X射线断层扫描系统研究甲烷水合物形成和分解过程

通过X射线断层扫描系统可以清楚地描述甲烷水合物形成和分解过程.实验表明，甲烷水合物初期形成迅速但较为疏松，随着疏松空隙被逐渐填充，甲烷水合物逐渐达到密实状态，质量逐渐提高.当温度和压力条件超过相平衡条件后分解过程立即开始，并迅速分解.分解过程由密实状态迅速向疏松状态发展.甲烷水合物形成过程相对分解过程来说较为均匀，各向基本相同，有疏密差别.但分解过程有较大差异，靠近反应釜壁分解速度远大于中间，这一差异也恰好可以被用来作为甲烷水合物相平衡条件的测定.     

甲烷直流放电等离子体中氢自由基形成规律研究

目的研究了甲烷直流放电等离子体中氢自由基的形成规律、高纯度(体积比99.99%)甲烷气的分解规律,以及氢自由基的吸收光谱强度随放电时间的变化规律。方法用光电光谱技术代替常规的化学测试方法,测量了纯甲烷直流放电等离子体中甲烷的红外发射光谱2.3μm和氢自由基的656.3 nm吸收光谱。为甲烷气的分解与再利用研究提供了实验依据。结果由氢的吸收光谱强度变化证明了甲烷在直流放电等离子体中的分解过程是一个开始时迅速分解,尔后逐渐减慢,直到最后达到动态平衡的过程。结论在上述分解过程中,甲烷分子总量经历了一个开始不断减少,最终达到动态平衡的过程。这个过程伴随着氢自由基的变化。为甲烷的分解与再利用研究提供了实验依据。     

甲烷水合物在石英粉砂中的微观赋存特征

为了揭示石英粉砂中气体为连续相下生成的甲烷水合物微观赋存特征和分解过程中的空间演化微观规律,利用自行研制的装置,制备含甲烷水合物的石英粉砂样品,利用扫描电子显微镜和能谱分析石英粉砂、冰及甲烷水合物的微观赋存形貌以及甲烷水合物的分解过程.研究结果表明:干燥的石英粉砂颗粒形状为片状、块状和圆滑块状,压实后样品内部仍有大量孔...     

南海沉积物中甲烷水合物定压分解特性

在定压条件下,实验研究了我国南海神狐海域沉积物中甲烷水合物的分解特性,所使用的沉积物平均孔径为12.178 nm,总孔容为4.997×10~(-2)mL/g,比表面积为16.412 m~2/g.所用沉积物样品含水量为40%,实验的温度范围为274.15–281.15 K,分解压力范围为3.0–5.0 MPa.实验结果表明,海底沉积物中甲烷水合物在降压过程中就开始迅速分解,分解过程造成体系温度迅速下降,最低温度远低于冰点温度.水合物的分解速率随着分解压力的降低而增大,总的分解产气量以及水合物分解率也随着分解压力的降低而增大.在不同温度的实验中,产气速率随着实验温度的升高而增大,总的分解产气量与初始的水合物量有关.当分解压力低于实验温度下纯水的甲烷水合物平衡分解压力时,水合物可以完全分解.     

多孔介质及盐度对甲烷水合物相平衡影响

为模拟自然界天然气水合物的合成与分解条件,开发了研究多孔介质中甲烷水合物相平衡特性的实验装置,利用恒定容积法测定了孔隙尺寸、盐度等对甲烷水合物相平衡条件的影响.结果显示多孔介质中甲烷水合物容易生成,诱导时间短.随着孔隙尺寸的增加,甲烷水合物相平衡曲线右移;随着盐度的增加,甲烷水合物相平衡曲线左移;盐度水平和孔隙尺寸水平...     

基于EMD降噪的燃烧器火焰静电信号能量熵分析

采用灵敏度高、结构简单、环境适应性强的非侵入式静电传感器阵列测量甲烷及生物质火焰的能量变化特性.基于经验模态分解的降噪方法对测量信号进行去噪处理,以获得信号的能量熵用于表征火焰中带电颗粒运动复杂度.实验中对甲烷-空气预混和扩散火焰以及甲烷助燃生物质火焰进行测量.研究结果表明:甲烷扩散火焰带电颗粒运动复杂度随燃料流量的增...     

生物修复技术减少垃圾填埋场甲烷气体排放的研究

垃圾场的甲烷释放是全球变暖的主要因素.本文通过分析垃圾填埋场的甲烷释放因素,提出了通过生物修复技术是减少垃圾填埋场甲烷排放,主要是通过先卫生填埋后植物覆盖的方式.地上部分通过对不同植被类型的筛选,确定出利于甲烷氧化的树种;地下部分通过卫生填埋和生物反应器方法相结合,有效地提高甲烷氧化分解能力,降低甲烷的释放量.对温室气体减排及改善垃圾填埋场卫生环境状况是良好契机.     

甲烷产生菌的分离鉴定及分类

甲烷产生菌(Methano-producing bacteria或Methanogenic bacteria)是一个独特的、系统发生上互相关联的生物类群,广泛存在于有机物厌氧分解的环境中.早在1776年,意大利物理学家Alesandro Volta发现在富含腐烂植物的沼泽、河流、湖泊底部,可以不断产生一种可燃的气体.后来的学者Bechamp,popoff,Tappeneincr,Hoppc-Seyler,Sohngen和Omelianski等研究并确定了甲烷发酵是一个微生物学过程,并对甲烷     

含离子液体体系甲烷水合物形成特性实验研究

实验研究了新型水合物抑制剂1-己基-3-甲基咪唑氯盐对甲烷水合物形成的抑制作用。实验结果表明,1-己基-3-甲基咪唑氯盐水溶液中甲烷水合物分解相平衡压力随着温度的升高而增大。与纯水中甲烷水合物相平衡条件相比,添加离子液体使得甲烷水合物的相平衡边界向高压和低温方向偏移。     

温度、pH、COD值对水体中二硫氰基甲烷消除的影响

采用超高效液相色谱法(UPLC),研究初始质量浓度1μg·m L-1二硫氰基甲烷在不同温度、p H值、COD值水体条件下的消除规律.结果表明:在5~35℃水温范围内,二硫氰基甲烷的消除速率为:V35℃V25℃V15℃V5℃,35℃水体中,第20天二硫氰基甲烷未被检出.在p H 5.0~9.0的水中二硫氰基甲烷的平均消除速率为:Vp H9.0Vp H8.5Vp H8.0Vp H7.5Vp H7.0Vp H6.5Vp H6.0Vp H5.5Vp H5.0,平均消除速率随着p H值的升高而变大,酸性条件下稳定,不易分解,p H≥8.0的弱碱性条件下极易分解.在COD值为0~30 mg·L-1的水中二硫氰基甲烷的平均消除速率表现为:V30 mg·L-1V20 mg·L-1V10 mg·L-1V0 mg·L-1,二硫氰基甲烷的消除速率随着COD值的增大而变大.     

Neutral dissociation of methane in the ultra-fast laser pulse

Neutral fragments of methane were performed using femetosecond laser at an intensity of 10^（13-14） W/cm^2. A new mechanism of neutral dissociation is proposed in this work. The methane molecule is excited to super-excited states, in which it would dissociate into neutral fragments. We made Morse type potential energy surfaces for the super-excited molecules. Furthermore, we investigated the dissociation dynamics of the super-excited states by using quasi-claseical trajectory （QCT） method. The results thus interpret the neutral dissociation of the methane molecule in the ultra-fast laser pulse.     

用Fortran程序分析甲烷的燃烧问题

根据甲烷燃烧过程的热力学性质，用Fortran程序研究了在绝热反应器中甲烷燃烧过程中的有关问题.分析了在绝热反应器中甲烷用量恒定时，不同量的空气对燃烧温度、化学组成、流动能及热传递能的影响.实验表明，燃烧过程中使用过量的空气且没有离解反应发生时，其中有2种状态具有相同的组成，同时xN     

透氧膜反应器内NiO/MgO催化甲烷重整反应的途径

在透氧膜反应器内对比分析了不加催化剂和添加 1 g 9% Ni/γ -Al2O3 催化剂的甲烷重整反应实验. 结果表明, 不加催化剂时甲烷相对较惰性; 而在催化剂的作用下, 甲烷重整活性得到了较大提高, 但是催化剂易积碳. 推测甲烷重整反应路径如下: 甲烷在催化剂活性组分上发生裂解, 产生氢和碳; 生成的氢与膜表面的氧反应生成 H₂O,从而使得膜表面侧氧分压下降, 透氧量增大. 通过设计不同 Ni 含量 NiO/MgO 催化剂下的甲烷裂解和甲烷重整反应实验, 验证了以上的反应机理模型.     

考虑超孔压影响的海底能源土斜坡稳定性数值模拟和评价

水合物分解极易引起海底能源土出现超孔压现象,进而导致能源土变形,引发海底滑坡等地质灾害。本文基于热力学基本理论,并考虑水合物最终分解状态下的相态演变,以及水合物分解过程中海水对甲烷气体的溶解,修正了孔隙气体非逃逸的Grozic超孔压模型,并将修正模型应用到海底能源土斜坡稳定性分析中。研究结果表明：考虑甲烷气体在海水中的溶解,采用修正模型计算的超孔压值相比于原模型减小约26%;水合物分解过程中,相比土体强度参数软化这一不利因素,超孔压积聚对斜坡稳定性影响更为明显,因此在海底能源土斜坡稳定性分析中,必须考虑超孔压积聚这一不利因素。     

含甲烷水合物松散沉积物超声波性质的实验研究

实验模拟海域含天然气水合物松散沉积物, 并测量其声学性质变化规律, 以期为天然气水合物地震勘探和资源评价提供科学依据。采用一套改进的水合物超声波速度测量装置, 根据反应釜内部气体压力的变化, 连续监测实验过程中甲烷水合物饱和度的变化, 获得被水完全饱和的松散沉积物中甲烷水合物饱和度与声波速度的关系。模拟南海神狐海域SH-7钻孔的HY-3样品, 进行多个轮次的甲烷水合物形成?分解实验, 实测纵、横波的速度均落在水合物非胶结曲线与胶结曲线之间, 表明甲烷水合物在沉积物孔隙中同时存在胶结和非胶结多种赋存形式, 在分解和合成过程中均以呈悬浮状或作为支撑颗粒的水合物优先, 但少量起胶结作用的水合物始终存在, 并对沉积物声学性质有明显的提升作用。     

考虑甲烷溶解的天然气水合物分解超孔隙水压力

天然气水合物的分解会生成大量气体和水,在土层渗透性较差的情况下,大量气体无法及时溢出,压力不易传导到外部,使土层的超孔隙水压力迅速增大,有效应力降低,同时水合物分解后其自身与沉积物的胶结作用大幅减小,导致沉积物强度降低,发生大规模变形或失稳,进而引发海底失稳等灾害。基于热力学基本理论,建立了考虑水合物分解产生的甲烷气体部分溶解的超孔隙水压力模型,并对其影响因素进行讨论,最后针对南海工况研究水合物分解对海床稳定性的影响。结果表明,水合物分解产生的超孔隙水压力随着水合物分解先迅速增大后缓慢增长最后趋于稳定;初始饱和度、塑性指数、水深、沉积物埋深、内摩擦角等是影响水合物分解产生的超孔隙水压力的关键影响因素;影响海床稳定性的关键不利因素是超孔隙水压力聚积而非土体强度弱化;生成的甲烷气体二次溶解使超孔隙水压力减小,一定程度上缓解了斜坡的滑动。     

Origin and nature of cold seep in northeastern Dongsha area, South China Sea: Evidence from chimney-like seep carbonates

The occurrence of seep carbonates is one of the characteristic features for cold seep sites at continental margins.The carbonates documented the venting history of methane-rich fluid.Compared to the chemoherm carbonates and carbonate pavements which formed on the sediment-water interface,chimney-like seep carbonates precipitated around fluid conduits below the sediment-water interface therefore better recording information of the past fluid flow and composition.Here the chimney-like seep carbonate samples from the northeastern Dongsha area of the South China Sea were studied to understand the origin and nature of the venting fluids and their potential relationship with gas hydrate deposits underneath the seafloor.Based on the occurrence,morphology,petrology,mineralogy and C-and O-isotope compositions,combined with present and past bottom water temperatures and the timing of methane release events,the oxygen isotopic fractionation between calcite and water were used to estimate the equilibriumδ18O values of the precipitating fluids.Theδ13C values ranging from 56.33‰to 42.70‰V-PDB and thus clearly show that the studied chimneys were mainly derived from biogenic methane oxidation.The calculated equilibriumδ18O values of the precipitating fluids ranged from 1.9‰0.3‰to 0.6‰0.3‰V-SMOW,with an average of 1.4‰0.3‰V-SMOW which is heavier than those of seawater even at the last glacial maximum.It is considered that the formation of chimney-like carbonates was closely related to methane hydrate dissociation in the area.The methane hydrates contributed as much as45.7%of water to the venting fluids.It is suggested that the climate and environmental changes(e.g.sea-level lowering,down-cutting canyons and mass wasting)are the major mechanisms maybe responsible for the destabilization of methane hydrates in the study area.The extensive occurrence of seep carbonates indicates that a large amount of the methane released from methane hydrate dissociation has been effectively captured and sequestered by microbial anaerobic oxidation of methane(AOM)before it escapes into the water column.     

Stable methane hydrate above 2 GPa and the source of Titan's atmospheric methane

Methane hydrate is thought to have been the dominant methane-containing phase in the nebula from which Saturn, Uranus, Neptune and their major moons formed. It accordingly plays an important role in formation models of Titan, Saturn's largest moon. Current understanding assumes that methane hydrate dissociates into ice and free methane in the pressure range 1-2 GPa (10-20 kbar), consistent with some theoretical and experimental studies. But such pressure-induced dissociation would have led to the early loss of methane from Titan's interior to its atmosphere, where it would rapidly have been destroyed by photochemical processes. This is difficult to reconcile with the observed presence of significant amounts of methane in Titan's present atmosphere. Here we report neutron and synchrotron X-ray diffraction studies that determine the thermodynamic behaviour of methane hydrate at pressures up to 10 GPa. We find structural transitions at about 1 and 2 GPa to new hydrate phases which remain stable to at least 10 GPa. This implies that the methane in the primordial core of Titan remained in stable hydrate phases throughout differentiation, eventually forming a layer of methane clathrate approximately 100 km thick within the ice mantle. This layer is a plausible source for the continuing replenishment of Titan's atmospheric methane.