阿秒脉冲驱动激光发展现状及展望

阿秒光源是21世纪新兴的光源,其由于短脉冲、宽光谱、高时空相干性、可调谐等特点而被广泛应用于多学科领域,可以同时从阿秒时间尺度和纳米空间尺度对微观超快过程进行观测.阿秒脉冲的产生机制与一般超快激光不同,目前较为成熟的途径是通过超快激光与气体作用的高次谐波极端非线性过程来获得,因此,阿秒脉冲产生从根本上依赖于驱动源的性能.本文全面分析了基于高次谐波原理的阿秒脉冲驱动源的特点及发展现状,并介绍了阿秒脉冲驱动源的发展趋势.     

阿秒激光脉冲的产生与操控

随着激光技术的发展,激光的脉宽不断减小. 21世纪初,研究者首次突破飞秒的界限,在实验室产生了孤立的阿秒脉冲,由此打开了阿秒科学的大门.目前最短的激光脉宽达到了43 as,这为超快光学测量带来了前所未有的时间分辨率,阿秒科学也成为近20年来超快光学领域最重要的成就之一.虽然少周期驱动光、偏振选通、双色光等多种方案已经被用于调控阿秒脉冲的产生,许多调控阿秒光源椭偏率的方法也得到了证实,但如何提升阿秒脉冲的能量及产生圆偏振阿秒脉冲仍然是当前研究的热点.     

多电子动力学的强场调控与阿秒探测

作为一种新型的超短极紫外/软X射线相干光源,阿秒脉冲推动了物质科学的新发展.它使得人们可以深入物质内部,对各种原子尺度的微观过程,以电子运动的自然时间尺度(1 as～10–18s)实现前所未有的时空分辨和超快调控.阿秒脉冲的产生和应用与强激光脉冲驱动的物质内电子亚周期的超快动力学密切相关.对其的研究,有助于在时域、相位、纠缠等方面理解电子关联如何影响物质性质和动力学,回答光是如何被原子、分子或者固体吸收的,光电离时间、隧穿时间、电子迁移时间是否存在等基本科学问题.虽然未来阿秒脉冲光源发展仍有待进一步增大光强和压缩脉宽,但是目前结合超强的激光脉冲和超短的阿秒光源,有可能在新的能量域、时间域、空间域实现电子动力学的强场调控和阿秒探测,为未来拍赫兹光电子学、阿秒瞬态光谱等新的物质科学与信息技术奠定基础.本文将回顾强场和超快物理在实验、理论、技术和应用上带来的推动,聚焦电子和多电子动力学的强场效应和时域探测,介绍部分相关领域的发展.     

阿秒光源前沿科学与应用

正2001年,科学家首次在实验中产生了阿秒(10~(–18)s)量级的超短光脉冲~([1]),从此打开了阿秒科学的大门.迄今为止,阿秒光源是人类所能掌握的唯一同时具有纳米空间分辨率和阿秒时间分辨率的全相干光源.由于其重大的科学意义和广泛的应用领域,部分欧洲国家和美国、日本、韩国等相继制定了阿秒光源研究计划,如美国将阿秒光源产生技术列入21世纪的20项战略科学技术之一;     

阿秒光源在材料领域的应用

21世纪以来,阿秒(attosecond, 1 as=10–18s)技术从诞生逐渐走向快速发展,为我们带来了前所未有的时间分辨(time-resolved)探测能力.以往飞秒(1 fs=10–15s)泵浦-探测(pump-probe)超快光谱技术被广泛应用于材料的超快动力学研究,其脉宽和光子能量可以很好地研究由外层电子决定的材料物性.阿秒技术的出现使我们有可能研究更快的物理过程以及由内层电子决定的物性.本文介绍阿秒瞬态吸收谱(attosecond transient absorption spectroscopy)、阿秒时间分辨角分辨光电子能谱(attosecond time-resolved angular-resolved photoelectron spectroscopy)和中红外超快光谱(mid-infrared ultrafast spectroscopy)等三种超快泵浦-探测技术及其在材料领域的典型应用实例,并对阿秒光源在材料领域的应用前景进行展望.     

分子阿秒超快动力学精密测量与调控

少周期飞秒脉冲激光和桌面化极紫外阿秒光源的发展为在原子分子层面探究电子和原子核超快运动提供了飞秒到阿秒时间尺度的探测标尺。围绕双光子干涉阿秒拍频重构技术、阿秒条纹相机技术、阿秒钟技术以及阿秒瞬态吸收光谱技术等不同的阿秒测量谱学方法，主要梳理了飞秒和阿秒光脉冲在分子电离解离超快精密测控领域的最新进展，探讨了分子化学键断裂重组过程中的电子跃迁、电荷转移、电子-电子关联、电子-原子核振转耦合等超快动力学行为。     

动态

动态补偿阿秒脉冲啁啾的新方法强场高次谐波与阿秒脉冲是重要的前沿科学研究领域.阿秒脉冲能以前所未有的精度探测超快电子动力学,引起了人们的极大关注.目前,该领域最重要的科学目标之一就是要获得尽可能短的高次谐波阿秒脉冲.但是变换极限     

阿秒脉冲产生的技术原理及进展

随着超短脉冲激光技术的快速发展,人们观察超快动力学的视野从飞秒领域跨入到阿秒领域.由于电子绕氢原子核转1圈的时间大约为1.5×10–16s,即150 as,因此阿秒激光脉冲的出现为人类提供了打开原子内部动态世界大门的钥匙,成为21世纪激光物理与技术最重要的进展之一.经过多年的不断创新和突破,阿秒脉冲产生技术从最初只能用少周期飞秒脉冲作为驱动光源,已发展出多种空间及时间选通技术,所能产生的最短激光脉宽已达43 as.本文通过总结这些技术方法,介绍了产生阿秒激光脉冲的原理及主要进展.     

基于固体等离子体的阿秒高次谐波产生理论与实验进展

自从2001年首次产生并测量了阿秒(attosecond, 1 as=10-18s)脉冲之后,高次谐波和阿秒脉冲在原子分子物理、材料科学等领域得到了广泛的应用.但是,由于气体高次谐波方法产生的阿秒脉冲效率较低,阿秒脉冲能量受限,限制了阿秒时间动力学研究的探测方式(目前主要是IR(infrared)+XUV(extreme ultraviolet)泵浦/探测)及其在许多领域的应用.如何获得高亮度、大能量的阿秒脉冲一直是该领域的追求.高强度的相对论飞秒激光脉冲与固体密度等离子体相互作用,在高亮度、大能量高次谐波和阿秒脉冲产生上具有独特的优势,甚至可能获得远高于泵浦激光场强的谐波电场强度.本文对基于固体等离子体的阿秒高次谐波产生的物理机制和目前的实验研究进展作简要介绍.     

超快速测量实验方法研究

电子显微镜和扫描隧道显微镜使人们能看到原子尺寸的微观世界图像, 极大地促进了化学、生命、材料、表面等学科的发展. 通过提高时间分辨率, 利用特定能量的飞秒和阿秒X射线脉冲来探测超快速化学反应, 如光合作用、DNA和蛋白质分子的合成和分解过程, 已经成为科学发展的前沿研究领域之一. 经过多年的探索, 作者在有关超短X射线脉冲产生(发光)、超快速测量(时间分辨率达到飞秒量级, 1 fs = 10^-15 s, 即1千万亿分之一秒, 和阿秒量级, 1 as = 10^-18 s, 即100亿亿分之一秒)等前沿领域取得了一些原创性的研究成果, 发现了原子在强激光场中产生飞秒和阿秒X射线脉冲的发射特性(即激光相位与X射线光子能量之间的关系), 揭示了发射特性的激光脉冲宽度依赖性和载波-包络相位(CEP)依赖性及其180°周期结构, 在理论上计算出了飞秒和阿秒X射线光电效应的量子增强现象及光电子能谱的干涉图像等. 提出了测量和应用CEP的新方法, 建立了应用于超快速测量的光电子能谱相位确定法, 找到了重建脉冲时间结构的光电子能谱微分变换方程、积分变换方程和比例变换方程. 利用这些先进的方法和变换方程, 能极大地提高超快速测量的实验效率和时间精度(理论均方根时间偏差为2 as). 这些研究成果为超快速测量实验研究和分子电影技术的发展奠定了重要的理论和技术基础.     

利用超快扫描隧道显微镜研究原子尺度上的电荷动力学

正许多微观物理化学过程发生在皮秒和飞秒量级,传统的扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)能够以原子级分辨观察表面结构和电子态,但其时间分辨率不足以解析皮秒和飞秒尺度的超快动力学过程.超快STM结合了STM的空间分辨率和超快光学的时间分辨率,可以实现原子级分辨率的飞秒光谱学,并用于单原子、单分子、单电子和单自旋的非平衡动力学研究.本文首先介绍了超快STM技术的发展,以及我们在这个研究方向上的进展.随后,将超快STM技术应用于光催化材料金红石型TiO2(110)表面上单个极化子的非平衡动力学研究,揭示了     

测量超紫外线阿秒脉冲时间结构的光电子能谱非线性比例变换方程方法

为了研究化学反应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化过程,需要能量越来越高、脉冲时间宽度越来越短、单色性越来越好的光脉冲作为激发和探测手段.但是,如何快速、精确地测量这些光脉冲具体细致的时间结构,一直是科学界的一个挑战.在过去的十多年时间里,人们在测量超紫外线阿秒脉冲方面作出了巨大的努力,取得了显著的成果.迄今为止,已经发展出了几种测量阿秒脉冲时间宽度和重建脉冲形状的方法,如阿秒光谱相位干涉直接电场重建法(SPIDER)和阿秒频率分辨光学快门法(FROG).然而,这些方法都是从传统的光学测量方法演变而来的,不仅需要当代最先进的实验装置,而且需要十分复杂的分析计算方法和实验数据拟合过程.为了推动阿秒计量学的发展,进一步开展阿秒测量、脉冲时域定位(定时)、实验数据评估、探测器刻度,以及对阿秒脉冲光源进行改进、优化和应用,我们提出一种直接、快速、精确的基于光电子能谱变换方程的解析方法,利用激光辅助超紫外线气体电离技术,精确地观测超紫外线阿秒脉冲.新方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关激光相位,利用解析性的光电子能谱解谱技术,一步重建脉冲的形状和具体的时间结构.新方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量,也不需要冗长的迭代计算和实验数据拟合过程,能从每个测量得到的光电子能谱重建出超紫外线脉冲的时域特性.用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算得到脉冲重建结果的时间不确定性(即时间误差).由于变换方程建立了超紫外线脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能,以及光电子能谱之间的直接联系,可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量.通过观测、分析某些参数和特定谱项的变化规律,可以研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息.     

产生和测量阿秒及飞秒软X-射线脉冲方法

报告了产生和测量阿秒及飞秒软X-射线脉冲的方法, 研究了高次谐波产生与激光相位之间的关系, 得到了时域内两个不同的辐射能量分布曲线. 这些结果有助于理解高次谐波产生的动力学过程. 可用脉冲光子能量的带宽值和两个参数化公式, 计算能量分布曲线的时间宽度. 为了更好地研究和模拟脉冲的传输及与介质的相互作用, 往往需要指定脉冲的光子能量和带宽等参数. 这两个公式在实验上可用于分析所选择脉冲的能量带宽值和时间宽度之间的关系. 所提出的变换方程和相关的光电子激光相位确定法, 能用来直接从光电子能谱得到阿秒及飞秒软X-射线脉冲的时间结构, 而不需要预先假设脉冲的频率分布和强度分布形状, 也不需要与实验测量数据进行拟合计算. 这些方程和方法是超快速测量的基础, 能用于评估超短X-射线脉冲光源的技术参数, 推动新一代光源技术和应用研究的进一步发展. 它们具有很宽的时间测量范围和极高的时间分辨率, 将使超快速测量以及飞秒和阿秒定时技术达到计量学的精度, 并使之发展成为标准化的测量方法, 进一步促成物理、化学及生物学新的研究高潮. 同时, 对阿秒和飞秒X-射线脉冲的应用及测量方面的理论和技术难题作了简要的讨论.     

高重复频率高次谐波驱动源技术

超快驱动光源技术的不断进步激发了极紫外阿秒脉冲在原子分子的精密光谱学及超快动力学研究中的巨大潜力.本文回顾了高重复频率飞秒激光驱动高次谐波产生的发展历程,并以高重复频率极紫外光源的应用为切入点梳理了钛宝石激光系统、掺镱光纤激光系统以及掺镱全固态激光系统等驱动光源的参数特点、适用范围以及发展趋势等.最后,提出了用以驱动兆赫兹量级重复频率高次谐波产生的紧凑型全固态放大方案.     

用扫描隧道显微镜观察Cr12钢中马氏体

扫描隧道显微镜(STM)是80年代初研制成功的一种新型表面分析仪器,现已在物理、化学、生物等领域获得了广泛应用.与扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及场离子显微镜(FIM)相比,STM具有结构简单、分辨率高、样品制备方便等特点.STM的横向分辨率可超过0.1nm,纵向分辨率可达0.01nm,因而STM适用于观察样品表面微观结构以及由于微观缺陷的存在而引起的原子尺度的起伏,如表面台阶、界面等.目前STM已成功地用于石墨中碳原子及单晶硅表面7×7结构的直接观察.用STM研究金属材料表面的精细组织结构,可有效地填补其它分析手段的不足,但至今由于实验技术及仪器本身的局限,扫描隧道     

应用于激光聚变的X射线分幅成像技术

X射线分幅相机具有高时间分辨能力和二维空间分辨率,是激光惯性约束聚变(inertial confinement fusion,ICF)实验中重要的超快诊断设备,常用于获取内爆压缩动态图像等信息.此外,该相机也可应用于Z箍缩、X射线激光、同步辐射等研究中进行瞬态信息探测.传统X射线分幅相机的时间分辨率由0.1μs提高至100 ps,空间分辨率约20 lp/mm,且实现了工程化及大画幅尺寸.随着ICF研究的深入,要求分幅相机时间分辨率优于30 ps.采用电子束时间放大技术可将分幅相机时间分辨率提高至5 ps.微电子技术的进步进一步推动了分幅相机的发展.基于CMOS芯片的单视线分幅成像系统时间分辨率为30 ps、空间分辨率为35μm.为了提高抗电磁干扰能力,最近几年发展出一种全光固体分幅相机.本文重点阐述了目前实用的微通道板(microchannel plate, MCP)行波选通X射线分幅技术及新型电子束时间放大X射线分幅技术,并对全固体分幅技术及全光固体分幅技术的未来发展进行了展望.     

封面说明

<正>同步辐射装置是世界上运行数量最多的大科学装置,相比于常规的X射线,同步辐射具有高亮度、高准直、单色性好、相干性好等优点.同步辐射硬X射线(SRX)同轴相位衬度成像的密度灵敏度高,穿透能力强,能够实现多尺度空间分辨,在众多领域有广泛应用.该方法成像的衬度和空间分辨率与光源的尺寸和对称度、入射光的发散度和空间相干性等因素有关.目前世界上主要的SRX相衬成像束线的光源对称度都很低,制约了成像衬度和空间分辨率的进一步提     

阿秒脉冲测量原理和技术研究进展

阿秒脉冲由于极短的脉冲宽度和超高的时间分辨能力,在物理学、化学、生物学和医学等领域有着潜在应用.自诞生之日起,阿秒脉冲的时域极限不断突破,使得阿秒脉冲的测量成为一大研究热点.本文主要分为两个部分,第一部分回顾了阿秒脉冲与气体介质作用的脉冲测量技术的发展过程,简述了几种测量阿秒脉冲时域信息的实验原理、实验方案设计以及实验结果.第二部分介绍了从阿秒条纹相机中提取阿秒脉冲时域信息的理论反演算法,包括算法的原理和结构,并从计算时间和计算结果精度上对算法进行了比较.文章最后总结了阿秒脉冲测量技术在实验和理论上的困难与挑战,并展望了未来阿秒脉冲测量的发展方向.     

飞秒相干反斯托克斯Raman光谱技术与细胞识别的Raman光谱显微探针技术

飞秒相干反斯托克斯Raman光谱技术高分辨率飞秒相干反斯托克斯Raman光谱(CARS)的研究涉及非线性光学、激光光谱学、超快激光技术、量子光学、原子分子物理学及计算机优化控制理论与技术等学科领域。基于超快脉冲激光的整形、放大和压缩技术,利用飞秒整形激光脉冲与特定量子体系相互作用,产生非线性光学相干反斯托克斯Raman光谱(CARS),实现特定Raman模的选择相干抑制或增强,提高了Ra-man光谱的灵敏度、选择性、频谱分辨率和空间分辨率等,可望为材料科学和生物医药等领域的研究提供全新的技术和方法。Raman光谱技术是研究材料、生物医药…     

过渡金属配合物非绝热动力学模拟的新进展

过渡金属配合物由于其特殊的激发态性质,在能源、材料、生物等领域有着广阔的应用前景.对其激发态性质和微观动力学的深入理解不仅需要借助于超快的时间分辨光谱技术,还需要结合高精度的非绝热动力学模拟.然而,由于该类体系激发态比较复杂,相应的非绝热动力学模拟方法仍有待进一步发展.为此,我们简要回顾了目前该类体系非绝热动力学模拟方法的进展与这些方法的一些局限性,在此基础上,重点介绍了本课题组所发展并程序化了的一种高效的基于含时密度泛函理论(TD-DFT)的广义最少面跳跃方法.该方法可以在TD-DFT水平下模拟相同自旋态之间的内转换过程以及不同自旋态之间的系间窜跃过程.利用新发展的方法,我们系统地研究了一系列过渡金属配合物超快的激发态动力学过程,如铱(III)配合物的电子-空穴转移过程,以及金(I)配合物超快的系间窜跃过程,模拟结果不仅与已有的实验数据相吻合,还提供了许多这些超快过程新的机理信息.该方法的发展为研究过渡金属配合物的激发态动力学提供了强有力的理论模拟工具.