石墨炔负载金属原子催化剂研究进展

金属原子催化剂实现了原子百分之百利用率,具有高选择性和高活性等特点.但由于单个原子表面能大,容易团聚成纳米颗粒,稳定金属原子催化剂的制备对基底提出了较高的要求.石墨炔的特殊结构使其成为一种潜在的金属原子催化剂载体.石墨炔是一种由sp~2和sp杂化碳原子共同组成的新型碳的同素异形体.由于碳碳三键具有线性、无顺反异构和高共轭性等优点,使得石墨炔具有类似石墨烯的二维平面结构,同时具有高导电性、高比表面积、结构稳定等优异性质.石墨炔结构中的sp杂化碳原子能与金属原子形成强的共价键,从而使金属单原子能稳定存在石墨炔结构中;因此石墨炔是一种理想的金属原子催化剂载体.本文从石墨炔负载金属原子催化剂的结构出发,论述了石墨炔负载金属原子催化剂的研究进展,包括石墨炔负载金属原子催化剂的结构、制备方法、表征手段,重点论述了石墨炔负载金属原子催化剂在电化学催化领域的理论和实验进展.实验证明石墨炔负载的贵金属(Pt和Pd)原子催化剂以及过渡金属原子(Ni和Fe)催化剂都具有优异的电化学催化活性和循环使用性能.     

同步辐射EXAFS研究MoY分子筛催化剂结构

Mo与Y分子筛中阳离子交换制备的MoY双功能催化剂在石油化工上得到广泛的应用,由于Mo的电负性较大,缺乏能够稳定存在于水溶液中的金属阳离子Mo~(n+),无法通过常规的水溶液离子交换法将Mo直接引入分子筛笼中.文献中曾报道了许多途径制备MoY分子筛的方法,主要有Mo酸盐浸渍法,金属Mo络合物吸附再分解.Fierro等注意到已结合在分子筛表面上的Mo氧化物在高温水蒸汽下可以生成氧Mo离子,它们在适当的条件下能     

纳米结构金属晶界塑性机理的原子尺度模拟研究进展

纳米结构金属中富含晶界,对材料微观结构演化与宏观力学性能调控具有重要意义.厘清纳米结构金属晶界塑性变形的原子尺度机理,将之与材料宏观力学行为相联系,是纳米结构金属力学研究关注的核心问题.近年来,我们围绕晶界塑性变形机制及其影响因素,采用原子尺度模拟方法,探究了晶界诱导孪生与界面宏微观自由度的关联规律,揭示了晶界位错往复滑移主导的纳米晶体循环塑性机制,提出了孪晶界滑移诱导纳米晶体极端剪切变形,发展了取向依赖的晶界迁移和滑移转变模型,为纳米结构金属晶界行为预测与调控提供了新思路.本文梳理了晶界塑性原子尺度模拟的研究现状,总结了本团队从原子尺度探究晶界塑性变形机理的相关进展,指出了纳米结构金属晶界调控理论与力学表征的难点和挑战.     

介孔分子筛SBA-15负载的双亚胺镍催化剂的合成及乙烯聚合

应用新型介孔分子筛SBA-15为载体, 成功地对后过渡金属镍双亚胺催化剂进行了物理和化学负载, 并应用元素分析, 等离子体发射光谱(ICP), FT-IR和X射线粉末衍射(XRD)等对载体催化剂进行了表征. 乙烯聚合结果表明, 载体催化剂不仅具有镍双亚胺均相催化剂的高活性, 而且由于载体孔道效应生成了纤维状聚乙烯, 同时聚合物的分子量和分子量分布较均相催化剂有大幅度提高.     

原子时尺度TA(CSAO)的建立

从1967年起,时间的基本单位——国际单位制系统秒是基于铯~(133)原子在零场中的特定能级跃迁定义的。秒定义从天文学到量子物理学的转移使时间计量工作发生了深刻变化。尽管世界时(UT)和历书时(ET)作为基础研究仍有着它们的特殊应用领域,但作为一种高度均匀的时间座标的原子时越来越获得广泛应用。我们根据目前国内原子钟研制情况,利用长期稳定     

负载钙钛矿型催化剂的制备、结构及其对碳烟的催化燃烧性能

在应用较广的几种氧化物载体上采用共浸渍法制得系列负载钙钛矿型催化剂LaCoO3/MO(MO=CeO2,ZrO2,Al2O3,Ce0.8Zr0.2O2),热重分析(TG-DTA)方法评价了催化剂对碳烟的催化活性,并采用X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和H2程序升温还原(H2-TPR)方法对该系列催化剂的结构、形貌和氧化还原性能进行了表征.结果表明,各氧化物载体上负载的催化剂对碳烟的催化燃烧活性较体相钙钛矿均有明显提高,尤其是铈锆固溶体负载的钙钛矿型催化剂.一方面,负载催化剂更大的比表面积和多孔结构及形貌提高了碳烟与催化剂的接触效率;另一方面,钙钛矿活性组分负载后,其氧化还原性能得到了明显改善.     

催化裂化催化剂中Y型分子筛制造的水热化学

催化裂化催化剂中Ｙ型分子筛制造的水热化学中国科学院院士中国石化总公司石油化工科学研究院教授何鸣元迄今为止，工业过程中最大量使用的分子筛之一，是主要用于催化裂化催化剂的Ｙ型分子筛。这一分子筛的性能与制造中和制造后的化学改性密切相关。在催化裂化催化剂中常...     

石墨烯在铜表面生长的多尺度理论研究

石墨烯作为一种重要的二维材料有广泛的应用前景,它可以通过在铜表面生长来大规模制备.为了研究生长机理,首先要通过第一性原理计算给出各碳氢物种在铜表面的稳定性和基元过程的动力学信息;然后结合动力学蒙特卡洛模拟,可以进一步得到不同条件下石墨烯生长的主要动力学路径.本文将简要介绍该多尺度模拟研究方法及运用该方法揭示的铜表面石墨烯生长机理.     

金属有机框架衍生的单原子分散金属催化剂

近年来,单原子分散的金属催化剂(ADMCs)以其最大的原子利用效率(100%),独特的活性位点,较高的催化活性、稳定性和选择性在电催化领域引起广泛关注。金属有机骨架(MOFs)具有明确的分子结构块、可调的官能团和有效的配位,目前已成为制备ADMCs的潜在支撑材料。文章主要介绍近年来MOFs衍生的纳米材料用于ADMCs的开发情况及其在电化学催化氧还原反应方面的应用。还讨论了ADMCs在该领域研究所取得的重要进展,以及面临的挑战和机遇。     

单分子尺度识别结构异构体

正同分异构体现象广泛存在于自然界中.在有机化学中,同分异构体是指具有相同的分子式,但是结构不同的化合物.由于部分异构体结构差异很小,但是性质差异很大,识别和鉴定同分异构体对于基础研究和实际应用具有非常重要的意义.随着科学技术的发展,识别和鉴定同分异构体的分析方法已经发展得较为成熟,比如典型的光谱、核磁共振及色谱     

用于甲醇氧化的石墨烯负载铂钴合金纳米粒子催化剂

正面对日益加剧的能源危机和环境污染,开发利用高效、清洁的能量转换系统(如燃料电池等)对社会的可持续发展具有重要的意义.直接甲醇燃料电池(DMFC)因其能量转换效率高、操作温度低、污染排放少、构造简单等优点,在便携式电子设备领域中具有广阔的应用前景,而高效催化剂的研     

用CeHY-型分子筛催化剂对碳桥环开环反应的研究

碳桥环化合物以多种多样的形式,广泛地存在于自然界天然产物分子中。碳桥环化合物特别是中小环的碳桥环化合物,由于分子内部角涨力的存在,从稳定性上来讲是处于不利的地位。所以,在适当的条件下通过     

利用超快扫描隧道显微镜研究原子尺度上的电荷动力学

<正>许多微观物理化学过程发生在皮秒和飞秒量级,传统的扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)能够以原子级分辨观察表面结构和电子态,但其时间分辨率不足以解析皮秒和飞秒尺度的超快动力学过程.超快STM结合了STM的空间分辨率和超快光学的时间分辨率,可以实现原子级分辨率的飞秒光谱学,并用于单原子、单分子、单电子和单自旋的非平衡动力学研究.本文首先介绍了超快STM技术的发展,以及我们在这个研究方向上的进展.随后,将超快STM技术应用于光催化材料金红石型TiO2(110)表面上单个极化子的非平衡动力学研究,揭示了     

有限元结构分析的层级负载均衡并行计算方法

由于性价比高、计算能力强,多核机群已经成为当今高性能计算的主流工具.然而,多核机群环境下不同的存储机制和通信延迟特点也为高效并行算法的设计带来了挑战.为充分利用多核机群的硬件资源获取最优性能,本文设计了一种有限元结构分析的层级负载均衡并行计算方法.该方法建立在对计算任务的层次性和粒度性充分挖掘的基础上.为与多核机群的硬件拓扑体系结构相适应,本文将计算任务划分为三个层次:节点间并行、片间并行和核间并行.其中,节点间并行和片间并行采用粗粒度并行计算方法,而核间并行采用细粒度并行计算方法.通过将计算任务映射到多核机群的不同硬件层面执行,该方法不仅有效实现了不同层面的负载均衡,而且大幅度降低了系统的通信开销.此外,它还大幅度减少了子区域的数目,有效提高了界面方程的数值收敛性.为验证算法的有效性,在"天河二号"超级计算机上进行了有限元结构线性静力分析大规模并行计算测试.结果表明:同传统区域分解法相比,层级负载均衡并行计算方法能够获得较高的加速比和并行效率.本文的研究主要集中在线性静力学问题上.对于非线性问题或者动力学问题,由于涉及多个迭代步,因此可以将本文算法封装为一个子函数进行调用.     

负载型贵金属催化剂用于室温催化氧化甲醛和室内空气净化

随着室内空气污染状况受到日益关注, 许多研究者开始致力于开发高效、安全、经济的室内空气净化材料和技术. 本文介绍了我们研究室内甲醛净化催化剂的过程, 比较了室温下负载型贵金属催化剂利用空气中的氧气完全氧化甲醛的性能, 阐述了Pt/TiO2催化剂的高效活性本质, 明确了贵金属催化剂上催化氧化甲醛的反应机理. 应用研究方面, 建立了成型催化剂和甲醛净化组件的制备生产工艺, 研发了新型空气净化器和通风管道内应用的净化机. 上述两种产品实现了高效、安全和经济的室内甲醛净化, 已经供应市场并应用于2008年北京奥运会部分室内空气质量的保障, 为绿色奥运、科技奥运、人文奥运做出了应有的贡献, 并将惠及千家万户百姓的生活.     

酵母剪接体高分辨率三维结构的解析

2015年8月21日,清华大学 生命科学学院施一公教授带领的 研究团队在美国《科学》杂志上 同时发表了两篇论文--《3.6 Å 的酵母剪接体结构》(Structure of a yeast spliceosome at 3.6-Angstrom resolution)和《前体信使RNA剪接 的结构基础》(Structural basis of pre-mRNA splicing),介绍了通过单 颗粒冷冻电子显微技术(冷冻电镜) 解析的酵母剪接体(spliceosome)在 3.6 Å分辨率的三维结构,并在此结 构基础上进行详细分析,阐述了剪 接体对前体信使RNA (pre-mRNA) 执行剪接的基本工作机理。该项工 作将分子生物学的“中心法则” 在分子机理的研究上大幅度向前推 进,是我国科学家在生命科学领域 做出的重大原创性突破。     

中国公办高校权力结构解析

文章在对高校3个较典型的模式,即以学术权力为主、以行政权力为主、行政权力和学术权力均衡的权力结构模式的基本特征进行比较的基础上,对我国公办高校中存在的政治权力、行政权力、学术权力、监督权力和其他利益群体权力的运行、相互作用和存在的问题进行了分析.     

纳米铜和纳米导电纤维的结构

目前化学家们用化学法制备了各种无机固体小颗粒的催化剂及各种由纳米级微粒组成的薄膜与合金,这种材料的研制使得材料物理与化学更进一步地渗透,推动了材料科学的更新与进步.纳米金属超细微粒作为催化剂已经是化学家们熟悉的课题,例如在铂重整中所使用的铂黑等.使用物理法在高真空中制备的各种纳米超微粒子,具有体积小,比表面积大,且表面无微孔及其它极性物质(例如羟基等的吸附),因此引起了人们尝试用物理法研制纳米金属超微粒子作催化剂的兴趣.     

原子像、晶格像和结构像

所谓原子像、晶格像和结构像,粗浅地说,就是用高分辨率电子显微镜直接对原子(直径为0.6埃至