中心掺杂对CNT-C_(60)-CNT分子结电子输运性质影响的第一性原理研究

用第一性原理计算方法研究了在C60中心掺入Si、Li、Au等单原子后对CNT-C60-CNT分子结电子输运性质的影响,包括掺杂前后各体系在不同接触距离下输运性质的变化.计算结果表明:在C60中心,Li原子的存在显著增大了其平衡电导,而Si,Au等原子对体系电子输运性质的影响比较复杂.最后,研究并比较了各体系在非平衡态下的I-V特性.     

Au原子在Si（001）表面扩散的第一原理研究

本文用第一原理总能理论研究了金属Au在Si（001）面的吸附与扩散。计算表明,Au原子的稳定吸附住置处于顶层四个Si原子的中心,当Au原子处于其它位置时,体系能量较高,Au原子容易向稳定位置扩散。在热运动下,Au原子向衬底内部扩散需要克服较小的势垒,这可能是Au／Si（001）界面存在混合层的原因之一。     

Si在Au(111)面的电子结构和光学性质的第一性原理研究

基于第一性原理,对Si原子在Au(111)表面和体内掺杂的电子结构和光学性质进行了比较研究。结果表明,在Au(111)体内掺杂时,Si原子与周围六个Au原子成键,p电子更局域。电荷密度分析表明,掺杂Si后,Au原子周围的电子密度明显减少,而SiAu原子之间的电子密度明显增加,电子由Au原子向SiAu原子之间转移。通过计算Mul-liken键级表明,SiAu原子之间形成共价键,表面掺杂时的SiAu键级比体内大。吸收谱的计算表明,在体内掺杂Si原子时的吸收谱明显增强。     

Au－Si6－Au纳米结点电子输运行为的理论计算

运用密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法,对Si6原子链与两半无限Au(100)－3×3电极耦合构成纳米结点的电子输运行为进行了理论模拟,对结点在不同距离下的电导、结合能进行了计算,结果得到当两电极距离为2.219 nm时,结点结合能较大,结构比较稳定,此时Si－Si平均键长为0.213 nm,Si－Au键长为0.228 nm.对于稳定结构结点,平衡电导为1.093 G0,电子主要通过Si原子的px与py态电子形成的π键进行传输;在－1.2～1.2 V的电压范围内,Si原子链导体具有比较稳定的电导,表现出类似金属的导电特性,其I－V曲线近似为直线关系.     

Ir—C60配合物衍生结构三阶非线性光学性质的DFT计算研究

基于密度泛函理论（DFT）,利用高精度量子化学计算方法对配位铱原子的富勒烯衍生物分子Ir（η5C60Me5）（CO）2的非线性光学性质进行了计算研究,结果显示具有较高对称性的Ir（η5C60Me5）（CO）2衍生物分子,具有较高的三阶非线性光学响应．为了揭示Ir—Go的非线性光学响应的起源,研究了Ir（η5GoM60）（C0）2的电子结构性质,并且基于含时密度泛函理论（TDDFT）研究了Ir（η5C60Me5）（C0）2配合物的激发态性质,探讨了富d电子及d空轨道的重过渡金属铱与富“轨道及离域电子的富勒烯相互系统作用对体系三阶非线性光学性质的影响机制．     

Ag在Si(100)表面化学吸附特性研究

本文应用自洽TB-LMTO方法研究银原子在理想Si（100）表面的化学吸附,计算不同位置的吸附能量（Ead）,发现相比Si（100）表面其他吸附位置而言被吸附的银原子更趋附于C位置（四重位）,在Ag原子和表面Si原子之间形成极性共价健,在Ag-Si（100）界面不存在Ag和Si的混合层而是形成突变界面,这与实验结果是一致,计算了层投影态密度并与清洁表面比较,对电子转移情况也进行了研究.相对Au/Si（100）而言,Ag和Si相互作用比Au和Si相互作用要弱.     

金属电极-原子线-金属电极体系密度泛函研究

分子轨道的空间扩展情况和原子线上电荷布居在实际上决定了分子器件的性质．本文对几种Al金属电极-原子线-Al金属电极体系进行了合理简化，构造出了类似单分子的模型，然后对模型使用分子动力学方法进行构型优化。进而对给出的几种优化结构使用密度泛函方法进行了计算．通过对HOMO和LUMO、HOMO和LUMO能隙以及HOMO和LUMO附近态密度分布定性分析，描述了体系电子结构和输运特性．结果显示。电极与原子线连接处的不同结构类型将会对体系的电输运性质产生较大影响．     

Ⅳ族元素掺杂的α-Fe的第一性原理研究

采用基于自旋极化的密度泛函理论的第一性原理方法,使用超原胞模型对Ⅳ族元素掺杂的α-Fe体系α-Fe:X(X=C,Si,Ge)的电子结构和磁学性质进行了系统研究.计算得到了α-Fe体系掺杂前后的能带结构、电子态密度及电荷密度分布等.对计算结果的分析表明:C、Si元素的替位使原胞的体积有所减小,而Ge的替位则导致原胞体积的增大;C和Ge的替位使得电荷密度分布的方向性增强,预示着C和Ge与周围原子相互作用有比较明显的共价性,而Si的替位却对周围电荷密度的影响很小;掺杂时,各替位原子本身基本上都没有表现出磁性,而各Fe原子都保持有磁性,其磁矩都比纯α-Fe中的Fe原子略大.     

单、双硅原子链电子输运性质的理论模拟

运用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法对硅原子链与Au(100)电极耦合构成纳米结点的电子输运性质进行了理论模拟计算.结点构型主要考虑了原子单链、原子双链(优化、未优化)分别与电极耦合的3种情形,计算结果得到3个纳米结点的平衡电导,分别为2.659 G_0,3.020 G_0,3.436 G_0(G_0=2e~2/h).电子传输通道主要由Si原子的p电子轨道电子构成,双原子链的电导明显优于单原子链;在-1.2~1.2V,随着外偏压的增大,原子链的电导几乎不变,其I-V曲线都表现出线性特征.     

缺陷对二维碳化硅结构的影响

研究了单空位和双空位缺陷对碳化硅结构的影响.缺陷的存在明显地改变了碳化硅结构的带隙,C原子单空位缺陷转变为直接带隙半导体,带隙甚至减少到0.01 e V.通过对体系磁性的计算,我们发现Si原子的单空位缺陷和双空位缺陷均为体系带来了磁性,磁性的产生主要是由于Si原子缺陷的存在使得缺陷周围的C原子在缺陷处产生了未成对电子,从而体系产生了磁性.     

混合碳链的电子输运特性的第一性原理研究

用第一性原理非平衡格林函数方法研究了混合碳链置于两个Al(100)电极之间的输运性质.计算了IV族原子硅取代一维纯碳链中不同位置碳原子,以及硅取代不同长度的碳链时的输运性质,同时比较了其他非IV族原子N、P、S分别取代C7碳链中不同碳原子的输运性质.研究结果表明,对于混合碳链同样存在平衡电导的奇偶振荡,并且随着取代的位置不同,也会有奇偶振荡现象.硅原子取代碳原子后对体系的透射谱、不同门电压下的平衡电导及电流-电压(I-V)曲线性质的影响,文中也进行了分析比较.     

3∶1Au/Si体系晶体结构的理论研究

采用遗传算法与第一性原理相结合的计算方法对富金的Au3Si体系进行全局结构搜索,最低能量结构是一对称性为Amm2空间群的Au6Si2晶胞,且验证了其稳定性,并将其与Au、Si单相结构的性质进行比较研究。态密度和能带计算结果表明,Au6Si2结构中Si的p轨道电子和Au的d轨道电子发生杂化,导致p轨道电子的能级降低,使得能带结构没有带隙。热力学性质显示该Au6Si2结构的熵大于Au和Si单相晶体结构的熵,有存在的可能性。     

无机钙钛矿材料力学及电子输运性质调控研究

应用第一性原理并结合玻尔兹曼输运理论系统研究了无机钙钛矿CsBX3(B=Ge,Sn,Pb;X=C1,Br,I)热电材料的力学性质和电子输运性质.结果 表明:通过改变X位卤族元素及B位金属元素原子种类,可较好调控无机钙钛矿材料的力学及电子输运性质;随着X位卤族元素原子半径的逐渐减小,无机钙钛矿材料力学性质参数(体积模量、...     

非磁性/磁性掺杂剂对SnO2体系的性能调控

本文通过第一性原理计算在GGA + U 框架下系统地研究了非磁性掺杂剂(Li)和磁性掺杂剂(V)以及相应的点缺陷(VO/VSn)掺杂SnO2基稀磁半导体(DMS)的稳定性、电子结构、键合性质、磁性以及光学性质. 计算得到的形成能结果表明, V元素单掺杂体系比Li元素单掺杂体系更稳定. 其中, VO存在的掺杂体系稳定性更高, 而VSn对掺杂体系的稳定性不利. 磁性分析表明, Li掺杂体系的磁矩大于V掺杂体系的磁矩. 当有点缺陷存在时, VSn的加入显著提高了掺杂体系的磁性, 而VO对非磁性金属元素/磁性金属元素掺杂体系的磁性影响不同：当VO存在于Li掺杂体系时, Li原子周围的O原子自旋极化减少, 因此导致磁矩降低;当V掺杂体系中有VO存在, 磁性不仅来源于V原子的自旋极化, 同时来源于VO周围的O原子的自旋极化,因此磁矩增大. 结合电子结构分析可知, Li掺杂体系的磁性是由O-p和Li-p轨道之间的双交换作用产生的, V掺杂体系的磁性是由O-p和V-d轨道之间的双交换作用产生的. 键合分析发现VO的存在可以提高两种金属掺杂体系键(Li-O和V-O)的共价性. 在可见光区域内, Sn15LiO32和Sn15VO32具有较高的光学透明度. 以上这些结果为非磁性金属元素(Li)和磁性金属元素(V)及相应的点缺陷(VO/VSn)掺杂SnO2在自旋电子器件中的应用提供了新的思路.     

Al,Si,P掺杂对Ge在石墨烯上吸附的影响

利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了Al、Si和P掺杂对Ge在石墨烯上吸附的影响.Ge原子在完整石墨烯上吸附的最稳定位置为桥位,Ge的吸附改变了石墨烯中C原子的电子自旋性质;Al、Si和P掺杂石墨烯使衬底C原子发生了移动,且Si,P原子掺杂比Al掺杂石墨烯容易;杂质类型对Ge在石墨烯上的吸附位置有较大的影响,...     

Au—Si界面的室温反应

本文利用XPS研究了在超高真空条件下形成的Au—Si(113)界面初始阶段的室温反应,测量了Si2p、2S和Au4f光电子发射峰的强度和能量位置随Au复盖量的变化。所有的结果都表明,与Au—Si(111)和Au—Si(100)系统一样,存在一个发生界面室温反应的临界Au厚度～5ML,从而推断,这个现象可能是Au—Si界面形成过程的普遍特性。根据我们的实验结果,还讨论了Au—Si界面形成的可能模型。     

“金属-Si原子链-金属”纳米结点电子输运性质的计算

运用密度泛函理论结合非平衡格林函数,以5个Si原子构成的直线链,及其与2个半无限长Au(100)-3×3电极相连接构成的金属-原子链-金属"三明治"模型为研究对象,对该结构的纳米级结点的电子输运进行了计算.结果表明,在两极距离dz=1.95~2.39nm的拉伸过程中,结点电导值有数量级的变化.当dz=2.03nm时,结点的结合能最小(ΔE=-5.43eV),结点结构最稳定,原子链内部Si—Si键长平均值为0.216nm,此时结点的电导为0.44 G0(G0=2e2/h).Si原子的px与py轨道电子形成π键,构成了电子经过结点的主要传输通道;随着正负外偏电压的增大,电导减小,且成对称变化,其I-U曲线表现出非线性特征.     

硅衬底上薄金膜的椭偏光谱和光学性质

用椭圆偏振光谱法测量了Au膜—Si衬底系统在紫外—可见光范围的光学性质,其结果不能用理想的突变界面模型来解释.分析了空洞、表面粗糙及过渡层对椭圆偏振光谱的影响.此外,还考虑了界面处形成的Au—Si合金层,并用经典振子模型来进行分析.分析表明,后者对Au—Si系统的椭偏光谱影响最大.综合上述因素,可使椭圆偏振光谱的理论计算值与实验结果符合得很好.低温退火后(100℃,10分钟),Si原子扩散到Au膜表面并容易与氧作用形成氧化层.     

C58Si2的几何结构和电子结构研究

采用密度泛涵BLYP／6—311G和杂化密度泛涵B3LYP／6—311G方法，对C58Si2的几何结构和电子结构进行系统研究。发现在C58Si2的同素异形体中，2个Si原子位于六边形对角位置时(C58Si2-6)比2个Si原子位于五边形对角位置时(C58Si25)的能量低0．11eV，是C58Si2的基态几何结构。C58Si2同C60相比，只是在Si原子附近原子间的间距有较为明显的变化，其它部分基本保持C60的构型。在电子结构方面，由于C58Si2—6具有C8对称性，所以使原先的能级简并度消除，LUMO能级下降，HOMO能级上升，HOMO与LUMO间的能隙变小；每个Si原子均失去1．122e的电荷，主要转移到Si—C键上的3个邻近的C原子上，使C58Si2中的Si—C化学键受到极化，束缚能增大。     

Si/Na杂质对Al晶界影响的第一性原理研究

根据密度泛函理论,用第一性原理的赝势方法计算了对Al∑9倾侧晶界掺杂Si和Na前后的原子及电子结构,进而研究杂质Si,Na偏聚对Al晶界的影响.计算结果表明,掺杂Si后,Si-Al之间形成了较强的具有共价-金属混合性质的化学键,从而阻止了应力作用下的原子重组,可归于"bond mobility model";而Na杂质的引入,使Al晶界处原子间距变大,电荷密度明显减小,属于"decohesion model".