固态胺吸附剂的CO2诱导性失活难题研究进展

CO₂捕集与封存是实现碳达峰、碳中和目标的重要措施,贡献全行业15%的CO₂减排量.固态胺吸附剂具有CO₂选择性强、CO₂吸附量高、再生能耗低、对CO₂浓度要求低等优点,近十几年来被广泛研究,是一种极具应用潜力的CO₂捕集材料.通过对制备方式的改进、有机胺种类的拓宽以及基体材料的设计与开发,固态胺吸附剂的CO₂吸附性能得到显著提升.然而,固态胺吸附剂在CO₂气氛下再生时,会因大量形成尿素基团而产生CO₂诱导性失活,导致吸附剂无法循环多次使用,限制了其在CO₂捕集领域的工业化应用.本文对固态胺吸附剂的技术原理、CO₂诱导性失活过程、失活关键因素和失活形成机制进行总结;同时,归纳、梳理了固态胺吸附剂在抗尿素循环稳定性方面的相关研究,并且探讨了固态胺吸附剂在提高抗尿素循环稳定性方面面临的问题和可能解决的方案.     

用于二氧化碳捕集的阴离子柱杂化金属有机框架材料

二氧化碳(CO₂)等温室气体浓度提高引起的全球变暖危机已成为全球关切的焦点.为应对这一难题,当前已开发出多种碳捕集技术来减少CO₂的排放.近年来,基于多孔吸附材料的碳捕集技术因具有自身独特优势引起了全球研发人员的广泛兴趣.金属有机骨架(MOFs)材料因其高度有序的孔结构和极为丰富的结构可修饰性,被认为是本领域中极具应用前景的新型多孔材料之一.然而大多数常规MOFs材料通常存在吸附容量与选择性之间的取舍问题,近年来发展的阴离子柱杂化MOFs(APMOFs)材料由于结构中存在有丰富氢键受体的阴离子柱配体,可通过孔道尺寸、形状和化学性质之间的协同效应,同时满足对于高吸附容量和高选择性性能的要求,因而受到了本领域研究者的广泛关注.本文依据材料的吸附性能和稳定性特点,将APMOFs划分为四代发展,综述了该材料近10年来在二氧化碳捕集的研究进展,并指出在未来走向商业应用中面临的机遇和挑战.     

MOFs基多孔碳材料在气体吸附与分离中的应用

气体的吸附与分离对于减缓温室效应、普及清洁能源以及治理挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)而言都显得尤为重要.以金属有机骨架材料(metal organic frameworks, MOFs)为前驱体制备多孔碳材料不仅克服了某些MOFs材料水稳定性和热稳定性差的缺点,还有效地保留了MOFs材料比表面积高、孔径可调等优点,在气体吸附与分离领域具有良好的应用前景.本文介绍了MOFs基多孔碳材料的研究现状,重点探究了MOFs基多孔碳材料在气体(二氧化碳、氢气和挥发性有机物)吸附与分离领域的应用情况,并展望了MOFs基多孔碳材料在气体吸附与分离领域的发展方向,为将其更好地应用于气体吸附与分离领域提供了有价值的理论参考.     

面向碳中和的高温熔盐电化学技术

高温熔盐电化学反应具有反应动力学快、选择性好的优点,可用于能源存储与转换、金属材料的提取和纯化、二氧化碳的捕集和转化利用、退役金属材料的循环利用等领域,利用清洁电能驱动的高温熔盐电解技术可实现从源头、过程和末端全流程降碳减排.本文简要回顾了近20年来武汉大学在高温熔盐电化学方向的主要研究工作,包括熔盐电解固态化合物冶金(低碳提取)、熔盐捕集-电解转化CO₂(碳捕集与转化)、熔盐电化学制备功能材料(材料低碳制备)、熔盐电解回收能源金属材料(低碳绿色循环)和高温电解器关键材料(析氧阳极),形成了固态化合物还原反应动力学“三相界线”理论,丰富了高温惰性合金析氧阳极选材数据库,揭示了阳极氧化膜稳定服役机制,发明了熔盐电化学阳极氧化冶金新方法,提出了“熔盐电解质酸碱性-电极反应调控”新策略,并为新能源产业可持续发展所需的“前端原材料清洁提取”和“末端退役能源材料回收利用”提供新方法和新技术.以此为线索,评述了面向碳中和的高温熔盐电化学所面临的机遇与挑战,讨论了高温熔盐电解基础理论和应用技术的发展趋势,展望了清洁电能驱动的熔盐电解技术在实现碳达峰、碳中和目标中的潜在贡献.     

低品位热能驱动的高效热化学吸附式制冷研究

热化学吸附式制冷是一种以低品位热能驱动的节能环保型绿色制冷技术, 利用吸附剂与制冷剂之间可逆化学反应的热效应实现制冷效果. 主要介绍了热化学吸附式制冷循环技术的国内外研究现状, 在传统单效热化学吸附制冷循环的基础上, 评述了回质回热型热化学吸附制冷循环、双效热化学吸附制冷循环、多效热化学吸附制冷循环、双重热化学吸附制冷循环及基于内部回热技术的双效双重热化学吸附制冷循环等几种典型的高效吸附制冷循环技术, 并对热化学吸附式制冷技术的主要发展方向进行了阐述.     

离子液体捕集二氧化硫气体的研究进展

近年来,化石燃料燃烧产生的二氧化硫(SO_2)对人类健康和生态环境造成严重威胁,如何有效捕集SO_2引起了国内外学者的广泛关注.离子液体作为一种新型绿色溶剂,具有蒸汽压低、液程宽、稳定性好、结构和性质可调节等特殊的性质,在气体分离领域得到了广泛的应用,被视为有前景的SO_2吸收剂.调节离子液体的结构,进一步改善离子液体的捕集性能,使其快速、高效、低耗、可逆地捕集烟气SO_2是研究的关键.本文综述了近年来离子液体捕集SO_2的研究进展,主要内容包括常规离子液体和功能离子液体,其中功能离子液体主要包括有机酸盐离子液体、含酚基阴离子或唑基阴离子的离子液体、含醚基或氨基的离子液体和多功能离子液体.同时,对目前该领域的发展所面临的主要问题和进一步的研究工作提出了建议.     

Energy Optimization in circulating fluidized bed boiler

能源是人类赖以生存和发展的基础,在我国的常规能源中,煤炭储量占90％以上,这就决定了煤炭是我国的主要能源,但是燃煤会产生大量的污染物,如粉尘、SO2、NOx、CO2等.因此,寻求新型、高效、低污染的洁净煤利用技术,开发新的燃烧设备成为当务之急.循环流化床燃烧技术是洁净煤燃烧技术之一,由于其具有燃料适应性广、燃烧效率高、环保性能好、负荷调节调节灵活、灰渣便于综合利用等优点,所以得到了迅速发展.但在实际运行中,循环流化床锅炉仍存在很多问题,如厂用电率高、飞灰舍碳量高.文章对循环流化床锅炉提出了一些意见和措施,从而提高煤的利用率和减少厂用电率,从而达到节能减排的目的.     

化学链燃烧的能源环境系统研究进展

化学链燃烧的能源环境系统是能源科学与环境科学交叉的新兴领域. 它具有零能耗分离CO₂和提高系统效率的特点, 因而被认为是同时解决能源利用与环境协调问题的重要突破口, 也是当前国际学者研究温室气体控制的热点和焦点. 在综述化学链燃烧能源环境系统的研究进展基础上, 剖析了化学链燃烧的氧载体材料的反应特性和再生性方面的难点, 介绍了反应器结构特点及其应用情况. 围绕关键过程机理和系统集成, 探讨了化学链燃烧过程的化学能梯级利用的能量释放机理和系统集成原则. 最后, 针对化学链燃烧能源环境系统研究发展与潜力, 展望了未来的研究发展方向和应用前景.     

低品位热能驱动的绿色制冷技术: 吸附式制冷

吸附制冷技术作为一种低品位热能驱动的绿色制冷技术, 目前已经成为国际上普遍关注的一个学术方向. 文中简述了吸附制冷技术的发展历史, 评述了吸附制冷技术在吸附剂、吸附理论、热量回收过程、吸附床技术方面的进展, 阐述了近几年来吸附制冷方面的典型研究成果与典型样机, 最后指出了吸附制冷技术今后的主要发展方向.     

色氨酸修饰壳聚糖珠的制备及其对低密度脂蛋白的吸附

通过较简单的合成路线, 制备了一种吸附性能良好的低密度脂蛋白吸附剂. 首先采用相转移法制备了多孔壳聚糖珠, 再以乙二醇二缩水甘油醚对其同时进行活化、交联并引入一定长度的手臂, 进而偶联色氨酸作为配基. 试验表明, 该吸附剂对低密度脂蛋白具有较高的吸附容量和较好的吸附选择性, 并具有很好的血液相容性. 实验考察了长短不同的手臂对吸附剂吸附选择性的影响, 并对其作用机制进行了探讨.     

二氧化碳化学:碳捕集、活化与资源化

正国际能源署宣称,如不部署碳捕集与封存(CCUS),几乎不可能实现净零排放.据报道, 2050年, CO_2化学利用潜力约为每年3～6亿吨CO_2用于能源载体和燃料;资源化利用总规模为10～42亿吨.对工业CO_2利用途径的生命周期分析表明,CO_2化学利用减排潜力显著.例如,聚碳酸酯多元醇生产过程中,     

吸附式空气取水物理吸附材料研究进展

吸附式空气取水技术是解决干旱地区水资源短缺的有效技术手段.吸附材料的设计和选取直接决定吸附式空气取水的性能,物理吸附材料因其具有易于再生等诸多优越的性能得到了学者的广泛研究.本文简要介绍了基于吸附-脱附循环吸附式空气取水技术的工作原理和物理吸附材料3种不同的吸附机制,进一步提出了理想物理吸附材料的设计目标.通过对近些年来吸附式空气取水物理吸附材料的研究进展进行总结和分析,综述了硅胶、沸石、磷酸铝、有序介孔材料、金属有机骨架材料和共价有机骨架材料等不同物理吸附材料的特点和研究现状,总结对比了不同材料的吸附性能,最后着重分析了目前物理吸附材料在吸附量、动力学、循环稳定性和规模化应用等方面存在的问题,并提出了引入离子交换法、采用多孔基质、引入疏水性官能团和取消溶剂等技术路径,对新一代物理吸附材料的研发具有一定的借鉴意义.     

磺化交联聚乙烯醇球对低密度脂蛋白的选择性吸附

通过在环氧化的交联聚乙烯醇球上固载多乙烯多胺和磺酸基因的方法制备了一种新型的低密度脂蛋白吸附剂,环氧化的交联聚乙烯醇球首先与乙二胺或二乙烯三胺、三乙烯四胺及四乙烯五胺等多乙烯多胺进行胺化反应,由此获得不同长度的手臂;而后将胺化的载体与二甲基甲酰胺中的氯磺酸反应,从而固载磺酸基因,体外吸附实验表明,这种吸附剂对低密度脂蛋白具有较高的吸附量和吸附选择性,且吸附速率快,研究表明,吸附剂的粒径、交联度等结构特性对吸附性能有较大影响;磺酸面载量的增加和手臂分子的引入可显著提高吸附剂对低密度脂蛋白的吸附量和选择性。     

金属有机骨架材料在锕系阳离子吸附应用中的构效关系

近年来,随着核能在我国的崛起和发展,开发简单、高效、应用性强的吸附材料用于锕系阳离子的吸附分离变得愈加迫切.金属有机框架材料(metal-organic frameworks, MOFs)由于其合成简单、结构可控、功能易调、孔隙率高、比表面积大等特点被认为在锕系阳离子吸附分离领域具有广阔的应用前景.本文从材料设计角度出发,综述了MOFs用于锕系阳离子吸附分离的最新研究进展,着重讨论了表面修饰、缺陷、功能复合、金属节点等对MOFs吸附性能的影响,以厘清MOFs材料在锕系阳离子吸附应用中的构效关系.最后,提出了目前MOFs用于锕系阳离子吸附分离存在的问题,并对未来的相关研究方向进行了展望.     

油扩散泵-硅膠捕集阱超高真空系统

1953年Alpert在油扩散泵真空系统上使用铜箔捕集阱获得了超高真空。这种捕集阱不用冷却剂,具有经济和便利的优点;但由于受到铜箔表面积的限制,其捕集油蒸汽的容量不大。为了克服这种限制,近几年来有人建议用多孔结构的人造沸石或活性氧化铝作为常温下捕集油蒸汽的吸附剂,曾取得显著的成效。我们考虑到硅胶也是多孔     

交联剂用量对氨基功能化纳米Fe3O4磁性高分子材料吸附性能的影响

采用悬浮聚合法经共聚、开环反应, 得到了3种具有核-壳结构、以乙二胺为官能团的氨基功能化纳米Fe₃O₄磁性高分子材料(EDA-NMPs). 考察了其作为吸附剂对废水中Cr(Ⅵ)的吸附性能, 优化了最佳吸附实验条件, 并着重研究了高分子聚合过程中交联剂二乙烯基苯(DVB)的用量对所得EDA-NMPs材料吸附性能的影响. 结果表明, 材料合成过程中DVB的用量对EDA-NMPs的吸附性能有显著影响. 在最佳吸附条件(pH 2.5, T = 35℃)下, 共聚过程中不添加交联剂二乙烯基苯(DVB)时得到的材料对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量(q_m)最大, 可达135.14 mg•g⁻¹, 初始吸附速率为1111.1 mg•g⁻¹•min⁻¹, 以3种吸附剂处理浓度为50 mg•L⁻¹的含Cr(Ⅵ)废水时, 去除率均超过99%, Cr(Ⅵ)的剩余浓度低于0.31 mg•L⁻¹, 达到国家排放标准(≤0.5 mg•L⁻¹).     

采用复合吸附剂-氨的多功效热管型高效吸附制冷机

采用复合吸附剂-氨工作对设计出多功效热管型高效吸附制冷系统. CaCl₂/活性碳的复合吸附剂, 由于活性碳中丰富的微孔结构强化了CaCl₂的传质, 提高了系统的吸附性能. 系统在加热吸附床时, 加热锅炉为热管加热端, 吸附床为热管冷却端; 在冷却吸附床时, 吸附床为热管加热端, 冷却器为热管冷却端; 在回热时, 热的吸附床为热管加热端, 冷的吸附床为热管冷却端; 回质时, 将热的吸附床和冷的吸附床的氨管路相连通, 由于热床压力高, 其中的氨将迅速流到冷床中而实现回质. 在渔船柴油机余热加热, 海水冷却的条件下, 系统在20℃蒸发温度下可以获得单位质量吸附剂的制冷功率, SCP = 770.4 W/kg, COP = 0.39. 在太阳能热水驱动下, 系统在蒸发温度为5.6℃时可以获得单位质量吸附剂制冷功率, SCP = 524.2 W/kg, COP = 0.27.     

水中典型全氟化合物的吸附行为

以全氟辛烷磺酸/羧酸盐(PFOS/PFOA)为代表的全氟化合物(PFCs)以不同的污染水平广泛分布于全球范围的环境介质和生物体内,已经严重危害到人类健康.相对于大气环境的污染,水相中PFOS和PFOA的污染受到更多的关注.由于PFOS/PFOA较高的化学稳定性,传统的微生物降解及光降解等技术都无法有效去除水相中的PFOS/PFOA,这也给其控制技术的研发带来了一定程度的困难.因此,如何有效控制和去除PFCs的污染已经成为亟待解决的热点问题.吸附技术由于其低成本、高效率、易操作和可再生循环利用等特点,已经被证明是去除水相中PFOS/PFOA的有效方法.因此,本文结合本研究组前期的研究成果及其他研究组已有的报道,较全面地综述了近年来国内外针对PFOS/PFOA在不同吸附材料上的吸附行为的研究进展,包括自然沉积物和土壤对PFOS/PFOA的吸附-解吸行为及其影响因素,以及商业、人工制备吸附剂对PFOS/PFOA的吸附性能和机理,并对该领域的发展前景进行了展望.     

石墨烯材料在水处理中的应用:传质机制与吸附特性

石墨烯由于独特的单原子层二维结构和高比表面积等优异性能而被用作选择性分离膜和吸附剂,在水处理领域具有潜在的应用前景.本文综述了石墨烯纳米多孔膜和层状堆叠的氧化石墨烯渗透膜对气体、水及离子的传质行为.纳米多孔膜因其制备技术和不成熟的打孔技术等原因而具有一定局限性;而层状渗透膜由于制备方法简单、成本低、高通透性和高选择性等优点,在水净化领域具有广阔的应用空间.进一步综述了石墨烯吸附材料对水中重金属离子、染料和有机污染物的吸附行为,分析了石墨烯材料表面官能团与污染物的相互作用机理.最后展望了石墨烯材料在膜分离、海水淡化和污染物去除等环境应用中的机遇和挑战.     

CuO-Fe2O3吸附水中酸性红B及其催化热解再生机制

采用共沉淀法制备出具有较强磁性和较大比表面积的CuO-Fe2O3复合氧化物, 并研究了其吸附偶氮染料酸性红B(ARB)及其通过催化热解有机物进行再生的性能.结果表明, 该CuO-Fe2O3复合氧化物在弱酸性条件下对酸性红B(ARB)有较强的吸附能力, 溶液中共存的Cl?对吸附基本没有影响, 而对吸附却影响显著.吸附后经磁分离, 可在300℃、空气气氛中催化氧化吸附质而使吸附剂再生, 吸附剂经连续7次吸附-再生使用, 性能稳定.用原位FTIR反射光谱法研究了偶氮染料酸性红B单独热解及在CuO-Fe2O3复合氧化物上热解的反应过程, 通过跟踪反应体系IR谱图随温度及时间的变化, 推断了反应历程及其产物.研究证明, 酸性红B在两种条件下的氧化反应有很大区别: CuO-Fe2O3复合氧化物对酸性红B的氧化有很强的催化作用, 不仅大大降低了染料的降解温度, 而且可使其发生完全氧化, 无有机副产物产生; 而对无CuO-Fe2O3吸附的酸性红B进行热氧化时, 需在较高温度下进行, 而且氧化不完全, 产生大量含N有害化合物.