/ZnO/MCM-41催化剂在CO_2加氢制备甲醇反应中表现出稳定的催化性能.通过调整负载量控制Cu颗粒粒径,甲醇选择性和产率可达到64.3%和32.8 g·(kgcat)-1·h-1.因此,使用"双溶剂"浸渍法可以促使MCM-41载体限制活性组分迁移与烧结,调控粒径尺寸,从而得到活性组分高度分散、性能稳定的CO_2加氢制备甲醇催化剂.     

二氧化钛负载磷钨钼杂多酸催化合成丁醛乙二醇缩醛

采用浸渍法制备了二氧化钛负载磷钨钼杂多酸催化剂H3PW6Mo6O40/TiO2,该催化剂的适宜制备条件为:原料质量比m(TiO2)∶m(H3PW6Mo6O40)=1∶1,水的用量30 mL,浸渍时间12 h,活化温度150℃。以H3PW6Mo6O40/TiO2为催化剂,对以丁醛与乙二醇为原料合成丁醛乙二醇缩醛的反应条件进行了研究,较系统地研究了丁醛与乙二醇摩尔比、催化剂用量、反应时间对收率影响。实验结果表明,在n(丁醛)∶n(乙二醇)=1.0∶1.4、催化剂用量占反应物料总质量的0.8%、反应时间1.5 h的条件下,丁醛乙二醇缩醛的收率达51.3%.     

高稳定性网状Ni/ZrO_2催化剂CO甲烷化性能研究

合成具有抗烧结和抗积碳性能的Ni基催化剂是CO甲烷化催化剂设计的难点,而利用催化剂载体特定的结构对活性金属纳米颗粒的空间限域效应是提高镍基催化剂活性和稳定性的有效策略。以一步法制备的Ni/UiO-66为前驱体,经焙烧和还原,获得了一系列具有网状结构的Ni/ZrO_2催化剂。针对反应强放热的特点,三维网状结构在稳定镍颗粒的同时,三维空隙结构能够有效移除反应中的局部热点,并且金属Ni与载体ZrO_2紧密的界面结构有效地提升了催化剂的活性和稳定性。结果表明,一步法制备的Ni/ZrO_2催化剂的反应活性和稳定性均优于浸渍法制备的Ni/t-ZrO_2催化剂,在压力1 MPa,t=325℃,WHSV=15 000 mL·g~(-1)·min~(-1)条件下,Ni/ZrO_2-N催化剂的CO转化率达到86%,反应120 h后催化剂网状结构保留完好,反应活性和选择性保持稳定。CO甲烷化结果表明,网状结构催化剂的设计策略可以拓展至对其他活性金属进行限域以提升其反应活性和稳定性。     

LaAl0.5Ni0.5O3钙钛矿的制备及其对甲烷干重整的催化性能

采用硬模板法制备比表面积大的介孔LaAl_1-xNi_xO₃钙钛矿催化剂,将其用于碳中和甲烷干重整领域,研究不同温度下的反应活性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、N₂吸附-脱附(BET)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、热重分析(TGA)对制备的催化剂进行表征。结果表明:LaAl_0.5Ni_0.5O₃催化剂在反应过程中表现出了最优异的活性与稳定性。在反应温度为750 ℃,空速GHSV=36 000 mL/(g·h)的反应条件下, CH₄与CO₂的转化率分别达到69.8%和81.5%,经25 h稳定性测试后CH₄与CO₂的转化率仅分别降低2.7%和3.3%。这是由于在H₂-Ar混合气还原过程中,LaAl_0.5Ni_0.5O₃催化剂获得了比LaAl_0.7Ni_0.3O₃催化剂更多的Ni活性位点,同时获得了比LaAl_0.3Ni_0.7O₃催化剂更优异的抗烧结、抗积碳性能。     

CuO//La2O3/γ-Al2O3合成2-甲基吡嗪的催化性能

用改进的柠檬酸络合法制备了CuO//La2O3/γ-Al2O3催化剂,并通过XRD、NH3-TPD技术对样品进行了表征,探索其对乙二胺(ED)和1,2-丙二醇(PG)为原料合成2-甲基吡嗪(2-MP)反应的催化活性。分别考察了催化剂不同金属配比、煅烧温度以及反应温度、气体空速等对催化剂活性的影响。结果表明:当铜铝摩尔比为4∶6,煅烧温度为700℃时催化剂的催化性能最好;在原料液中1,2-丙二醇、乙二胺和水的摩尔比为1∶1∶2、反应温度为320℃、气体空速(GHSV)1 815 h-1的条件下,1,2-丙二醇的转化率为100%,2-甲基吡嗪的收率为82.7%。     

镁修饰钨铝复合氧化物在甘油催化中的应用

采用重复浸渍-焙烧法将Mg(NO_3)_2和贵金属Pt依次负载在已制备的钨铝复合氧化物WO_x/Al_2O_3(W/Al)载体上,制得负载Pt的镁修饰钨铝复合氧化物(Pt-MgO/W/Al)。使用X线衍射仪(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO脉冲吸附、H_2程序升温脱附(H_2-TPD)和NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)对制备的样品进行表征。用水热釜对催化剂进行水热稳定性的探究,在固定床反应器上考察催化剂催化氢解甘油的性能。结果表明:负载在W/Al表面的Mg(NO_3)_2在一定温度下焙烧后在催化剂上分解,使得催化剂有良好的水热稳定性,提高并保持了Pt在催化剂上的分散度,增强了催化剂的H_2吸附能力,并在长时间的催化氢解反应过程中提高了催化剂活性,保持了催化剂性能的稳定;在H_2压力为4 MPa、甘油的质量空速为0.2 h~(-1)、反应温度为160℃的条件下,甘油的转化率达到78%,1,3-丙二醇的选择性达到55%。     

H6P2Mo9W9O62/MCM-41催化合成环己酮乙二醇缩酮

目的合成环己酮乙二醇缩酮。方法采用浸渍法制备了H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/MCM-41催化剂,并采用FT-IR、XRD对其进行了表征。以环己酮和乙二醇为原料,催化合成环己酮乙二醇缩酮,采用FT-IR表征手段来表征合成产物。结果经反应条件优化,在酮醇摩尔比为1∶1.3,带水剂环己烷用量为8 mL,催化剂用量为反应物总质量的0.8%,反应时间为60 min的条件下,缩酮收率可达82.6%。催化剂重复使用5次后收率仍有73.5%。结论催化剂H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/MCM-41对合成环己酮乙二醇缩酮具有反应时间短、催化剂用量少、产品收率高等优点。     

CeO_2-MnO_x/CF对甲苯的催化氧化性能

为提高Ce基催化剂对挥发性有机物(VOCs)的催化氧化性能,采用超声辅助浸渍法制备CeO_2-MnO_x/CF复合氧化物催化剂,以甲苯为探针分子,考察制备条件和反应条件对催化剂甲苯催化氧化活性的影响,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射分析仪(XRD)、全自动比表面积及孔隙分析仪(BET)等对催化剂的形貌结构进行表征。研究结果表明:CeO_2-MnO_x/CF催化剂比表面积高,孔容大,活性组分在载体上高度分散,双组分间具有协同催化作用;在铈锰物质的量比为2:3、活性组分负载量为14%(质量分数)、空速为22.5 L/(g·h)、甲苯初始质量浓度为1 g/L条件下,CeO_2-MnO_x/CF催化剂的甲苯催化氧化活性最高,228℃下2Ce3Mn/CF催化剂对1 g/L甲苯的催化降解率可达到90%。     

合成吲哚的高效催化剂Cu—Zn—Mn／SiO2

本文制备了以苯胺和乙二醇为原料合成吲哚的一系列铜基催化剂,筛选出了高效催化剂Cu—Zn—Mn／SiO2,并对它们进行了ICP—AES和XRD表征。实验表明,由浸渍法制备的Cu—Zn—Mn／SiO2催化剂,稳定性、活性高于由共沉淀法制备的Cu—Zn—Mn／SiO。催化剂,吲哚收率76．0％。锰对铜和锌有明显的分散作用;铜晶拉越小,活性越高。     

H4SiW12O40/ZrO2-Al2O3催化合成环己酮乙二醇缩酮

采用浸渍法制备了H4SiW12O40/ZrO2-Al2O3催化剂,并通过FT-IR、XRD对其进行了表征。探讨了该催化剂对合成环己酮乙二醇缩酮的催化活性,研究了不同因素对产品收率的影响。在n（乙二醇）∶n（环己酮）=1.4∶1,催化剂用量为反应物总质量的1.5%,反应时间75 min的条件下,环己酮乙二醇缩酮的收率为87.5%.     

钒含量和焙烧温度对V2O5/TiO2催化剂物理和化学性质的影响

 V₂O₅/TiO₂催化剂中活性组分状态对催化性能影响很大,影响活性组分状态主要是活性组分含量以及在不同温度下的焙烧.本文通过溶胶-凝胶法制备V₂O₅/TiO₂催化剂,运用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、氮吸附/脱附(BET)、X射线光电子谱(XPS)、拉曼光谱(Raman Spectroscopy)和透射电镜(TEM)对所制备的催化剂进行了结构表征.XRD和TEM表明定量掺杂活性组分可以提高催化剂的热稳定性,且活性组分很均匀的分布在催化剂之中.BET、XPS和Raman光谱表征表明,催化剂结构、活性组分状态受活性组分含量和焙烧温度影响.活性组分含量和焙烧温度对催化剂的物理和化学性质有强烈影响,主要表现在催化剂的热稳定性、相组成、活性组分分散性和状态,并最终表现在用氨选择性催化还原氮氧化物反应的催化活性上.     

制备方法对Pt/CA催化剂电化学性能的影响

以炭气凝胶为载体,分别以甲醛、硼氢化钠和乙二醇为还原剂制备了Pt/CA催化剂。采用XRD技术对催化剂上Pt的分散度和粒径大小进行了分析。结果表明,以乙二醇为还原剂制备的Pt/CA催化剂上Pt分布最均匀,粒径为2.2 nm。通过电化学性能测试,发现3种催化剂的活性大小顺序为Pt/CA-EGPt/CA-HCHOPt/CA-NaBH4,其中催化剂Pt/CA-EG的电化学活性比表面积达到74.1 m2/g,比质量活性达到248.8 A/g,并且其电化学性能远远好于商用催化剂。     

复合结晶银催化剂的制备及催化性能

应用超声波电解法制备了La2O3/Ag复合银催化剂.利用SEM,XRD等手段对负载不同氧化镧含量的催化剂研究结果表明:电解过程中嵌入少量氧化镧,结晶银的晶体结构得到保持,催化剂的抗烧结性能得到显著提高.以丙二醇选择性催化氧化为反应体系,比较了1%La2O3/Ag复合结晶银和工业结晶银催化剂的催化活性和稳定性,实验结果表明:复合结晶银催化剂的低温氧化活性受到部分抑制,但是催化剂稳定性和反应选择性得到显著提高.     

固体酸催化剂在醇解聚对苯二甲酸乙二醇酯反应中的催化性能

采用浸渍法制备了SO4^2-／ZnO和S^4^2-／TiO2固体酸催化剂,用XRD、SEM等对催化剂的晶型结构和表面形貌进行了表征,并考察了它们降解聚对苯二甲酸二乙二醇酯制备对苯二甲酸二乙二醇酯的催化性能．实验结果表明,焙烧温度对SO4^2-／ZnO的催化活性影响不大,而对SO4^2-／TiO2的催化活性影响明显,随焙烧温度的升高,其催化活性出现先上升后下降的趋势反应时间、反应温度、催化剂浓度等工艺条件对两种催化剂活性的影响趋势是一致的.     

CuO/CeO2催化剂在温度变动过程中的CO-PROX催化性能

采用浸渍方法制备不同Cu/Ce原子比的CuO/CeO₂催化剂,用于富氢气体中CO优先氧化反应(CO-PROX),考察其在温度变动情况下的催化性能. 利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)方法对反应前后催化剂样品进行了表征. XRD测试表明,催化反应后的催化剂中有金属Cu0生成. 这与文献结果一致. 与不含CO₂的情况比较,当模拟富氢气体中含有CO₂时,低温段催化活性明显下降. Cu/Ce原子比为10%的催化剂在温度变动过程中具有较稳定的催化性能.      

SiO_2修饰TiO_2负载钴基费-托合成催化剂及性能研究

采用Stber法和浸渍法制备了SiO2修饰的TiO2载体,并用浸渍法制备了钴基费-托合成催化剂,考察了其费-托合成催化性能.分别采用透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、低温氮气物理吸附-脱附、氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术对载体和催化剂进行了表征,在固定床反应器上对催化剂的催化性能进行了评价.结果表明:SiO2的引入能减弱钴物种与TiO2之间的相互作用力,提高钴物种的还原性,使催化剂的催化性能显著提高.     

超声波浸渍法制备MnOx/TiO2催化剂低温选择性催化还原NO

采用超声波浸渍法、传统浸渍法和溶胶凝胶法制备了一系列的MnOx/TiO2催化剂,采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、原位红外(in situ FT-IR)、高分辨率扫描电镜(HRTEM)程序升温还原(TPR)等技术进行表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO的反应条件下( NH3-SCR)对催化剂的低温反应...     

Platinum-supported mesoporous carbon (Pt/CMK-3) as anodic catalyst for direct methanol fuel cell applications: The effect of preparation and deposition methods

Platinum-supported ordered mesoporous carbon catalysts were prepared employing colloidal platinum reduced by four different reducing agents, viz., paraformaldehyde, sodium borohydride, ethylene glycol and hydrogen, and deposited over ordered mesoporous carbon (CMK-3) synthesized by silica hard template (SBA-15). The resulting platinum nanoparticles supported mesoporous carbon, designated as Pt/CMK-3, catalysts were tested for the electocatalytic oxidation of methanol. The effect of the various reduction methods on the influence of particle size vis- a-vis on the electrocatalytic effect is investigated. All the catalysts were systematically characterized by XRD, BET and TEM. The results of the synthetic methods, characterization techniques and the electrocatalytic performance indicate that the Pt/CMK-3 catalysts are superior to that prepared with activated carbon (Pt/AC) as well as with that of the commercial platinumsupported carbon catalyst (Pt/E-TEK). In particular, the catalyst, Pt/CMK-3, prepared using paraformaldehyde reduced platinum showed much higher activity and long-term stability as compared to the other reducing methods.