青岛近岸沉积物中持久性有机污染物多氯萘和多溴联苯醚

对同一样品经索氏抽提、多级复合硅胶层析柱、渗透凝胶层析柱、氧化铝层析柱分离, 利用低分辨率气相色谱-质谱方法对青岛近岸5个表层沉积物和1个贝类样品中的31种多氯萘(PCNs)和21种多溴联苯醚(PBDEs)异构体的含量分布特征、毒性当量浓度及来源进行了研究. 总PCNs和PBDEs最高含量出现在河口处. 总PCNs含量范围为212~1209 pg/g (dw), 以3氯代PCNs为主. 总PBDEs含量范围为117~5510 pg/g (dw). 主要以6-氯以下(含6-氯)为主. 局部来源的PCNs来自垃圾焚烧、燃煤等高温过程. PBDEs则主要来自分子扩散. 除了在河口处受到城市污水污泥的影响之外, 大气沉降是青岛近海PCNs与PBDEs的重要来源. 青岛近岸贻贝中PCNs和PBDEs都相对于沉积物有富集作用. PCNs的总毒性当量浓度均低于PCBs总毒性当量浓度.     

我国海洋沉降颗粒物质的有机地球化学研究——Ⅱ.酮、醛和醇脂类化合物组成特征的地球化学意义

<正> 海洋沉降颗粒有机质在海洋环境中扮演着重要的角色,它不仅为海洋生物提供了食物、参与了海洋化学循环,而且为海底沉积物提供了沉积有机质,因此,海洋沉降颗粒有机质的来源、传送和转移过程一直受到人们的关注.海洋沉降颗粒有机质的传送过程可以通过测定沉降颗粒物质的有机碳含量去认识,对它们的来源以及生物和生物化学作用过程则可通过研究其脂类化合物的组成特征而详细了解.笔者首次对我国南、东海沉降颗粒物质进行了有     

抚仙湖近现代沉积物中长链支链烷烃和环烷烃的检出及可能的环境意义

抚仙湖是寡营养大型淡水深水湖,在该湖近百年的沉积物中检出了高丰度的含季碳原子的长链支链烷烃(C2n支链烷烃)、长链环戊烷和长链环己烷系列化合物,其分布特征表现为独特的奇碳或偶碳模式.检出的8种C2n支链烷烃和长链环烷烃在沉积剖面上具有完全一致的丰度变化,表明它们来源的一致性.同时这两类化合物与藻类和细菌来源的短链奇碳正构烷烃(C20)、3-甲基烷烃、藿烯、多不饱和脂肪酸、植醇、甾醇、以及长链烷基二醇在剖面上具有相似的丰度变化;而与高等植物来源的长链奇碳正构烷烃具有一定的丰度变化差异,这表明C2n化合物和长链环烷烃可能与水体中藻类和细菌的输入有关,特别是低氧含量水体中改造藻类有机质的异养细菌,这与抚仙湖独特的水体环境有关.     

中国多金属结核合同区近表层沉积物生物扰动作用的过剩210Pb证据

为了对东北热带太平洋中国多金属结核合同区沉积物的生物扰动作用进行研究, 采用Ortec HPGe GWL series高纯锗低本底γ能谱仪井型探测器, 对“大洋一号”1998年环境航次采集的多管岩芯沉积物样品进行过剩²¹⁰Pb测试. 利用稳定态生物扩散模型对过剩²¹⁰Pb剖面进行分析表明, 合同区东区沉积物生物扰动的混合深度为16 cm, 扩散系数为2.75 cm²/a; 西区的混合深度为6 cm, 扩散系数为0.26 cm²/a. 沉积物中大型底栖动物和有机碳(TOC)的分析结果进一步揭示, 合同区沉积物的生物扰动作用受到多毛类等底栖动物类群和丰度的直接控制, 生物扰动作用的增强与有机质含量的增高密切相关.     

南极乔治王岛菲尔德斯半岛湖相沉积物的分子有机地球化学特征

报道了南极乔治王岛菲尔德斯半岛湖相沉积物的分子有机地球化学特征．冻土湖沼沉积物的正烷烃往往以C₂₃为其主峰,源自于苔藓植物有机质的优势输入;南极乔治王岛湖相沉积物中富含异构和反异构脂肪酸,反映沉积区的细菌作用较强;脂肪酸C_18:2/C_18:0与甾醇ACI指标的剖面相关性,表明 C_18:2脂肪酸源自内生藻类．脂肪酸C_18:2/C_18:0比值的剖面变化反映区内11/9和3 kaBP气温较低;首次在南极淡水湖盆沉积物中检出长链不饱和酮化合物,推测其生源为定鞭金藻属藻类,其高C_37:4相对含量与南极严寒气候对应．     

河蚬壳体δ~(13)C:由水体溶解无机碳重建过去环境变化的代用指标

溶解无机碳(DIC)是陆地生态系统水体重要的组成物质.其含量、组成以及碳的来源决定于汇水区域环境条件和流域水体碳循环特征.如果能够反演水体DIC的地球化学特征,则可以为重建过去环境变化提供一条新途径.河蚬是陆地生态系统水体中广泛分布的底栖双壳类动物,其壳体由碳酸盐矿物构成,是软体在生长过程中依次分泌的结果,因而具有DIC代用指标的潜质.通过对中国西江流域河蚬壳体及其环境水体DIC的分析,发现了二者碳同位素组成之间显著的相关关系(P0.01,r=0.63),表明河蚬壳体碳同位素组成的变化记录环境水体DIC的相应变化,其时间分辨率很容易达到季节变化的水平.新陈代谢作用虽然使壳体的碳同位素组成平均低于水体DIC同位素组成1.4‰,但整体上并未改变壳体与水体DIC同位素组成变化的相关性.分水岭地区小溪流DIC同位素组成在时间上变化较大,因而对壳体样品选取的空间分辨率要求较高,不宜作为代用指标的首选.该结果为利用湖泊滨岸和/或河流阶地沉积物中河蚬化石的分析重建流域过去环境变化和碳循环提供了科学基础和技术途径.     

青藏高原西南部湖泊沉积正构烷烃及其单体δD的气候意义

对青藏高原西南部-南部3个不同气候区9个湖泊的表层沉积物正构烷烃及其单体氢同位素分布特征进行了分析,并与流域植被的正构烷烃和气候要素进行了对比.结果表明,湖泊表层沉积物的n-C23主要来自水生植物,n-C27~n-C33来自陆生高等植物.湖泊表层沉积物正构烷烃n-C27~n-C33平均碳链长度(ACL27~33)与年均降水量正相关.陆生植物来源的高碳链n-C29和n-C31氢同位素比值分布范围分别为-169‰~-214‰和-185‰~-226‰,与年均降水量反相关,但与大气降水的年均-D变化一致,且n-C31的-D值与生长季节(5~9月)大气降水平均-D值相关性较强(R2=0.74).水生植物来源的n-C23的-D值较陆生n-C31偏高(平均约27‰),体现了青藏高原西南部-南部干旱-半干旱地区湖水由于强蒸发作用引起的较大气降水富集-D值的特点.-n-C25~31/p(高碳链表观分馏)平均值为-95‰,较欧洲湿润地区明显偏高(-128‰),其中εn-C31/p约为-116‰(SD=9较恒定,进一步说明湖泊表层沉积物n-C31对于环境变化具有较好的指示作用.     

利用被动式采样膜评估水中腐殖酸对苊和(卄屈)生物有效性的影响

以苊和(卄屈)两种多环芳烃(PAHs)为研究对象,在实验室模拟条件下,研究了水中不同含量的腐殖酸(HA)(0～15 mg·L-1,以溶解性有机碳浓度表征)对PAHs在三油酸甘油酯-醋酸纤维素复合膜(TECAM)中和日本青鳉鱼体内富集的影响,比较了两种采样介质中PAHs表观富集速率常数随HA浓度变化的趋势,并利用模型拟合计算了两种方法得到的苊和(卄屈)的腐殖酸-水平衡分配常数(KDOC)值.结果表明,水中存在的HA对TECAM和青鳉富集两种PAHs有显著影响,随着HA浓度的增大,PAHs在TECAM膜中和青鳉体内的富集浓度显著降低,其表观富集速率常数也随HA浓度的增大而减小.用TECAM萃取和青鳉富集实验得到的两种PAHs的lg KDOC分别为4.63和4.52(苊),以及5.83和5.76((卄屈));两种方法所得的lg KDOC值相互之间有很好的可比性,并与文献报道值相吻合.研究结果证明,TECAM能够选择性地富集水相中自由溶解形态的PAHs,且富集行为与鱼体类似,因此可作为一种生物模拟采样器来研究水环境中存在的溶解性有机碳对PAHs生物有效性的影响.     

我国海洋沉降颗粒物质的有机地球化学研究——Ⅱ.酮、醛和醇脂类化合物组成特征的地球化学意义

海洋沉降颗粒有机质在海洋环境中扮演着重要的角色,它不仅为海洋生物提供了食物、参与了海洋化学循环,而且为海底沉积物提供了沉积有机质,因此,海洋沉降颗粒有机质的来源、传送和转移过程一直受到人们的关注.海洋沉降颗粒有机质的传送过程可以通过测定沉降颗粒物质的有机碳含量去认识,对它们的来源以及生物和生物化学作用过程则可通过研究其脂类化合物的组成特征而详细了解.笔者首次对我国南、东海沉降颗粒物质进行了有     

茂名与江汉第三系油页岩中生物标志物碳同位素研究

通过对中国典型的淡水湖相（茂名）和盐水湖相沉积环境（江汉）岩样的生物标志化合物单体碳同位素数据的分析,探讨了产生两环境化合物的来源和沉积环境．研究发现茂名油页岩中姥鲛烷和植烧来源于叶绿素α的植基侧链,含量高的4－甲基甾烷通过与藿烷和甾烷的同位素对比,推测其源与细菌有关．江汉油页岩中的化合物明显不同于茂名油页岩,伽马蜡烷(Gammacerane)来源于喜盐的原生生物,δ¹³C值为－25‰左右,与报道的值一致．植烷和姥鲛烷与来源于浮游植物的甾烷及4－甲基甾烷接近,说明其三者均来源于浮游藻类．报道了卟啉化合物的GC-IRMS 碳同位素测定方法及中国样品中的卟啉碳同位素值．江汉盆地的DPEP,etio δ¹³C值相似,来自于叶绿素．而茂名油页岩中etio和C₃₁DPEP较C₃₂DPEP轻,说明C₃₁DPEP来源于叶绿素a,而etio和C₃₁DPEP有别的来源．     

海岸带湿地自由生活海洋线虫的生态功能研究进展

线虫是一种丝线状的小型多细胞动物,生存于多种环境.其中约有25%线虫栖息在海洋中,在海洋沉积物中的数量一般为1×106~12×106 inds m?2,通常以泥质河口和盐沼区域密度最高.盐沼湿地中大量被固定的碳通常以碎屑通道形式进入生态系统,在此过程中海洋线虫通过摄食及生物扰动作用扮演重要角色.盐沼植被的生长对海岸带沉积环境产生重要影响,进而改变海洋线虫的分布模式.在微食物网中,海洋线虫通过与细菌/碎屑耦合,刺激细菌生长,进而加速营养物质的再矿化;海洋线虫是较高营养阶元的食物来源,也是微型和大型底栖动物的重要联接.此外,海洋线虫作为潜在的环境指示种,在生物监测领域被广泛应用.我国海岸带湿地跨越不同的气候带,但是该区域中有关海洋线虫现有资料非常匮乏.为了刻画海洋线虫在海岸湿地的区域生态功能,有必要深化海洋线虫的生物生态学基础研究,定量刻画海洋线虫在物质循环和能量流动的贡献.其中,生物多样性的估算是生态系统动力机制研究的核心内容.除室内和野外受控实验研究外,应通过构建数学模型来预测生态系统对环境扰动的响应.为了提高数据获取的效率,方法学的改进也应给予重视.     

利用基因工程方法研究生物标志化合物分子来源

利用DNA体外重组技术构建了蓝细菌Synechocystis sp PCC 6803缺失突变株ORF469-,其染色体DNA中与不依赖于光的叶绿素合成途径相关的ORF469片段被红霉素抗性基因所取代. 该突变株细胞内叶绿素的含量完全受培养过程中光的控制. 培养获得的叶绿素含量分别为9.427μg.mg-1和0.695μg.mg-1的两类藻细胞在实验室条件下进行了热模拟降解,分析了热解产物烷烃生物标志物特征,发现两类细胞在类异戊二烯烃的相对含量上差异明显. 低叶绿素含量的蓝藻样品热解产物中Pr/nC17和Ph/nC18值为0.192和0.216,分别是高叶绿素含量蓝藻样品的1/3和1/7. 实验结果为叶绿素分子是植烷和姥鲛烷等类异戊二烯烷烃的分子来源提供了直接的证据,并进一步证实了藻细胞中脂类分子是决定其热解产烃量的主要控制因素. 实验结果表明, 现代分子生物学与有机地球化学的结合可以为某些生物标志化合物的分子来源研究提供新的可行途径.     

中元古代海洋生物碳泵:有机质来源、降解与富集

碳循环是生命改造地球的最主要途径.海洋是地球上最大的活跃碳库,其储碳-释碳的异常波动对地球表层系统演化具有革命性影响.然而,中元古代无机碳同位素的相对稳定表明,地球碳循环达到了一个相对平衡的状态.因此,研究中元古代海洋中由微生物主导的碳循环对于我们认识地球宜居演化具有重要意义.本文从有机质来源、降解与富集等方面论证了中元古代海洋生物碳泵的主要地球化学过程,提出初始有机质来自以蓝细菌为主的多源生物,有机质降解有反硝化细菌、铁还原菌、硫酸盐还原菌、产甲烷菌等多种微生物参与.以中元古界下马岭组为例,定量分析了受初级生产水平和水体氧化还原程度控制的微生物降解作用及降解程度,估算14亿年前的海洋惰性可溶碳库增储可能达1000×10¹²～2500×10¹²t,仅燕辽盆地埋藏的有机碳就达6000×10⁸t.最后,本文讨论了磷、铁供给对海洋碳循环的重要控制作用,提出未来开展高精度沉积地球化学解析和多元素循环精细建模研究的必要性.     

海南岛万泉河口沉积环境演变

根据对柱样沉积物²¹⁰Pb定年及有机碳、硫和有机碳同位素含量分析, 研究万泉河口沉积环境演变. 硫和δ¹³C均自19世纪初期开始持续减少, 硫从1.92%逐渐减少到0.36%, δ¹³C从&#8722;20.63‰减少到&#8722;23.64‰. C/S比在20世纪之前一直很稳定, 处于0.47~0.80之间, 有机碳与硫呈正相关; 在此之后, C/S比急剧增加, 至表层为3.94, 硫的含量与有机碳的增加没有相关关系. 结果表明在19世纪之前万泉河口尚为开阔的海湾, 处于正常海洋环境,未形成被沙坝围封的泻湖, 海水能够直接出入. 19世纪初期开始, 随着玉带滩沙坝向北发育, 河口逐渐被围拦成泻湖型, 进入的海水量逐渐减少; 在19与20世纪之交, 水体已开始明显淡化, 发展成为今天近乎淡水的泻湖.     

杨树叶作为空气有机氯农药生物指示物的可行性

通过对北京市城区和郊区的杨树(P. tomentosa)树叶中六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)和六氯苯(HCB)污染特征的研究, 探索了杨树树叶作为空气有机氯农药污染的生物指示物的可能性. 杨树叶对HCH, DDT和HCB的富集趋势表现出很好的相似性, 即在春天树叶快速生长期间, 杨树叶中HCH, DDT和HCB的含量均显示了随树叶生长而增高的趋势, 在此之后则有所降低, 而干叶与成长叶没有明显的差别. 杨树叶对污染物的富集趋势与杨树树叶的生长过程相关, 研究组在杨树叶中观察到了植物在春天快速生长期间对HCH, DDT和HCB的富集特点, 从而为植物的“bud burst”效应提供了佐证. 北京地区历史上曾经大量使用工业品HCH和DDT, 而在近期没有工业品HCH和DDT的非法使用, 而有少量林丹使用, 并存在o, p′-DDT的新近输入, 三氯杀螨醇的使用很可能是o, p′-DDT的主要来源. 与同期松针结果比较分析表明, 杨树叶中HCH和DDT含量与松针接近, 两树种之间具有较好的相关性. 杨树树叶中有机氯农药的水平反映了空气污染的状况. 研究初步表明, 杨树树叶可以作为空气有机氯农药污染的生物指示物.     

古田山亚热带常绿阔叶林粗根生物量分布特征

森林粗根分布和生物量的研究是生态学研究的热点与难点,传统破坏性取样方法费时、费力,而且只能获得有限的调查样本,限制了我们对森林生态系统的整体描述与森林碳储量的准确估算.此外,土壤、地形、树种丰富度、树木密度、优势种多度等环境和生物因素对粗根碳存储能力影响的研究也很少,内部机制未知.本文应用探地雷达技术对浙江古田山24 hm2大样地粗根(直径1.5 cm)分布和生物量进行了测定.研究发现:(ⅰ)15个10 m×10 m样方,土壤深度60 cm的探地雷达扫描范围内,粗根生物量平均为1105.38 g m-2,3个生境、5个海拔梯度之间粗根生物量差异显著(P0.05);20~40 cm土层粗根生物量占0~60 cm粗根生物量的71.58%.(ⅱ)40~60 cm深层土壤全磷、氮矿化速率与粗根生物量线性回归关系显著(P0.01),0~60 cm土层全碳、氮矿化速率与粗根生物量线性回归关系显著(P0.01);地形因子对粗根生物量的影响不显著(P0.05).(ⅲ)随树种丰富度、稀疏丰富度的增加,40~60 cm深层土壤粗根生物量显著降低,解释量分别为53.2%和29.2%,树种丰富度、稀疏丰富度比优势树种个体数更能反映树木粗根的碳存储能力.同时,我们发现古田山自然保护区24 hm2监测样地内,环境资源供应的差异可能导致了生境内树种丰富度的不同,树种丰富度及树种稀疏丰富度的变化显著影响了粗根生物量的大小.因此,从粗根较大空间尺度及非破坏性研究的角度出发,探地雷达对粗根生物量分布的研究具有很大潜力.     

秸秆类生物质发酵法生物产氢的研究

以玉米秸秆发酵生物产氢为目标, 在考察小熊猫粪产氢特性基础上, 在批式实验条件下系统考察了预处理方法对底物糖化效率和发酵产氢的影响, 并在5 L CSABR反应器中完成了秸秆发酵产氢的验证实验. 研究表明: 以7.5 g/kg微贮剂糖化水解秸秆最有效, 秸秆经预处理后可溶性糖和乳酸含量分别达到最大值212 mg/g-TS和21 mg/g-TS; 在最佳发酵产氢条件下, 玉米秸秆的累积氢产量、产氢速率和氢浓度分别为176 mL/g-TS, 14.5 mL/g-TS·h^-1和57.2%. 反应器中主要的液相发酵副产物为丁酸、乙酸和乙醇(丁醇), 没有检测到甲烷气体存在. 在最佳的产氢周期, ORP值维持在-445 ~ -455 mV的较低水平. 实验结果表明: 底物的生物预处理在秸秆的发酵产氢过程中扮演了至关重要的角色.     

南海东沙东北冷泉流体的来源和性质:来自烟囱状冷泉碳酸盐岩的证据

大陆边缘海底冷泉活动区往往赋存有大量的冷泉碳酸盐岩,冷泉碳酸盐岩的类型和地球化学特征记录了过去海底富甲烷冷泉流体活动的状况.相对于在海水-沉积物界面上生长的化学礁灰岩和碳酸盐结壳等冷泉碳酸盐岩类型,形成于海底以下流体通道周围的烟囱状冷泉碳酸盐岩能更忠实地反映过去海底冷泉流体的信息.本文对采集自南海东沙东北的高镁方解石质烟囱状冷泉碳酸盐岩进行了详细研究,在定量分析碳酸盐物相及其碳氧同位素组成的基础上,结合产出环境特征和年龄对其形成温度进行约束,利用高镁方解石-水体系氧同位素分馏方程计算沉淀流体的氧同位素组成,研究古富甲烷冷泉流体的来源与性质,并探讨其与海底天然气水合物藏之间潜在的成因联系.研究认为,南海东沙东北陆坡烟囱状冷泉碳酸盐岩的碳源自生物成因甲烷,它的形成与海底天然气水合物藏的破坏密切相关.古冷泉流体的δ18O值为（1.9‰±0.3‰）^{0.6‰±0.3‰}V-SMOW（Vienna standard mean ocean water）之间变化,平均1.4‰±0.3‰ V-SMOW.经估算,水合物分解释放出来的流体在冷泉流体中的贡献最高可达45.7%.分析认为,古海平面下降和陆缘海底峡谷的下切,以及海底滑坡等气候与环境变化因素是导致南海东北陆坡水合物藏曾经遭受破坏的主要原因.研究区广泛分布的烟囱状冷泉碳酸盐岩指示水合物分解释放的甲烷在渗漏出海底之前已经有相当一部分被硫酸盐-甲烷转换带附近的微生物捕获和消耗转化,最终以冷泉碳酸盐岩形式实现了永久封存.