手性钛络合物在中孔硅分子筛上的组装

合成了纯硅和含骨架钛的HMS，MCM－41两类中孔硅分子筛，利用它们的表面羟基与钛酸异丙酯（Ti(O^iPr)或d－酒石酸二乙酯（DET）的交换反应，用四种组装方法成功地将Ti(O^iPr）4＋DET手性络合物接枝到纯硅的HMS和MCM－41中孔分子筛上，从而首次制备出固载手性钛的中孔催化剂。用FT－IR表征了中孔材料与手性钛铬合物的交换作用，并测定了钛的负载量。在用固载化的手性催化剂催化苯乙烯环氧化反应中发现：DET配体对钛中心的调变作用将造成其催化活性的下降和环氧物选择性的上升；DET配体的手性诱导作用将使环氧产物具有一定的光学选择性（其中d－型环氧物异构体过剩ee.%最高可达32．4％）。     

用HZSM—5分子筛催化合成对——甲氧基苯乙酮

报道了用ＨＺＳＭ－５分子筛取代传统催化剂合成对－甲氧基苯乙酮,考察了催化剂用量、反应物摩尔比、反应温度和反应时间对苯甲醚与乙酸酐的酰化反应的影响。该固体催化剂可以回收、再生和重复使用,给出的芳酮产率与新鲜催化剂的几乎相同。     

FeCl_3改性β沸石的制备过程及在苯的羟基化催化反应的应用研究（英文）

利用固态离子交换的方法制备出FeCl_3改性的β沸石固相催化剂.采用XRD,TG-DSC及低温N_2吸附法对所制的催化剂进行了表征.用H_2O_2作氧化剂将苯催化氧化成苯酚考察了催化剂的催化活性和选择性.通过调节二甲基二乙氧基硅烷(DDS)表面的亲水基和疏水基可以阻止苯酚进一步发生氧化反应从而提高催化反应的选择性.此外,在催化剂的回收实验中发现催化剂可以重复使用3次,而其催化活性没有太大的变化.所以从催化剂的制备到催化剂的催化过程都是绿色环保的.     

催化剂中添加不同分子筛催化甲醇与二氧化碳反应合成碳酸二甲酯的研究

用共沉淀法制备Cu/ZnO-Al_2O_3/La_2O_3-ZrO_2催化剂,并向其中添加不同分子筛.对比发现,Cu/ZnO-Al_2O_3/La_2O_3-ZrO_2/HZSM5催化剂的催化活性是最高的.在催化剂使用量为1.0g、反应温度为230℃、反应压力为1.0MPa的条件下,甲醇的转化率达到8.99%,碳酸二甲酯的选择性为88.33%.     

组装在MCM-41和HMS上的Ti活性中心的催化作用

采用模板组装途径合成MCM－41和HMS两类中孔材料，探讨了在含模板剂和烧去模板剂的这两类载体上键合两类酒石酸钛络合物的组装方法。XRD和FT－IR结果表明：在焙烧过程中，MCM－41长程有序的中孔结构会发生退化而转化成与HMS相似的结构，并导致1219和580cm^-1红外带的消失，而诱发载体产生强度的Si-OH畸变。中孔HMS与钛化合物的键合作用会诱发载体产生弱的Si-OH畸变振动。在催化苯乙烯环氧化反应中，模板剂和酒石酸二乙酯（DET）配体对钛活性中心的调变作用可促进提高环氧选择性。     

Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化反应——催化剂蒸汽处理的影响

对机械混合法制备的Mo/HZSM-5催化剂进行蒸汽后处理,利用XRD、XPS等表征催化剂的晶相结构、Mo物种的分散度,在关联催化剂活性评价基础上,研究了催化剂的蒸气处理过程对Mo物种的分散度及其芳构化反应性能的影响.结果表明,机械混合法制备的催化剂上,Mo物种主要以微晶的形式分布在分子筛的外表面,由于缺少分子筛孔道择形保护,便于积炭副反应的发生.经高温蒸气处理后,催化剂上Mo物种的分散度显著提高,有较多的Mo物种迁移至分子筛的孔道内,并与B酸发生强相互作用生成钼氧二聚体,有效地增强了催化剂的抗积炭能力.因此,蒸气处理的Mo/HZSM-5催化剂的芳烃选择性和催化稳定性较传统机械混合法制备的催化剂有明显提高.     

钒络合物在中孔载体HMS上的组装

成功合成了六方中孔硅载体HMS，利用其丰富的表面羟基实现了先键合钒络合物VOCl2再键合配体DET（酒石酸二乙酯）的组装方法。FT－IR表征络合物和载体表现羟基的健合作用，并用络合物滴定法测定了钒的负载量。苯乙烯环氧化反应考察其催化氧化性能。系统考察了配体、交换时间、反应条件、活化温度等因素对固载型催化剂的催化活性和环氧化物选择性的影响。     

磷酸铝分子筛和硅磷酸铝分子筛作为羧酸酯化反应催化剂的研究

用新型磷酸铝分子筛和硅磷酸铝分子筛作催化剂合成了羧酸酯－丙酸丁酯和丙酸辛酯。考察了合成条件和催化剂制备方法对酯化反应的影响,并对酯产物做了红外光谱分析和物理性质测定,实测值接近文献值。     

八面沸石在精细有机合成中的催化作用：II脱铝USY上…

本文研究了在液相中用稀盐酸铝制得的一系列脱铝ＵＳＹ催化α－蒎烯的甲氧基化反应－考察了催化剂的硅／铝比，反应物配比，溶剂和反应温度等对反应的影响，在脱铝ＵＳＹ上α－蒎烯的甲氧基反应的主要产物是α－松油甲醚，其次是菠基甲醚α－小茴香甲醚，柠烯和异松油烯，总醚化产物选择性在６５％以上。     

八面沸石在精细有机合成中的催化作用──Ⅱ脱铝USY上α－蒎烯的甲氧基化反应

本文研究了在液相中用稀盐酸脱铝制得的一系列脱铝ＵＳＹ催化α－蒎烯的甲氧基化反应．考察了催化剂的硅／铝比、反应物配比、溶剂和反应温度等对反应的影响．在脱铝ＵＳＹ上α－蒎烯的甲氧基化反应的主要产物是α－松油甲醚，其次是菠基甲醚、α－小茴香甲醚、柠烯和异松油烯，总醚化产物选择性在６５％以上．     

室温强酸性介质合成MCM-41介孔分子筛--(Ⅰ) 合成条件对样品的影响

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,详细研究了室温强酸性介质中各种条件对合成ＭＣＭ－４１六角形相介孔分子筛的影响,不仅在较宽的实验范围内得到了ＭＣＭＣ－４１介孔分子筛,而且所需时间比高温水热合成短,实验还表明,过长的混合反应时间使得所得样品的结晶度降低,与高温水热合成时所得结论一致。     

室温强酸性介质合成MCM—41介孔分子筛：（Ⅱ）辅助模板剂对MCM—41介孔分子筛

通过添加辅助扩孔溶剂１,３,５－三甲基苯,有效地扩大了在室温强酸性介质中合成的ＭＣＭ－４１介孔分子筛材料的孔径。实验表明,合成扩孔的ＭＣＭ－４１样品的最佳实验条件与常规未加扩孔剂时合成ＭＣＭ－４１时显著不同,延长混合晶化时间是取得扩孔效果和和高结晶度样品的关键因素。     

负载型Cu-Fe复合氧化物催化氧化苯甲醇的研究

采用共浸渍法,合成不同的Cu-Fe基负载型催化剂,从中筛选出MCM-49分子筛为载体.研究了Cu、Fe负载量对催化剂活性的影响.对合成的催化剂分别采用XRD、FT-IR、ICP-MS等进行表征,结果表明,Cu、Fe活性组分的加入没有破坏MCM-49的介孔结构.在无任何有机溶剂的条件下,以质量分数为30%的H2O2为＂绿...     

金属修饰的SBA -16分子筛的合成及其催化性能研究进展

SBA -16分子筛因其优异的理化性质而受到广泛关注,经金属修饰SBA -16分子筛可以有效提高其催化活性.结合本课题组的研究工作,介绍了传统浸渍法、pH值调节负载法、表面接枝法和直接合成法合成金属修饰的SBA - 16介孔材料的方法,并对这些材料在催化领域的应用进行了简单的回顾.     

纳米复合Y_2O_3/TiO_2催化剂的光催化性能研究

采用溶胶-凝胶法制备复合半导体Y2O3/TiO2纳米材料.以酸性红B溶液的光催化降解反应为实验模型,考察了TiO2掺杂Y2O3后的光催化氧化活性,探讨了Y2O3掺杂量、pH值、焙烧温度及时间对Y2O3/TiO2复合氧化物催化剂光催化活性的影响及溶液浓度、光照时间、催化剂用量对酸性红B溶液降解率的影响.结果表明,Y2O3掺杂量为0.1%时,其催化活性是同样条件下催化剂TiO2的2.1倍;最适宜焙烧温度为400~450℃;焙烧时间为3h,凝胶pH=10时,催化效果最佳.在酸性红B溶液浓度为20mg/L的条件下,催化剂用量为0.15g,光照时间为2.5h对酸性红B溶液的降解率可达96.8%以上.     

HMCM-56分子筛催化苯酚与异丙醇烷基化反应的研究

研究HMCM-56分子筛上苯酚与异丙醇烷基化反应,探讨了反应条件包括温度,原料配比,催化剂的装填量,空速对催化剂催化性能的影响．通过X射线衍射、研究催化剂的酸性及晶相．得到最佳反应条件：T=220℃,WHSV=3．0h^-1,Catalyst Loading=0．3g,n（IPA）／n（Phenol）=0．8,苯酚的转...     

二氧化碳甲烷化催化剂制备方法的研究

采用浸渍法和并流共沉淀法制备含Ni量不同的Ni／ZrO2催化剂，研究了它们在二氧化碳甲烷化反应中的催化性能，结果表明，共沉淀法制备的高Ni催化剂具有良好的催化性能，在较温和的条件(T=573K，P=0．1MPa，GHSV=12000h^-1)下，C02的转化率达99．7％，CH4的选择性达100％，Ni与ZrO2的相互作用对催化活性有很强的影响，Ni的含量和CO2吸附程度决定了甲烷化反应活性，催化剂作用下活化能的大小与活性变化规律相符。