生物炭-Fe2O3的制备及其脱除焦油模型化合物研究

为实现焦油的高效脱除,减少对设备、环境的危害,有必要寻找高效、低廉且无毒的催化剂材料。首先以低成本、孔道丰富的生物炭作为载体,采用水蒸气活化法和浸渍煅烧法制备了生物炭-Fe₂O₃焦油裂解催化剂;然后利用BET(Brunner-Emmett-Teller,全自动物理吸附仪)、XRD(X-ray diffraction, X射线衍射仪)、FTIR(Fourier transform infrared spectroscopy,傅里叶红外光谱仪)等对其物理化学性质进行表征;最后采用甲苯作为焦油模型化合物验证其催化效果。结果表明：提高活化温度和延长活化时间能显著提高生物炭比表面积,提高水蒸气体积分数也具有一定促进效果,但当水蒸气体积分数过高时效果有所减弱,而提高比表面积有助于提高甲苯脱除效率;在负载铁质量分数为4%时脱除效率最高达94.1%;在未负载铁时甲苯的脱除主要依靠生物炭多孔结构的物理吸附,在铁负载时产生了新的作用力,该作用力能弥补负载后比表面积减小导致吸附能力下降的缺陷。铁负载生物炭对焦油脱除具有良好的应用前景,本研究结果可为生物质气化脱除焦...     

镍基催化剂上焦油组分裂解反应研究

以甲苯为煤焦油模型化合物,研究了镍基催化剂对焦油组分催化裂解反应特性的影响.采用浸渍和分步浸渍的方法制备了Ni/Al2O3和Ni/MgO-Al2O3两个系列镍基催化剂,考察了催化剂组成(Ni含量、MgO含量)、反应条件(温度、空速、水蒸气含量)对焦油组分催化转化的影响.结果表明:Ni含量在0.2％左右时,Ni/Al2O3具有较高的催化活性,催化剂的活性随着Ni含量的继续增加而下降,作为助催化剂的MgO可以减少催化剂表面积炭.高温有利于H2和CO的生成,但不利于CH4的生成.水/甲苯比是影响焦油催化裂解的重要因素,较高水/甲苯比有利于H2的产生,而不利于CO和CH4的生成.     

氯化锌活化制备沥青基球形活性炭

采用ZnCl2化学活化法和水蒸气物理活化法制备了系列沥青基球形活性炭。研究了活化工艺对最终活化样品孔隙结构的影响;对比分析了在具有相近BET比表面积和总孔孔容时,两种活化方法对所制得样品孔径分布的影响。结果表明:在活化温度为500℃、ZnCl2与碳浸渍质量比为2∶1、活化时间为3 h时,ZnCl2活化样品具有最佳的BET比表面积,为961 m2/g。与传统的水蒸气物理活化法相比,ZnCl2化学活化法更有利于中孔结构的发展。     

乳酸催化转化制备2,3-戊二酮

采用浸渍负载法制备了分子筛担载的钾催化剂K/Zeo(Zeo = ZSM-5,Y),研究了分子筛及K/Zeo对乳酸制备2,3-戊二酮的催化活性.对催化剂进行了X-光衍射和低温氮气吸附表征.结果表明,改性过程导致分子筛的骨架结构在一定程度上的破坏,比表面积、孔体积减小,而孔径增加.催化剂反应性能评价及碳平衡研究表明,与改性...     

半月科技要闻

<正>纳米碳催化合成苯乙烯取得进展烷烃直接脱氢工艺中传统催化剂以金属及其氧化物为活性组分,反应物烷烃分子在活化的同时也不可避免地形成碳沉积物,催化剂的比表面积、孔体积和活性中心数目将逐渐下降,最终导致催化剂     

葵花秆基活性炭的吸附性能研究

为进一步优化生物质基活性炭性能及开拓其应用领域,以葵花秆为原料,在N2气氛下通过管式炉热解制得生物质半焦,以该生物质半焦为前驱体,利用水蒸气活化制备了葵花秆基活性炭。采用扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)、低温氮气吸附(Low temperature nitrogen adsorption,N2adsorption)和亚甲基蓝(MB)吸附等方法对活性炭的结构和吸附性能进行了研究。结果表明,葵花秆经过550℃热解可以得到19.25%的焦油、19.84%的热解气以及23.53%生物质半焦,半焦在800℃下,经过水蒸气活化可制得比表面积为576.05 cm2/g的葵花秆基活性炭,其对亚甲基蓝的吸附等温线符合Freundlich模型,吸附为颗粒内扩散过程控制,吸附动力学符合二级吸附动力学模型。葵花秆半焦经水蒸气活化可制备出吸附性能良好的活性炭。     

超交联多孔碳的制备及其对甲苯吸附性能研究

为了探索一种富有针对性且行之有效的甲苯蒸汽处理工艺,以苯、吡咯和噻吩为单体,通过傅—克烷基化反应将其超交联形成的三种表面基团不同的超交联聚合物;并以该三种聚合物为碳源,以KOH为活化剂对超交联聚合物碳化热解,形成具有大比表面积和孔体积的超交联多孔碳(HPC-B、HPC-P、HPC-T),并考察了不同元素掺杂所得到的多孔碳对甲苯蒸汽吸附性能的影响。利用扫描电镜、傅里叶红外光谱、比表面积分析仪等对材料的表观形貌、表面基团、比表面积及孔道分布进行分析,并研究了在不同温度下三种材料对甲苯和水蒸气的吸附等温线。结果表明:以苯、吡咯和噻吩为碳源所制备的三种超交联多孔碳(HPC-B、HPC-P、HPC-T)均为BET比表面积超过2 000 m~2/g微孔超交联多孔碳;在298 K下,HPC-B、HPC-P、HPC-T对甲苯的吸附量分别为7.6、5.2、4.7 mmol/g。三种材料均表现出对甲苯优异的吸附能力。     

Ru-Cu-Ni-CeO_2/HZSM-5催化剂裂解秸秆气化焦油性能研究

采用浸渍法制备Ru-Cu-Ni-CeO2/HZSM-5催化剂,对实验室规模的生物质气化焦油催化裂解的性能进行研究,并与HZSM-5以及Ru-Ni-CeO2/HZSM-5催化剂的性能进行对比.Ru-Cu-Ni-CeO2/HZSM-5催化剂具有高的活性和选择性,主要由于催化剂具有高表面积、适宜的孔分布以及高分散的活性组分.     

多级孔氧化铝负载钯催化剂的制备及加氢性能研究

文章以聚甲基丙烯酸单酯(PMMA)微球为模板剂,采用三嵌段共聚物F127辅助胶体晶体模板的方法合成介-大孔复合孔道结构的Al_2O_3载体,通过浸渍还原法制备了Pd/3DOM Al_2O_3负载型催化剂,考察了其在苯乙烯加氢反应中的活性。采用氮气物理吸附-脱附(N_2-BET)、场发射扫描电子显微镜(field emission scanning electron microscope, FESEM)、高分辨率透射电子显微镜(high resolution transmission electron microscope, HRTEM)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)等分析方法对催化剂进行了表征。结果表明:活性物种主要以Pd~0的形式高度分散在3DOM Al_2O_3载体上;开放有序的多级孔结构有利于反应物和产物在孔道内的扩散,使其在苯乙烯加氢反应中的活性优于相同条件下γ-Al_2O_3负载的Pd催化剂,Pd/3DOM Al_2O_3的转换频率(turnover frequency, TOF)值可达0.56 s~(-1),高于Pd/γ-Al_2O_3的0.45 s~(-1)。     

不同种类活性炭对甲苯吸附再生性能研究

研究了不同种类的活性炭样品(原料为椰壳、焦油、木质、果壳)对甲苯的吸附再生性能,分析了温度及活性炭的物理结构性质对甲苯吸附行为的影响。扫描电镜(SEM)、比表面积及孔体积测试、甲苯吸脱附(甲苯-TPD)等表征结果表明,原料为椰壳和焦油的活性炭的甲苯吸附量及吸附强度相对较大,原因可能为微孔结构有利于甲苯吸附。吸附评价结果表明,微孔内甲苯的吸附扩散需要一定的活化温度,原料为椰壳的活性炭吸附性能最好,并且经过10次重复再生实验,其饱和吸附能力仍可达90%以上。     

秸秆气化焦油在负载复合金属的HZSM-5分子筛上的催化裂解反应的研究

对生物质秸秆气化焦油的催化裂解进行了实验研究,用浸渍法在HZSM-5分子筛上负载复合金属制备催化剂,在不同的反应条件下进行实验,发现该催化剂能促进焦油转化为气体可燃成分,对降低焦油含量具有明显的效果.     

Ni /半焦催化甲苯水蒸气重整反应的稳定性研究

为了研究生物质半焦负载镍催化剂(Ni/BC)在甲苯(生物质焦油模型化合物)水蒸气重整反应过程中的稳定性,进行了100 h稳定性评价实验,并将其与Ni/ZrO_2和Ni/γ-Al_2O_3等传统金属氧化物负载Ni催化剂进行对比,结果表明,Ni/BC稳定性优于Ni/ZrO_2,但劣于Ni/γ-Al_2O_3催化剂。利用热重(TG)、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等分析手段对反应前后的催化剂进行表征,结果表明,反应后Ni/BC催化剂表面积碳量高于Ni/ZrO_2和Ni/γ-Al_2O_3,且镍颗粒烧结严重,但是由于半焦具有较大的比表面积以及多孔结构,能够提供较多的活性位点,增强了催化剂的容炭能力。     

负载Cu金属有序介孔氧化铝催化剂的制备及表征

采用等体积浸渍和原位合成方法以硝酸铝作为铝源,聚乙二醇1540为模板剂,磷酸氢二铵为辅助剂,硝酸铜为铜源,制备出负载铜金属有序介孔氧化铝催化剂,并采用氮等温吸附—脱附线、透射电镜、X射线衍射、热失重分析多种测试技术对合成催化剂的物理化学性质和结构特征进行了表征。实验结果表明,两种方法均可以制备出比表面积大（大于210m2/g）、孔径分布窄（4nm左右）的负载铜金属介孔氧化铝催化剂。与等体积浸渍法相比,原位合成法所制备的负载Cu金属有序介孔氧化铝金属铜在载体上的分布更均匀,铜离子与载体的相互作用力更强,且孔结构的有序性较好。     

纤维素在炭化和活化过程中的结构变化

以纤维素为原料,通过在氮气氛下炭化和水蒸气活化得到纤维素基炭.采用热分析、傅里叶红外光谱、X射线衍射及低温N2吸附测试手段研究了纤维素的炭化和活化过程以及过程中炭微晶结构和比表面积的变化.纤维素分子结构中的C—OH、C—O—C、C—H等基团在280~380℃之间大量分解,380℃后少量裂解产生的小分子碎片或基团持续分解,同时碳元素发生结构重排,形成石墨微晶.炭化温度是影响纤维素基活性炭微晶结构及孔结构的关键因素,随炭化温度的升高,石墨微晶尺寸变大,孔结构得到发育,但活性炭的比表面积则呈先增加后下降趋势,当炭化温度为600℃时所得活性炭比表面积最大;炭化时间对炭微晶结构及比表面积的影响不显著;随着活化时间的延长,先是炭结构中的非微晶碳被氧化,比表面积及总孔容积变大,然后微晶碳被氧化,微晶结构被破坏,炭中部分微孔变成中孔或大孔,导致比表面积及总孔容积变小,当微晶间的非微晶碳被充分氧化而又不破坏原微晶结构时得到的炭孔隙最丰富.     

Pd/MC催化剂的制备及其对苯甲醇氧化制备苯甲醛的催化性能

采用浸渍法在介孔碳(MC)上负载Pd制备Pd/MC催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、比表面积仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及H2程序升温脱附法(H2-TPD)对Pd/MC进行表征。考察Pd/MC水相催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的性能。结果表明:MC具有良好的介孔结构及高比表面积;Pd纳米颗粒在MC表面高度分散并稳定;Pd/MC具有较高的氧化还原性。在优化反应条件苯甲醇1 mmol、n(Pd)/n(苯甲醇)=0.001、水4 mL、反应温度80℃、反应时间12 h、常压O2下,苯甲醇转化率达到99.6%,苯甲醛选择性为100%。催化剂重复使用5次,催化剂活性基本不变。     

聚多巴胺修饰介孔二氧化硅SBA-15及体外生物活性研究

在介孔二氧化硅SBA-15表面修饰聚多巴胺,通过改变界面条件来提高介孔材料的生物活性.实验结果表明:沉积聚多巴胺后,材料依然保持高度有序的介孔结构,较大的比表面积、孔径和孔隙率.通过体外生物活性实验对比,聚多巴胺修饰的SBA-15诱导沉积羟基磷灰石的能力提高6倍,生物活性明显增强.     

核桃壳真空化学活化制备活性炭

采用真空化学活化法,以核桃壳为原料,氯化锌为活化剂制备活性炭,探讨体系压力、活化温度、浸渍比对活性炭比表面积、孔径分布、碘值和亚甲基蓝值以及表面性质的影响。研究结果表明,30 kPa时制备的活性炭其比表面积和总孔体积比常压条件时分别提高了27%和25%;在低压条件下有利于微孔的形成,在高浸渍比的条件下有利于中孔的形成。在体系压力为30 kPa,活化温度为450℃,浸渍比为2.0时,所得活性炭的BET比表面积为1 800 m2/g,总孔体积为1.176 cm3/g,等电点为9.15,碘吸附量为1 050 mg/g,亚甲基蓝吸附量为315 mg/g。     

焦油裂解反应对循环灰催化作用的影响

以循环床锅炉循环灰为热载体、部分气化产生的半焦为锅炉燃料的煤的部分气化技术中,循环灰对降低焦油产率、提高煤气产率是有利的。以焦油的两种主要组份苯和甲苯为对象,用固定床反应器实验研究了焦油裂解过程中反应对一种烟煤形成的循环灰的催化活性的影响,测定了该种循环灰的失活系数,探讨了失活机理。实验结果表明,随着积碳量的增加,循环灰的比表面积和空隙率减小,裂解反应速率下降,裂解产物中碳产率增加。     

CO2活化温度对碳气凝胶超级电容器性能的影响

通过改变间苯二酚、甲醛和碳酸钠的配比,实现对碳气凝胶材料孔结构的控制.通过改变CO_2活化的温度,研究活化温度对碳气凝胶孔结构和电化学性能的影响.利用氮气吸脱附实验(BET)和扫描电子显微镜(SEM)对材料的孔结构和表面形貌进行表征分析,运用循环伏安法(CV)、恒流充放电等技术对材料的电化学性能进行测定.结果表明:提高CO_2活化温度有利于改善材料的结构和性能,当CO_2活化的最高温度为1 000℃时,碳气凝胶具有最高比表面积(2 201m~2/g);在6mol/L的KOH溶液中,当电流密度为1A/g时,相应的比电容可达190F/g.     

生物质焦油模化物蒸汽重整实验研究

生物质焦油是生物质热解和气化过程中不可避免的副产物,并且在生物质应用过程中存在有害的影响,因此对于生物质焦油转化的研究受到广泛的关注。本文在试制开发低流阻高强度的蒸汽重整整体式催化剂的基础上,以苯和甲苯作为焦油的模型化合物,在管式反应器上研究了该催化剂作用下,温度、蒸汽量对焦油催化转化以及裂解气体成分的影响;并实验研究了催化剂作用下温度和水碳摩尔比S／C对甲烷转化率的影响。实验发现,苯和甲苯的转化率都随温度的提高而升高。甲苯和苯在裂化温度900℃,S／C=2时整体式催化剂催化作用下转化率分别达到94．1％和77．1％;在600℃时实现了甲烷气体的高效转化;蒸汽量的增加有助于裂解气体成分的调整,同时也促进了消碳反应的进行。