三维氧化石墨烯气凝胶高效吸附与可见光光催化去除六价铬

三维气凝胶材料由于具有大比表面积和优异的光学、电学等性能,近年来引起研究者的关注.本研究以氧化石墨烯（graphene oxide,GO）为前驱体,结合交联法与超临界CO₂萃取法制备了三维多孔和易于回收的氧化石墨烯气凝胶（graphene oxide aerosol,GOA）.采用扫描电子显微镜、X-射线衍射仪、拉曼光谱和氮气吸附法对其理化性质进行了表征,考察了其对于六价铬(Cr（Ⅵ）)的吸附和可见光下的光催化还原性能.GOA制备过程中GO被水热还原且基面产生了较多缺陷,三聚氰胺与三聚氰酸作为交联剂增大层间距的同时使GOA拥有大比表面积和丰富的多孔结构.GO、三聚氰胺、三聚氰酸质量比为3:3:3且GO浓度为6 mg L^–1时,获得的样品GOA_333-6的比表面积和缺陷密度最大,且展现出对Cr（Ⅵ）最优的吸附能力和可见光光催化效率.GOA对Cr（Ⅵ）的吸附行为符合拟二阶动力学模型和Langmuir吸附等温模型,说明该吸附过程为单层的化学吸附,其中初始吸附阶段颗粒内扩散是限速步骤.本研究结合了吸附和光催化技术,制备出的GOA...     

单分子层吸附机理对储氢材料研究的冲击

由于氢对可再生能源与解决温室效应问题的重要性, 储氢研究备受关注. 吸附是压缩气体的有效途径, 因此被用于开发储氢技术. 但在有工程意义的温度下氢是超临界温度气体, 其吸附机理与临界温度以下气体不同. 本文阐释了为什么在临界温度以上的吸附是单分子层的及其对储氢研究的影响. 尽管有赞成和反对的不同意见, 理解超临界温度吸附机理对于储氢材料研究是至关重要的, 因为该机理表明, 无论是何种新奇材料, 只要其储氢原理基于吸附, 一定不能满足车载储氢的实际需求.     

纳米碳管的管内物理化学过程

纳米碳管所特有的接近理想一维的中空管内腔可以引发很多宏观表面上不可能发生的物理化学过程, 吸附、填充于其中的反应物可实现纳米尺度内的反应, 因此纳米碳管可视为“纳米试管”. 从纳米碳管的化学性质入手, 对纳米碳管管中化学(纳米碳管中空管中发生的物理化学过程)这一新兴研究领域的起源、研究进展进行了评述, 讨论了纳米碳管中发生的超常吸附、充填、纳米级反应过程, 并对“纳米试管”这种纳米级反应器的特点和可能发生的奇特物化过程进行了展望, 同时还讨论了对纳米碳管中空管结构进行控制的方法.     

地衣芽孢杆菌R08吸附和还原钯(Pd2+)的研究

运用化学动力学和AAS,TEM,XRD及FTIR 等方法对失活的地衣芽孢杆菌（Bacilluslicheniformis）R08菌体吸附和还原Pd2+的机理进行了探索研究.结果表明,在30℃及pH3.5条件下,800 mg·L-1（R08菌体）和 100 mg·L-1（Pd2+）作用 45 min,菌体对Pd2+的吸附速度常数k达最大值 5.97×10-2min-1,该反应的半衰期为 12min;相同条件下,R08菌体能将吸附的Pd2+还原为Pd0;R08菌体吸附Pd2+的主要部位是细胞壁;在酸性介质中,胞壁肽聚糖层部分多糖化合物的水解产物——醛糖很可能为电子供体,将 Pd2+原位还原为Pd0.     

氢原子在Ni(115)台阶面上的吸附和扩散

我们曾引入5参数 Morse 势模拟对势,用对势和方法研究了氢原子在镍低指数面上的吸附和扩散,获得较好的结果.本文用相同的方法和优选参数进一步考察氢原子在 Ni(115)台阶面上的吸附和扩散性质.镍为 FCC 晶体,Ni(115)台阶面可表     

液态水影响煤吸附甲烷的实验研究：以沁水盆地南部煤储层为例

以IS-100等温吸附解吸仪和MTS815型电液伺服岩石实验系统为主要实验平台，选取了煤层气勘探开发热点地区——沁水盆地南部主力煤储层样品，开展了系统的注水煤样、平衡水煤样、干煤样等温吸附实验对比研究，探索并建立了模拟储层条件下的煤样注水和注水试样等温吸附实验方法，总结了实验规律，探讨了液态水影响煤吸附甲烷的作用机理．实验研究结果表明：注水煤样与平衡水煤样、干煤样比较，注水煤样的Langmuir体积明显高于平衡水煤样，也高于干燥煤样或与之相当；注水煤样的Langmuir压力最大，其次为平衡水煤样，干煤样的Langmuir压力最低，模拟储层条件下注水煤样的实验结果较平衡水煤样、干煤样更能反映实际情况；储层条件下煤层中的液态水对煤基质吸附气体存在显著影响，液态水可以使煤基质吸附气体的能力提升，吸附规律更符合Langmuir模型；润湿煤基质吸附力的增大是注水煤样吸附气体能力强的主要原因．实验结果推翻了前人有关液态水不影响煤吸附气体的传统认识，将导致煤层气等温吸附吸附实验方法的改进和煤层气资源评价可靠性的提高．     

非平衡定态下吸附过程的热力学分析

从非平衡热力学理论出发,指出了有温差存在的非平衡吸附定态存在的可能性和所处的状态,分析得到了非平衡定态下体相和吸附相间的化学势差,并求出了相应的吸附熵和等量吸附热.计算了定态下吸附熵和等量吸附热相对平衡态的改变量,并与用平衡热力学计算得到的结果进行了比较.结果表明用非平衡热力学计算得到的吸附熵和等量吸附热的改变量不仅与温差还与吸附状态有关,而平衡热力学的结果只是温差的函数,与吸附状态无关.主要原因是把吸附和气体温度变化看作一个整体,考虑了两者间的影响,而平衡热力学方法则把定态吸附过程看作两个不相干的过程,未考虑两者间的影响.     

2, 5-二巯基-1, 3, 4-噻二唑在铜表面的吸附与键合行为

通过表面增强Ｒａｍａｎ光谱（ＳＥＲＳ）,红外光谱（ＩＲ）及Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ）技术,研究２,５－二巯基－１,３,４－噻二唑（ＤＭＴＤ）在铜表面的作用机制,得到了吸附在铜表面的ＳＥＲＳ光谱,研究表明,ＤＭＴＤ分子是通过其环外的两个硫醇基与金属铜发生键合反应,生成了ＤＭＴＤ的单硫盐,同时,ＤＭＴＤ分子通过其环外的两个硫原子与Ｃｕ＾＋相配位,并通过Ｃｕ＾＋连接成一层牢固的一维链状聚合物膜吸附于铜表     

氢在氧化锌上吸附的量热学研究

氢在氧化锌上的吸附,一直是一个颇受注意的课题.Dent等曾用红外和H_2-D_2交换及BET方法研究了他们的动力学过程及机理.他们发现当氢在氧化锌上吸附时有两个类型:第一类是快速可逆吸附;第二类是慢速不可逆吸附.Fubini等则用微量量热计研究了氢在氧化锌上的吸附动力学.他们指出,第二类吸附可能是由于氢慢慢向氧化锌体相扩散所引起的.我们在高灵敏的Calve微量量热计上分别用连续进样法和脉冲进样法对氢在氧化锌上的吸附进行了仔细研究.所用试样是由纯     

CuO-Fe2O3吸附水中酸性红B及其催化热解再生机制

采用共沉淀法制备出具有较强磁性和较大比表面积的CuO-Fe2O3复合氧化物, 并研究了其吸附偶氮染料酸性红B(ARB)及其通过催化热解有机物进行再生的性能.结果表明, 该CuO-Fe2O3复合氧化物在弱酸性条件下对酸性红B(ARB)有较强的吸附能力, 溶液中共存的Cl?对吸附基本没有影响, 而对吸附却影响显著.吸附后经磁分离, 可在300℃、空气气氛中催化氧化吸附质而使吸附剂再生, 吸附剂经连续7次吸附-再生使用, 性能稳定.用原位FTIR反射光谱法研究了偶氮染料酸性红B单独热解及在CuO-Fe2O3复合氧化物上热解的反应过程, 通过跟踪反应体系IR谱图随温度及时间的变化, 推断了反应历程及其产物.研究证明, 酸性红B在两种条件下的氧化反应有很大区别: CuO-Fe2O3复合氧化物对酸性红B的氧化有很强的催化作用, 不仅大大降低了染料的降解温度, 而且可使其发生完全氧化, 无有机副产物产生; 而对无CuO-Fe2O3吸附的酸性红B进行热氧化时, 需在较高温度下进行, 而且氧化不完全, 产生大量含N有害化合物.     

磁性碳纳米管吸附/微波再生处理水中五氯苯酚

利用热分解法制备了磁性碳纳米管,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)进行了表征.研究表明,磁性碳纳米管纯度高且孔隙均匀,外径约为50 nm,比表面积为146.7 m2/g;同时加外磁场可以快速其分离.磁性碳纳米管应用于吸附/微波再生处理水中五氯苯酚,结果表明,磁性碳纳米管对五氯苯酚的吸附动力学符合Langergren模型,其平衡吸附量为30.5 mg/g;吸附等温线符合Freundlich模型.吸附饱和磁性碳纳米管经微波再生循环使用5次,再生率均高于100%,且磁性良好.     

磺化交联聚乙烯醇球对低密度脂蛋白的选择性吸附

通过在环氧化的交联聚乙烯醇球上固载多乙烯多胺和磺酸基因的方法制备了一种新型的低密度脂蛋白吸附剂,环氧化的交联聚乙烯醇球首先与乙二胺或二乙烯三胺、三乙烯四胺及四乙烯五胺等多乙烯多胺进行胺化反应,由此获得不同长度的手臂;而后将胺化的载体与二甲基甲酰胺中的氯磺酸反应,从而固载磺酸基因,体外吸附实验表明,这种吸附剂对低密度脂蛋白具有较高的吸附量和吸附选择性,且吸附速率快,研究表明,吸附剂的粒径、交联度等结构特性对吸附性能有较大影响;磺酸面载量的增加和手臂分子的引入可显著提高吸附剂对低密度脂蛋白的吸附量和选择性。     

各种孔结构活性炭吸附极性有机分子的~1H和~(13)C NMR研究

用高分辨核磁共振研究被吸附在固体表面的分子表明其共振频率与自由分子不同。这种变化表示在吸附过程中,分子中电子分布受到干扰,特别是当分子对固体表面有优先取向的情况下,各种关能团中核磁共振的频率变化更明显。对被吸附在各种孔结构活性炭中的汽油和烃口的NMR研究揭示出被吸附分子以两种状态存在。根据被吸附的链状烷烃中化学环     

核磁共振冷冻测孔法及其在页岩纳米孔隙表征的应用

页岩气已成为如今最具开采前景与价值的非常规天然气,而以纳米级孔隙为主体的页岩孔隙结构极大程度地决定着其成藏机理与运移机制,因此,能否准确地表征页岩孔隙结构是影响页岩气资源评价合理与否的关键因素.目前,扫描电子显微镜、压汞法、氮气吸附法、CT法等已被大量用于页岩的孔隙特征研究,然而由于页岩孔隙结构复杂、非均质性强等特点,不同方法在表征时往往受到适用范围和测试精度等方面的限制.针对新兴的核磁共振冷冻测孔法,利用标准孔隙样品对该基于核磁共振原理的变温测孔技术进行了方法验证,并将其用于页岩的孔隙度及孔径分布研究,同时探讨了块状、磨碎两种样品形态对测试结果的影响.测试结果表明该方法获取的孔隙度、孔径分布数据与压汞法、氮气吸附法在同一表征条件下吻合较好,且样品磨碎后相较块状样品能一定程度地获取封闭的不连通孔隙信息.该方法扰动小、直观、快速,能够很好地获取2~1000 nm范围的孔隙结构信息,可对其他测试手段进行补充和验证,为页岩等低渗介质复杂孔隙结构表征研究提供了新方法.研究除对技术特点与适用条件进行分析外,也针对技术改进、应用拓展等方面提出了展望.     

磷溶液浓度与针铁矿表面吸附磷的化学状态

磷是植物生长的三要素之一,铁、铝氧化物对磷的固定是可变电荷土壤中磷有效性低的主要原因.对有关机理的研究限于从平衡吸附、追加吸附和解吸等常规的化学分析,结合氧化铁表面羟基类型和测定电荷量进行,认为磷酸盐的浓度影响着铁、铝氧化物对磷吸附的牢固程度及其结合方式,高浓度时,氧化铁与磷形成单核(基)配合物,易于解吸;低浓度时,则形成双核(基)配合物,难以解吸.但就不同浓度磷酸根在铁、铝氧化物表面化学状态的直接     

Fe3O4-SiO2-Polypyrrole纳米核壳颗粒的制备及其吸附性能

制备了一种高磁响应的Fe₃O₄-SiO₂-Polypyrrole纳米复合核壳颗粒, 并成功应用于水相体系中重金属离子Cr₂O₇²⁻的吸附研究. 分别采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱仪(FTIR)和振动样品磁强计(VSM)对产物的结构、形貌与磁性能进行了表征, 结果揭示, 核壳复合吸附材料由400 nm大小的Fe₃O₄多晶球簇内核、100 nm厚度的非晶SiO2壳层以及外层聚吡咯材料组成, 其饱和磁化强度为43.5 emu/g. 通过电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)研究了其对重金属离子的吸附性能, 按照Langmuir等温吸附模型计算的饱和吸附量为35.52 mg/g. 证明对于Cr₂O₇²⁻离子, 该核壳结构纳米材料是一种性能良好、可高效磁分离的吸附材料.     

碳纳米管阵列及其增强高分子复合材料在真空和高温环境下的黏附性能

掌握空间环境下的干黏附技术将极大增强我国载人航天、在轨服务、对非合作目标的作业能力.空间环境众多复杂的影响因素对黏附材料在航天器件上的应用提出更加严格的性能要求.通过模拟空间环境中的两种影响因素:真空及高温,并对碳纳米管阵列(CNT)及其增强聚二甲基硅氧烷(PDMS/CNT)在此环境下的摩擦黏附-脱附规律、黏附强度进行研究和验证,为CNT作为空间用干黏附材料的进一步修饰和改性提供试验和理论依据.试验结果表明在真空环境下,CNT,PDMS/CNT的摩擦黏附-脱附规律与大气环境中保持一致,PDMS/CNT的摩擦黏附力有所提升,CNT的摩擦黏附力则不受影响,在真空环境下两种材料都具有良好的黏附可重复性.在热真空环境下CNT,PDMS/CNT都能维持在大气中法向和切向黏附强度.该研究表明在真空及热真空环境下,CNT及其增强高分子复合材料能够保持其原有的黏附规律及黏附强度,为CNT干黏附材料在空间环境下的应用奠定了试验基础.     

MOFs基多孔碳材料在气体吸附与分离中的应用

气体的吸附与分离对于减缓温室效应、普及清洁能源以及治理挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)而言都显得尤为重要.以金属有机骨架材料(metal organic frameworks, MOFs)为前驱体制备多孔碳材料不仅克服了某些MOFs材料水稳定性和热稳定性差的缺点,还有效地保留了MOFs材料比表面积高、孔径可调等优点,在气体吸附与分离领域具有良好的应用前景.本文介绍了MOFs基多孔碳材料的研究现状,重点探究了MOFs基多孔碳材料在气体(二氧化碳、氢气和挥发性有机物)吸附与分离领域的应用情况,并展望了MOFs基多孔碳材料在气体吸附与分离领域的发展方向,为将其更好地应用于气体吸附与分离领域提供了有价值的理论参考.     

SmOx/Rh(100)模型表面的制备与性质

应用Auger电子能谱（AES），X射线光电子能谱（XPS）和程序升温热脱附谱（TDS）研究了SmOx/Rh(100)模型表面的制备及CO在该表面的吸附。Sm和氧的强亲合作用经起了Sm在表面的强烈偏析。氧化表面的高温热处理，导致SmOx在Rh（100）表面的进一步聚集，与120K吸附在清洁Rm(100)表面的CO的热脱附谱相比较，吸附在SmOx/Rh(100)表面的CO的热脱附谱中在176，331和600K出现了新的脱附峰，其中位于176K的脱附峰可归属于吸附在SmOx岛上的CO的脱附，而位于331，600K的脱附峰的出现与表面Sm原子的氧化程度有关，可分别归属为吸附在富氧和贫氧SmOx岛周界面Rh原子上的CO的脱附。     

Li/Li(100)体系的吸附与表面扩散的对势研究

原子、分子同固体表面的相互作用是多相催化,气体腐蚀,分离以及晶体生长等领域研究中的一个重要课题,从分子水平上进行理论研究,不仅有助于认识吸附质和表面相互作用机理,而且可以获得吸附、表面扩散等动力学信息。尤其是台阶缺陷表面对吸附、扩散扰动的研究,使我们对气固吸附本质有进一步的认识。