过渡金属配合物非绝热动力学模拟的新进展

过渡金属配合物由于其特殊的激发态性质,在能源、材料、生物等领域有着广阔的应用前景.对其激发态性质和微观动力学的深入理解不仅需要借助于超快的时间分辨光谱技术,还需要结合高精度的非绝热动力学模拟.然而,由于该类体系激发态比较复杂,相应的非绝热动力学模拟方法仍有待进一步发展.为此,我们简要回顾了目前该类体系非绝热动力学模拟方法的进展与这些方法的一些局限性,在此基础上,重点介绍了本课题组所发展并程序化了的一种高效的基于含时密度泛函理论(TD-DFT)的广义最少面跳跃方法.该方法可以在TD-DFT水平下模拟相同自旋态之间的内转换过程以及不同自旋态之间的系间窜跃过程.利用新发展的方法,我们系统地研究了一系列过渡金属配合物超快的激发态动力学过程,如铱(III)配合物的电子-空穴转移过程,以及金(I)配合物超快的系间窜跃过程,模拟结果不仅与已有的实验数据相吻合,还提供了许多这些超快过程新的机理信息.该方法的发展为研究过渡金属配合物的激发态动力学提供了强有力的理论模拟工具.     

微观核裂变动力学研究进展

原子核裂变是一个复杂的非平衡非绝热的大幅度量子多体动力学过程.近年来,随着计算能力的发展,微观裂变动力学取得了很大的进展.本文介绍了非绝热的时间相关的密度泛函理论和绝热的时间相关的生成坐标法等微观裂变动力学模型.裂变位能面的并行约束计算和能量相关性对绝热裂变模型很重要.最近,我们扩展了有限温度加动力学涨落的时间相关的密度泛函理论.基于时间相关的密度泛函理论,对裂变过程中的对关联效应、涨落效应、耗散效应、非绝热效应、能量相关性、碎片之间的纠缠等核裂变机制获得了新的认识.此外,微观裂变研究对理解天体过程中的r-process也很重要.我们期待发展出更综合更精确的核裂变理论支撑核裂变的应用创新.     

路径积分分子动力学模拟在相变问题中的应用

依据玻恩-奥本海默近似,理论模拟分子与凝聚态体系材料的性质,需要人们对电子结构和原子核运动两个层面的内容都进行尽量准确描述.目前,电子结构的计算已相对成熟,很多情况下密度泛函理论、传统量化或量子蒙特卡洛方法都能在量子力学的层面给出相当精准的结果;但就原子核运动的描述而言,绝大部分理论方法却还依赖于经典力学.越来越多的实验和理论工作表明,在很多材料的相变过程中,原子核的量子属性可能对相变行为产生重要的影响.将路径积分分子动力学方法与两相法、自由能计算等分子模拟方法结合,可以有效地处理相变问题中的核量子效应,进而对材料的相变行为进行准确地描述.本文将结合两个具体的例子,简要介绍近几年我们在该研究方向的一些工作进展.     

原子核相对论密度泛函理论

随着世界范围内稀有同位素束流装置的发展,人们对原子核的认识从稳定核拓展至不稳定核.在不稳定原子核中涌现出许多新奇的物理现象,而研究这些现象是核物理领域的重要课题.过去几十年中,原子核相对论密度泛函理论取得了长足的发展,在描述和解释原子核各种性质方面取得了很大成功.本文介绍原子核物理中相对论密度泛函理论的基本概念,简要回顾相对论密度泛函的发展历史,阐述相对论密度泛函理论在描述原子核性质方面的优势和特点,主要讨论相对论密度泛函理论在原子核质量、手征进动以及裂变动力学方面的最新应用.最后,文章简要综述原子核相对论第一性原理计算的最新成果,这些成果为进一步构建微观普适的第一性原理相对论密度泛函奠定了基础.     

弱束缚原子核基态与集体激发态的研究

弱束缚原子核是一个开放的量子多体体系,具有与稳定核很不一样的奇特结构和动力学.弱束缚核的相关研究是核物理的一个前沿热点问题,对进一步发展核理论和研究天体环境下的元素合成都很重要.本文介绍了连续谱能量密度泛函理论的发展和弱束缚原子核的研究进展.为了解决自洽描述问题,主要工作是基于非球形的坐标空间求解HFB方程并对弱束缚核基态与集体激发态进行描述,基于计算讨论了蛋形晕结构,核芯-晕形变去耦合效应和准粒子连续谱的贡献;发展了包含连续谱的FAM-QRPA方法描述原子核的集体激发,研究了弱束缚核中出现的软单极共振模式.最后对弱束缚核的研究前景和亟待开展的工作进行了展望.     

低维自旋电子材料的理论设计与调控

自旋电子器件利用电子的自旋进行信息的传递、处理与存储,是未来信息技术的重要载体.低维体系具有显著的量子耦合效应,是研究电荷/自旋相互作用机制、发展纳米自旋电子器件的重要载体.由于缺陷、杂质、界面以及边界效应等提供的冗余自由度,使得长程有序磁性体系的制备、维护和调控远无法达到器件化的基本条件,寻找具有高居里温度、高自旋极化率等特性的低维材料是目前面临的挑战.基于密度泛函理论、热动力学模拟等第一性原理方法的计算结果,应用合适的物理统计模型,可以加深对低维材料结构-机制-性能的认识,为自旋电子学材料的发展提供理论支持,并通过应力和电荷掺杂,对低维材料的磁性进行调控.     

核的层子结构和量子色动力学

随着科学技术的迅猛发展,人们已进一步揭示出原子核的层子结构。从理论上来讲,层子和层子间相互作用的理论(即量子色动力学)应当可以预言原子核的性质。《核的层子结构和量子色动力学》一文介绍了这方面研究的最新进展。     

高温超导体的超快光谱学

高温超导机理至今仍是物理学的未解之谜,是凝聚态物理学皇冠上的明珠.在众多以光学手段研究超导体的方法之中,超快光谱是最精湛的观测方法之一和最强有力的调控手段之一.它能够在电荷、晶格、自旋、轨道等自由度与超导体全方位地相互作用,并能探测其激发态,能够在准粒子的超快过程、晶格相干性的调控、电子-声子耦合强度的观测、界面超导体系的探测等方面实现一些其他实验方法所不能实现的研究.本文结合具体实例介绍高温超导体的超快动力学和超快光谱学的进展,展示该方法在准粒子激发态、玻色子相干态、激光诱导的超导、界面超导等研究中的特色和独到优势,并对该领域进行展望.     

超子-核子相互作用理论研究的最新进展

超核物理是核物理的一个重要分支,其微观理论的基本出发点为超子-核子相互作用.研究超子-核子相互作用不仅有助于理解奇异性在粒子物理与核物理中的作用,还可以检验SU(3)味对称性及其破缺程度.文章首先回顾了超核物理的起源,随后简要列举了在核物理、粒子物理以及天体物理等领域中,与超核物理相关的几个前沿热点问题,并指出研究超子-核子相互作用的重要性.接下来着重介绍超子-核子相互作用的理论研究历史及发展现状.在现有的相关工作中,研究方法主要包括唯象模型、格点量子色动力学模拟和手征有效场论.其中手征有效场论作为低能区量子色动力学的有效理论,在研究介子、重子等微观系统中展现出了独特的优势.因此,文章特别介绍了基于手征有效场论的超子-核子相互作用的最新理论研究进展.     

分子阿秒超快动力学精密测量与调控

少周期飞秒脉冲激光和桌面化极紫外阿秒光源的发展为在原子分子层面探究电子和原子核超快运动提供了飞秒到阿秒时间尺度的探测标尺。围绕双光子干涉阿秒拍频重构技术、阿秒条纹相机技术、阿秒钟技术以及阿秒瞬态吸收光谱技术等不同的阿秒测量谱学方法，主要梳理了飞秒和阿秒光脉冲在分子电离解离超快精密测控领域的最新进展，探讨了分子化学键断裂重组过程中的电子跃迁、电荷转移、电子-电子关联、电子-原子核振转耦合等超快动力学行为。     

奇特的强子X(3872)及其质量精确测量的新方法

<正>质子和中子通过强相互作用束缚到一起形成各种各样的原子核,再通过电磁相互作用与电子一起形成原子,从而构成了宇宙中的可见物质.强相互作用的基本理论是于20世纪70年代建立起来的量子色动力学(quantum chromodynamics, QCD).在QCD中,参与强相互作用的基本粒子是夸克和胶子.与质子和电子分别带正负电荷类似,夸克带有3种不同的色荷;与传递电磁力的光子不带电荷不同,在夸克间传递强相互作用的胶子具有8种色荷,从     

原子核结构的自然基壳模型

在Woods-Saxon基下,用现实核力CD-Bonn势计算了壳模型的有效相互作用.CD-Bonn势中的硬芯通过能量无关的重整化方法V_(lowk)处理,重整化之后的核力能够让体系表现出更好的微扰性并且能够保证两自由核子的低能散射相移不变.同时,本文使用了扩展的Krenciglowa-Kuo迭代方法计算壳模型的有效相互作用,这种方法能够有效地处理非简并模型空间的多体关联,使得壳模型计算能够在较小的模型空间下给出体系的低激发态信息.分别在谐振子基和Woods-Saxon基矢下构建sd区的有效相互作用,其中在Woods-Saxon基的计算中,连续态的贡献通过多体微扰方法包含在有效相互作用中.通过对氧同位素的低激发态的计算,比较了谐振子和Woods-Saxon单粒子基在原子核壳模型计算中的优劣,并通过对两种单粒子基下核子分布的分析研究了非束缚态对原子核结构的影响.     

超冷量子费米气体研究与应用简介

强相互作用的超冷费米气体是研究复杂多体强关联物理的理想系统,可以用来研究高温超导超流、夸克-胶子等离子体、中子星以及宇宙的早期演化等多体强关联物理。通过精确控制原子间的相互作用以及外加的俘获势,可以探索超冷量子物质的奇异物相,研究强耦合系统中的量子非平衡热力学、超冷碰撞和多体物理。文章介绍了华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室超冷量子气体研究组近期在标度不变的费米气体中的一些研究进展,如Efimovian膨胀动力学等新奇动力学和多体量子热机等。     

非绝热和乐量子计算研究进展

量子计算的实际应用依赖于高保真度的量子门,而获得高保真度量子门所面临的两个主要挑战是克服系统的控制误差和环境噪声.几何相仅依赖于系统的演化路径而与演化速度等细节无关,因此基于几何相设计的量子门具有对控制误差的鲁棒性.特别是,基于非绝热非阿贝尔几何相设计的非绝热和乐(holonomic)门具有完全的几何性质并且不受绝热条件的限制,受到了人们的广泛关注.自2012年首次提出以来,非绝热和乐量子计算取得了很大的进展:人们逐步改进了非绝热和乐量子计算的设计理论,使得非绝热和乐门的设计不断优化;发展了抗退相干的非绝热和乐量子计算,使得量子门既能抵抗控制误差又能抵抗退相干;构建了基于各种具体物理系统的非绝热和乐量子计算方案,并且在实验上成功演示了非绝热和乐门.本文回顾了非绝热和乐量子计算的主要理论进展,并简要介绍了物理实现和实验工作.     

基于形变相对论连续谱Hartree-Bogoliubov理论构建高精度原子核质量表

质量是原子核最基本的物理量之一,是理解核子间相互作用、揭示壳结构演化和确定滴线位置的关键,是研究核反应和核衰变的基本信息,同时也是探索元素起源等问题必需的核物理输入量,对粒子物理与核物理、天体物理和宇宙学等学科至关重要.尽管短寿命原子核质量的测量工作已经取得很大进展,但是在可预见的将来,大部分远离稳定谷的奇特原子核质量仍依赖理论模型预言和计算.本文介绍了原子核质量模型的重要发展历程、相对论密度泛函理论描述原子核现象的成功、基于相对论连续谱Hartree-Bogoliubov理论构建的目前唯一考虑连续谱效应的原子核质量表,以及拟基于形变相对论连续谱Hartree-Bogoliubov理论建立高精度原子核质量表的最新进展和展望.     

有机半导体激发态的量子调控

有机半导体激发态具有多样性和独特性,这使得有机器件呈现出丰富而特有的物理现象.从根本来说,有机器件的功能过程与这些激发态的动力学演化密切相关,包括产生、弛豫、输运、复合及相互转化等.目前,多种有机器件虽已被研制成功,但其功能机制中仍有许多未解之谜,其中激发态研究是重中之重,是有机半导体物理及器件研究的重心.多年来,我们基于有机半导体激发态独特的性质、相互作用及界面过程,围绕其功能器件中的关键科学问题,通过实验和理论相结合的手段,对其内部激发态的量子效应和调控开展了多尺度的深入研究.本文将结合相关研究背景对我们在有机光伏效应和有机自旋效应两方面的一些典型工作做简要介绍.     

甲烷在超快激光脉冲中的中性解离

在场强为10^13~14 W/cm²的飞秒激光的作用下, 甲烷分子能解离成中性碎片. 提出一种机理解释这个新现象, 即甲烷分子首先被多光子激发到超激发态, 后者再解离成中性碎片. 采用准二原子模型, 用Morse势能曲线来描述超激发态甲烷分子, 并且在这些势能曲线上, 使用准经典轨线的方法研究了超激发态分子的解离动力学, 从而解释了在超快激光脉冲中甲烷分子的中性解离过程.     

硼掺杂带帽碳纳米管分子结电子输运性质

利用非平衡格林函数和第一性密度泛函理论, 研究了不同位置硼掺杂一维带帽碳纳米管分子结的电子输运特性. 结果显示, 电子输运性质强烈依赖于硼的掺杂位置. 当硼掺杂在针尖区域时, 可以观测到明显的负微分电阻行为.     

电子转移溶剂重组能的单球模型及其应用

基于非平衡溶剂化理论方面的推导, 更正了传统Marcus 理论在建立溶剂重组能计算模型方面存在的错误, 给出了电子转移溶剂重组能计算的单球模型的理论推导和正确表达式. 对7,7,8,8-四氰代二甲基苯醌与其负离子间的电子转移体系, 采用密度泛函方法计算了内重组能, 用新的单球模型估算了溶剂重组能, 解释了这一分子体系过去采用传统的理论模型不能解释的实验结果.     

利用超快扫描隧道显微镜研究原子尺度上的电荷动力学

正许多微观物理化学过程发生在皮秒和飞秒量级,传统的扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)能够以原子级分辨观察表面结构和电子态,但其时间分辨率不足以解析皮秒和飞秒尺度的超快动力学过程.超快STM结合了STM的空间分辨率和超快光学的时间分辨率,可以实现原子级分辨率的飞秒光谱学,并用于单原子、单分子、单电子和单自旋的非平衡动力学研究.本文首先介绍了超快STM技术的发展,以及我们在这个研究方向上的进展.随后,将超快STM技术应用于光催化材料金红石型TiO2(110)表面上单个极化子的非平衡动力学研究,揭示了