量子尺寸效应导致的金属薄膜材料的奇异超导性质

我们在硅衬底上制备出了厚度在原子尺度上可控、宏观尺度上均匀的铅薄膜。我们观察到了随着厚度一个原子层一个原子层增加时薄膜超导转变温度的振荡现象。我们证明,这种振荡行为是量子尺寸效应的结果。在这种薄膜中,电子德布罗意波的干涉行为类同于光的法布里-玻罗干涉,会导致量子阱态的形成。量子阱态的形成改变了费米能级附近的电子态密度和电声子耦合强度,从而最后导致了超导转变温度的变化。我们的工作表明:通过精确控制这种厚度敏感的量子尺寸效应,可以调制材料的物理和化学性质。量子尺寸效应导致的金属薄膜材料的奇异超导性质@张…     

Gunn振荡中新的魔梯和Fary序列

物理学中有许多两种以上周期作用互相竞争的情形。这种竞争可以产生新的周期或“无序”结构,并在这些结构之间看到相变。例如,吸附在石墨衬底上的惰性气体单原子层,原子可以排成点阵,它不一定与衬底的点阵结构一致。当吸附与衬底之间的作用很弱时,吸附层保持着自己的周期性。反之,当二者作用很强时,吸附层被迫服从衬底的对称和周期。在这两个极端之间会发生“锁相”或混沌。一般情况下,当一个振子的谐振频率(或波矢)Pf_1,接近另一振     

吸附氦(~4He)薄膜准二维运动的有效势近似

实验技术的发展,已经可以控制被吸附在石墨基底上的氦形成一个或多个单原子层,并对它们的某些物理特性进行测量.Siddon和Schick采用自由二维空间模型曾对氦薄膜的若干物理现象作出较好的描述.近年来实验的测量精度不断提高,显示出自由二维空间模型与体系的实际状况尚有明显的差距.为了对较     

利用超快扫描隧道显微镜研究原子尺度上的电荷动力学

正许多微观物理化学过程发生在皮秒和飞秒量级,传统的扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)能够以原子级分辨观察表面结构和电子态,但其时间分辨率不足以解析皮秒和飞秒尺度的超快动力学过程.超快STM结合了STM的空间分辨率和超快光学的时间分辨率,可以实现原子级分辨率的飞秒光谱学,并用于单原子、单分子、单电子和单自旋的非平衡动力学研究.本文首先介绍了超快STM技术的发展,以及我们在这个研究方向上的进展.随后,将超快STM技术应用于光催化材料金红石型TiO2(110)表面上单个极化子的非平衡动力学研究,揭示了     

磁控溅射工艺引起硅表面超薄钝化层电子结构变化

通过真空热退火、有效少子寿命(πeff)的测量(利用微波光电导衰减μ-PCD法)和表面-界面光电子能谱分析(X-ray Photoemission Spectroscopy,XPS)等方法,研究了磁控溅射沉积ITO(Indium Tin Oxide)薄膜过程中,等离子体中载能粒子束(原子/离子和紫外辉光)对超薄Si Ox(1.5~2.0 nm)/c-Si(150μm)样品界面区的原子成键和电子态的损伤问题,并就ITO薄膜的硅表面电子态有效钝化功能进行了研究.结果表明,溅射沉积ITO薄膜材料后该样品的πeff衰减了90%以上,从105μs减少到5μs.但是,适当退火条件可以恢复少子寿命到30μs,表明Si Ox/c-Si之间界面态的降低有助于改善氧化层的钝化效果.ITO薄膜和c-Si之间Si Ox薄层的形成和它的结构随退火温度的变化,是导致界面态、少子寿命变化的主要原因,且得到了XPS深度剖析分析的确认.     

原子薄层材料的插层剥离制备

<正>自2004年石墨烯问世以来^[1],原子薄层材料(例如单原子层黑磷、六方氮化硼、二硫化钼)已经逐渐成为材料研究的中心^[2].这些原子薄层材料吸引了光子学、电子学、光电子学、能源存储与转化、催化、环境修复、生物检测以及生物成像等领域的广泛兴趣.可靠地、大规模地生产这些原子薄层材料已经成为当今学术界和工业界的共同追求.插层剥离策略是生产这些原子薄层材料最有效的手段之一.该策略制备的原子薄层产品具有溶液可加工性,且表现出大的横向尺寸(微米级)以及高的单层产率.我们针对这一策略进行了前瞻式的回顾,对其原理及过程、插层剂种类、影响因素、     

H_2在石墨(0001)面上解离吸附的ab initio势能面

一、引言 实验上发现,某些金属表面由于结炭生成石墨单原子层而使催化剂活性降低以致失效,但对其机理尚不清楚;另外,氢-石墨体系的反应在能源开发和利用方面占有重要地位。因此,对H_2-石墨体系反应动力学的研究引起了人们的兴趣。Demidovich等用EPR技术研究了H_2在石墨表面上解离吸附的过程,Balooch等用表面分子束技术对其逆过程即双氢原子在石墨表面上的复合反应进行了研究。对H_2在石墨表面上的解离吸附进行量子化学计算     

Ru(0001)表面石墨烯的外延生长及其担载纳米金属催化剂的研究

采用室温下吸附乙烯结合高温退火的方法在Ru(0001)表面上制备了单层石墨烯结构. 利用扫描隧道显微镜(STM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外光电子能谱(UPS)研究了石墨烯的生长过程以及石墨烯的表面形貌和结构. 以单层石墨烯为模板, 制备了尺寸和空间分布比较均一的Pt纳米团簇.     

酞菁复合膜的界面电子态

讨论了酞菁复合光接受体Mylar/Al/UCL/CGL/CTL的界面、界面的电子态和光电导性能 .光接受体A中CGL和CTL的界面电子态有效地加速了光生载流子的输运过程 ,导致光接受体A具有较低的残余电位和较高的感光灵敏度 .这种现象可以解释为光接受体A在辐照和电场作用下基于界面电子态的助感效应 ,也就是说界面电子态加速载流子从产生层向输运层能隙的注入 ,继之遵循一种界面电子态调制输运层中载流子传输过程的导电机制     

纳米限域及能源分子的催化转化

催化作为关键和核心技术,在能源、环境、农业以及人类健康等领域将会发挥越来越重要的作用.借助纳米科学和技术的发展和进步,以纳米体系的电子调制为理论基础,通过在纳米层次对催化剂的组成、结构和形貌,以及电子态的调控,实现高效催化剂的理性设计和精准制备,以及真实催化反应条件下对催化剂和催化作用的高分辨和动态表征是未来催化研究发展的重要方向.本文系统介绍了纳米限域体系中催化剂活性中心结构、电子特性和催化性能的控制规律.基于本研究组提出的"纳米限域催化"概念,将具有高催化活性的单中心低价铁原子通过2个碳原子和1个硅原子镶嵌在氧化硅或碳化硅晶格中,形成高温稳定的"晶格限域"催化剂,实现甲烷在无氧条件下直接催化转化,一步生成低碳烯烃和芳烃等高值化学品;在合成气催化转化研究中,通过将控制反应活性和产物选择性的两类催化活性中心有效分离,使在氧化物表面生成的碳氢中间体在分子筛孔道的限域环境内发生受限偶联反应,实现了煤基合成气一步高效生产烯烃,低碳烯烃的单程选择性超过80%.这些突破性技术摒弃了延续九十多年的F-T路线,从原理上开辟了一系列天然气、煤和生物质等高效制备烯烃等高值化学品的新途径,被誉为烯烃合成领域"里程碑式新进展".进一步地,这些研究成果正在与国内外企业合作,积极探索这类新过程的工业应用.     

呋喃基苯基硅烯的生成与捕获

硅烯是有机合成中一类基本的反应活性中间体。从六十年代起,许多有机化学家曾用热化学方法或光化学方法获得了二甲基硅烯、甲基苯基硅烯、苯基三甲硅基硅烯等。最近我们也报道了二苯基硅烯的生成。硅烯的亲电性很强,能和碳-碳双键、叁键等发生加成反应,并对C—H,Si—H,Si—O,Si—X等化学键发生插入反应。通过二甲基硅烯和二苯基     

澳大利亚研制出完美的“单原子晶体管”

澳大利亚科学家宣布，他们研制出一种单原子晶体管，其由蚀刻在硅晶体内的单个磷原子组成，拥有控制电流的门电路和原子层级的金属接触，有望成为下一代量子计算机的基础元件。     

BF_2~+分子离子注入硅中的硼原子深度分布的核反应分析研究

分子离子注入半导体材料是一个有效的降低杂质原子能量,快速行成非晶层的有效方法。用BF_2~+分子离子注入硅中形成的浅结器件可能较B~+原子离子注入更为有益。测定和研究BF_2~+分子离子注入硅后硼原子的深度分布,并与B~+原子离子注入的深度     

硅表面直接化学镀镍研究

演示了n-Si(100)不经预先活化处理, 可在碱性镀液中直接进行化学镀镍. 考察了镀液pH值和温度对镀层中金属颗粒尺寸的影响, 并运用能量耗散谱(EDS)分析了硅表面上化学镀层的元素组成. 发现温度的提高或镀液pH值的降低会使沉积层中的金属颗粒尺寸增大. 根据半导体电化学原理讨论了镍离子在硅表面还原的可能机理, 化学镀镍晶种的形成主要归因于在碱性溶液中Si表面上水分子捕获半导体电子而产生原子氢.     

含硅共轭聚合物电致发光材料研究进展

聚合物电致发光材料在通讯、信息、显示和照明等许多领域显现出巨大的商业应用前景, 十几年来一直是人们研究的热点. 最近含硅共轭聚合物在光电功能材料的研究开发中受到越来越多的重视, 一方面是由于硅原子以化学键形式结合到基于碳氢氮硫的传统共轭聚合物中, 能显著改变聚合物的电子结构和状态, 从而改善聚合物的光电性能; 另一方面, 硅是一种广泛应用于现代电子电器等行业的无机功能材料, 含硅共轭聚合物作为一种有机-无机杂化材料具有很高的研究和开发价值. 硅原子的引入对共轭聚合物的结构设计和光电性能改善提供了更大的空间和可能性. 本文根据硅原子在聚合物中的位置, 综述了硅作主链的聚硅烷和poly(1,1-silole), 硅与碳共同作主链的π共轭单体与硅的共聚物, poly(2,5-silole)及其共聚物和含硅桥的共轭聚合物, 以及硅作取代基的π共轭聚合物等含硅共轭聚合物在电致发光材料领域的研究进展, 讨论了其今后的发展方向.     

低维材料中的缺陷效应与电子态调控

低维材料具有大的比表面积、独特的电子结构和优异性能,在新能源、信息等领域具有重要的应用前景.低维材料所具有的特殊电子态可以突破传统半导体材料的尺寸极限,是后摩尔时代重要的候选材料.如何有效地调控低维材料电子结构以满足特定功能的需要是实现这一应用的关键.本文从一维纳米管和二维层状材料中的"缺陷效应"出发,对我们课题组在低维材料电子结构调控方面的研究结果进行综述,揭示空位和吸附原子等点缺陷以及表面修饰和内部填充等对材料的电子结构、电子自旋极化和激发态特性的调控机制与规律,为低维材料在新型电子器件等领域的应用提供依据.     

多壳层空心MOFs材料对水体中抗生素的高效吸附

通过多步生长及刻蚀的策略构筑了不同壳层空心结构的金属-有机框架材料(MOFs),研究了实心MIL-101、单层空心MIL-101(SSHM)、双层空心MIL-101(DSHM)和三层空心MIL-101(TSHM)对水体中抗生素的吸附行为.吸附数据表明壳层数的增加有利于土霉素和四环素吸附,其中三层空心MIL-101对土霉素和四环素的吸附量分别达到76和95 mg/g,吸附效率达到76%和48%,达到实心材料3倍吸附效率.循环测试表明TSHM对水体中抗生素吸附效率比较稳定,经过4次吸脱附后仍然具有良好的结晶性和形貌稳定性.研究表明MOFs中暴露更多的活性位点和多壳层结构有利于提高客体分子的吸附和存储,对多壳层MOFs材料拓展吸附应用方面具有指导意义.     

单层氮化硼涂层实现固体表面改性

正石墨烯等二维原子晶体材料技术可以把表面涂层降到单原子厚度,并具有抗腐蚀和抗氧化等涂层性质.但单原子涂层能否实现固体表面润湿性改性却面临困境:2012年莱斯大学等学者报道单层石墨烯丝毫不改变固体表面的亲疏水性的实验结果,提出石墨烯是"亲疏水性透明的"(Nat Mater,11,217,2012);但MIT的研究者否定这种"透明性",认为是"半透明的",即单层石墨烯仅能部分改     

单根铜纳米线在超高悬空微动电极上的微滴定介电泳装配研究

研究单纳米线拉伸动态特性及原子链拉伸的制造,掌握其在拉伸状态下的动态特性变化和单原子链状态下的特殊性质以向原子器件制造方向发展,是目前纳米科学的前沿研究课题之一.但目前没有一套有效的方案来实现将单根纳米线置于可拉伸的微动机构上进行拉伸,制约了该方向的发展.本文借助微电子机械系统(MEMS)技术制造的纳米线拉伸特殊微动机构芯片进行研究,并针对特殊微动芯片悬空电极极度超高且亲水性好,而无法依靠常规介电泳工艺实现纳米线装配的特殊难题,使用了六甲基二硅氮烷进行了疏水处理的方式解决.同时研制出了特殊的微滴定介电泳实验平台与技术工艺,实现单根纳米线在极超高微电极上的有效精确装配,为最终实现纳米线的拉伸及原子链拉伸制造研究迈出最关键的一步.为了指导微滴定介电泳装配单根纳米线的实验,利用有限元方法对微滴定介电泳进行了仿真计算与分析.     

氧气在Al(001)面吸附的第一原理研究

采用基于广义梯度近似(GGA)交换关联近似的超软(ultrasoft)赝势和具有三维周期性边界条件的超晶胞模型, 用第一原理计算方法, 计算并分析了氧分子在Al(001)面吸附的价键结构和局域电子结构. 超晶胞表面为2×2原胞, 共有14层原子, 其中铝原子9层, 真空5层. 氧分子层与表面铝原子层的距离为一倍面间距, 选用了几种不同的初始吸附形态. 结果表明, 氧气在Al(001)面时, 分子键平行于铝表面时容易被吸附, 分子键垂直于铝表面时不容易被吸附. 吸附过程中价键的分析表明, 氧分子在O₂/Al(001)界面的吸附过程有两种形式: O₂→(O₂)^2&#8722;→2O^&#8722;→2O^2&#8722;和O₂→(O₂)^&#8722;→O^2&#8722;+O, 吸附过程与氧气在Al(001)面初始吸附形态有关.