基于固体等离子体的阿秒高次谐波产生理论与实验进展

自从2001年首次产生并测量了阿秒(attosecond, 1 as=10-18s)脉冲之后,高次谐波和阿秒脉冲在原子分子物理、材料科学等领域得到了广泛的应用.但是,由于气体高次谐波方法产生的阿秒脉冲效率较低,阿秒脉冲能量受限,限制了阿秒时间动力学研究的探测方式(目前主要是IR(infrared)+XUV(extreme ultraviolet)泵浦/探测)及其在许多领域的应用.如何获得高亮度、大能量的阿秒脉冲一直是该领域的追求.高强度的相对论飞秒激光脉冲与固体密度等离子体相互作用,在高亮度、大能量高次谐波和阿秒脉冲产生上具有独特的优势,甚至可能获得远高于泵浦激光场强的谐波电场强度.本文对基于固体等离子体的阿秒高次谐波产生的物理机制和目前的实验研究进展作简要介绍.     

多电子动力学的强场调控与阿秒探测

作为一种新型的超短极紫外/软X射线相干光源,阿秒脉冲推动了物质科学的新发展.它使得人们可以深入物质内部,对各种原子尺度的微观过程,以电子运动的自然时间尺度(1 as～10–18s)实现前所未有的时空分辨和超快调控.阿秒脉冲的产生和应用与强激光脉冲驱动的物质内电子亚周期的超快动力学密切相关.对其的研究,有助于在时域、相位、纠缠等方面理解电子关联如何影响物质性质和动力学,回答光是如何被原子、分子或者固体吸收的,光电离时间、隧穿时间、电子迁移时间是否存在等基本科学问题.虽然未来阿秒脉冲光源发展仍有待进一步增大光强和压缩脉宽,但是目前结合超强的激光脉冲和超短的阿秒光源,有可能在新的能量域、时间域、空间域实现电子动力学的强场调控和阿秒探测,为未来拍赫兹光电子学、阿秒瞬态光谱等新的物质科学与信息技术奠定基础.本文将回顾强场和超快物理在实验、理论、技术和应用上带来的推动,聚焦电子和多电子动力学的强场效应和时域探测,介绍部分相关领域的发展.     

分子阿秒超快动力学精密测量与调控

少周期飞秒脉冲激光和桌面化极紫外阿秒光源的发展为在原子分子层面探究电子和原子核超快运动提供了飞秒到阿秒时间尺度的探测标尺。围绕双光子干涉阿秒拍频重构技术、阿秒条纹相机技术、阿秒钟技术以及阿秒瞬态吸收光谱技术等不同的阿秒测量谱学方法，主要梳理了飞秒和阿秒光脉冲在分子电离解离超快精密测控领域的最新进展，探讨了分子化学键断裂重组过程中的电子跃迁、电荷转移、电子-电子关联、电子-原子核振转耦合等超快动力学行为。     

动态

动态补偿阿秒脉冲啁啾的新方法强场高次谐波与阿秒脉冲是重要的前沿科学研究领域.阿秒脉冲能以前所未有的精度探测超快电子动力学,引起了人们的极大关注.目前,该领域最重要的科学目标之一就是要获得尽可能短的高次谐波阿秒脉冲.但是变换极限     

封面说明

正阿秒(10~(-18)s)光源是21世纪新兴的光源,是目前人类所能掌握的具有最短时间宽度的脉冲光源,是目前唯一同时具有纳米空间分辨率和阿秒时间分辨率的全相干光源.阿秒光源的应用覆盖了物理、化学、生物、材料、能源、超快信息等领域.利用阿秒光源的超高时间分辨率,可以对微观超快过程进行跟踪拍照,从根本上揭示这些领域的微观机理,为它们提供原始创新驱动力.     

阿秒脉冲产生的技术原理及进展

随着超短脉冲激光技术的快速发展,人们观察超快动力学的视野从飞秒领域跨入到阿秒领域.由于电子绕氢原子核转1圈的时间大约为1.5×10–16s,即150 as,因此阿秒激光脉冲的出现为人类提供了打开原子内部动态世界大门的钥匙,成为21世纪激光物理与技术最重要的进展之一.经过多年的不断创新和突破,阿秒脉冲产生技术从最初只能用少周期飞秒脉冲作为驱动光源,已发展出多种空间及时间选通技术,所能产生的最短激光脉宽已达43 as.本文通过总结这些技术方法,介绍了产生阿秒激光脉冲的原理及主要进展.     

阿秒光学简史——2023年度诺贝尔物理学奖背后的故事

<正>北京时间10月3日,瑞典皇家科学院在斯德哥尔摩宣布,将2023年度诺贝尔物理学奖授予皮埃尔·阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、费伦茨·克劳斯(Ferenc Krausz)和安妮·吕利耶(Anne L’Huillier),以表彰他们为研究物质中电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法(for experimental methods that generate attosecond pulses of light for the study of electron dynamics in matter).一阿秒是一百亿亿分之一秒(1 as=10–18s),是极短极小的时间单位.按照诺贝尔奖官网给出的说法,一阿秒之比于一秒相当于一秒之比于宇宙年龄.     

超快速测量实验方法研究

电子显微镜和扫描隧道显微镜使人们能看到原子尺寸的微观世界图像, 极大地促进了化学、生命、材料、表面等学科的发展. 通过提高时间分辨率, 利用特定能量的飞秒和阿秒X射线脉冲来探测超快速化学反应, 如光合作用、DNA和蛋白质分子的合成和分解过程, 已经成为科学发展的前沿研究领域之一. 经过多年的探索, 作者在有关超短X射线脉冲产生(发光)、超快速测量(时间分辨率达到飞秒量级, 1 fs = 10^-15 s, 即1千万亿分之一秒, 和阿秒量级, 1 as = 10^-18 s, 即100亿亿分之一秒)等前沿领域取得了一些原创性的研究成果, 发现了原子在强激光场中产生飞秒和阿秒X射线脉冲的发射特性(即激光相位与X射线光子能量之间的关系), 揭示了发射特性的激光脉冲宽度依赖性和载波-包络相位(CEP)依赖性及其180°周期结构, 在理论上计算出了飞秒和阿秒X射线光电效应的量子增强现象及光电子能谱的干涉图像等. 提出了测量和应用CEP的新方法, 建立了应用于超快速测量的光电子能谱相位确定法, 找到了重建脉冲时间结构的光电子能谱微分变换方程、积分变换方程和比例变换方程. 利用这些先进的方法和变换方程, 能极大地提高超快速测量的实验效率和时间精度(理论均方根时间偏差为2 as). 这些研究成果为超快速测量实验研究和分子电影技术的发展奠定了重要的理论和技术基础.     

阿秒脉冲驱动激光发展现状及展望

阿秒光源是21世纪新兴的光源,其由于短脉冲、宽光谱、高时空相干性、可调谐等特点而被广泛应用于多学科领域,可以同时从阿秒时间尺度和纳米空间尺度对微观超快过程进行观测.阿秒脉冲的产生机制与一般超快激光不同,目前较为成熟的途径是通过超快激光与气体作用的高次谐波极端非线性过程来获得,因此,阿秒脉冲产生从根本上依赖于驱动源的性能.本文全面分析了基于高次谐波原理的阿秒脉冲驱动源的特点及发展现状,并介绍了阿秒脉冲驱动源的发展趋势.     

阿秒光源前沿科学与应用

正2001年,科学家首次在实验中产生了阿秒(10~(–18)s)量级的超短光脉冲~([1]),从此打开了阿秒科学的大门.迄今为止,阿秒光源是人类所能掌握的唯一同时具有纳米空间分辨率和阿秒时间分辨率的全相干光源.由于其重大的科学意义和广泛的应用领域,部分欧洲国家和美国、日本、韩国等相继制定了阿秒光源研究计划,如美国将阿秒光源产生技术列入21世纪的20项战略科学技术之一;     

精密度的追求

锁模飞秒激光产生的光频梳完全革新了光频率的计数技术。有了它们，只需要一步就可以将光学频率和微波频率连接起来，它们还提供了长期缺失的光学原子钟的钟表机构。通过扩展时间和频率的度量衡学的极限，它们使基本物理定律新的检验成为可能。通过用铯原子钟的微波频率对氢原子和其他原子的光学共振频率的精密比较，将确定基本物理常数可能的缓慢变化的灵敏度极限。光学高次谐波的产生将频梳技术扩展到极端紫外，开启了精密激光光谱学新的光谱领域。频梳技术也通过对超快激光脉冲的电场的控制成为阿秒(attosecond)科学的关键。     

测量超紫外线阿秒脉冲时间结构的光电子能谱非线性比例变换方程方法

为了研究化学反应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化过程,需要能量越来越高、脉冲时间宽度越来越短、单色性越来越好的光脉冲作为激发和探测手段.但是,如何快速、精确地测量这些光脉冲具体细致的时间结构,一直是科学界的一个挑战.在过去的十多年时间里,人们在测量超紫外线阿秒脉冲方面作出了巨大的努力,取得了显著的成果.迄今为止,已经发展出了几种测量阿秒脉冲时间宽度和重建脉冲形状的方法,如阿秒光谱相位干涉直接电场重建法(SPIDER)和阿秒频率分辨光学快门法(FROG).然而,这些方法都是从传统的光学测量方法演变而来的,不仅需要当代最先进的实验装置,而且需要十分复杂的分析计算方法和实验数据拟合过程.为了推动阿秒计量学的发展,进一步开展阿秒测量、脉冲时域定位(定时)、实验数据评估、探测器刻度,以及对阿秒脉冲光源进行改进、优化和应用,我们提出一种直接、快速、精确的基于光电子能谱变换方程的解析方法,利用激光辅助超紫外线气体电离技术,精确地观测超紫外线阿秒脉冲.新方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关激光相位,利用解析性的光电子能谱解谱技术,一步重建脉冲的形状和具体的时间结构.新方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量,也不需要冗长的迭代计算和实验数据拟合过程,能从每个测量得到的光电子能谱重建出超紫外线脉冲的时域特性.用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算得到脉冲重建结果的时间不确定性(即时间误差).由于变换方程建立了超紫外线脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能,以及光电子能谱之间的直接联系,可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量.通过观测、分析某些参数和特定谱项的变化规律,可以研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息.     

阿秒激光脉冲的产生与操控

随着激光技术的发展,激光的脉宽不断减小. 21世纪初,研究者首次突破飞秒的界限,在实验室产生了孤立的阿秒脉冲,由此打开了阿秒科学的大门.目前最短的激光脉宽达到了43 as,这为超快光学测量带来了前所未有的时间分辨率,阿秒科学也成为近20年来超快光学领域最重要的成就之一.虽然少周期驱动光、偏振选通、双色光等多种方案已经被用于调控阿秒脉冲的产生,许多调控阿秒光源椭偏率的方法也得到了证实,但如何提升阿秒脉冲的能量及产生圆偏振阿秒脉冲仍然是当前研究的热点.     

飞秒相干反斯托克斯Raman光谱技术与细胞识别的Raman光谱显微探针技术

飞秒相干反斯托克斯Raman光谱技术高分辨率飞秒相干反斯托克斯Raman光谱(CARS)的研究涉及非线性光学、激光光谱学、超快激光技术、量子光学、原子分子物理学及计算机优化控制理论与技术等学科领域。基于超快脉冲激光的整形、放大和压缩技术,利用飞秒整形激光脉冲与特定量子体系相互作用,产生非线性光学相干反斯托克斯Raman光谱(CARS),实现特定Raman模的选择相干抑制或增强,提高了Ra-man光谱的灵敏度、选择性、频谱分辨率和空间分辨率等,可望为材料科学和生物医药等领域的研究提供全新的技术和方法。Raman光谱技术是研究材料、生物医药…     

Pt(100)电极上乙二醇吸附和氧化的原位时间分辨FTIRS研究

运用原位时间分辨FTIR反射光谱在分子水平研究乙二醇(EG)在Pt(100)单晶电极上吸附和氧化的动力学过程. 在0.10 V的时间分辨光谱中, 当t>5 s于2050 cm^-1附近出现的红外谱峰归因于EG解离吸附产物线性吸附态CO(COL)的红外吸收. 红外光谱特征及其变化还证实, 吸附态CO在Pt(100)表面呈均匀分布; 当t>70 s于2342 cm^-1附近出现CO₂的不对称伸缩振动谱峰, 指认为EG的直接氧化. 研究发现随着电位升高, 直接氧化逐渐成为主要反应途径, 使解离吸附反应削弱. 当电位高于0.40 V以后, EG的氧化主要通过活性中间产物(–COOH)的途径进行.     

利用超快扫描隧道显微镜研究原子尺度上的电荷动力学

正许多微观物理化学过程发生在皮秒和飞秒量级,传统的扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)能够以原子级分辨观察表面结构和电子态,但其时间分辨率不足以解析皮秒和飞秒尺度的超快动力学过程.超快STM结合了STM的空间分辨率和超快光学的时间分辨率,可以实现原子级分辨率的飞秒光谱学,并用于单原子、单分子、单电子和单自旋的非平衡动力学研究.本文首先介绍了超快STM技术的发展,以及我们在这个研究方向上的进展.随后,将超快STM技术应用于光催化材料金红石型TiO2(110)表面上单个极化子的非平衡动力学研究,揭示了     

荧光相关光谱技术的研究进展

荧光相关光谱技术(fluorescence correlation spectroscopy, FCS)将单分子荧光探测技术与统计光谱方法相结合,通过共聚焦荧光测量光学设计与单光子计数方法,测量微小探测体积内由于荧光分子运动所产生的荧光信号涨落,进而对此涨落信号进行关联函数分析,获得分析扩散运动速率、探测空间内平均分子数等重要参数,是研究生物学和生物化学的重要手段.与其他荧光成像和生物物理方法相比, FCS具有高分辨率和高灵敏度等优势,已成为用于量化分子动力学的强大技术,广泛应用于生物医学、生物物理学和化学等领域.本文首先介绍了单点FCS和荧光交叉相关光谱(fluorescence cross-correlation spectroscopy, FCCS)的基本原理,并对FCS和FCCS的实施提供了建议;然后介绍了扫描FCS和图像相关光谱(image correlation spectroscopy, ICS)的基本原理与方法,并对其不同的衍生技术进行了讨论;最后介绍了FCS在膜蛋白、DNA染色体、蛋白质和核酸、酶和多细胞生物及组织中的应用.我们相信,随着技术的发展, FCS有望为生物...     

高温超导体的超快光谱学

高温超导机理至今仍是物理学的未解之谜,是凝聚态物理学皇冠上的明珠.在众多以光学手段研究超导体的方法之中,超快光谱是最精湛的观测方法之一和最强有力的调控手段之一.它能够在电荷、晶格、自旋、轨道等自由度与超导体全方位地相互作用,并能探测其激发态,能够在准粒子的超快过程、晶格相干性的调控、电子-声子耦合强度的观测、界面超导体系的探测等方面实现一些其他实验方法所不能实现的研究.本文结合具体实例介绍高温超导体的超快动力学和超快光谱学的进展,展示该方法在准粒子激发态、玻色子相干态、激光诱导的超导、界面超导等研究中的特色和独到优势,并对该领域进行展望.     

过渡金属配合物非绝热动力学模拟的新进展

过渡金属配合物由于其特殊的激发态性质,在能源、材料、生物等领域有着广阔的应用前景.对其激发态性质和微观动力学的深入理解不仅需要借助于超快的时间分辨光谱技术,还需要结合高精度的非绝热动力学模拟.然而,由于该类体系激发态比较复杂,相应的非绝热动力学模拟方法仍有待进一步发展.为此,我们简要回顾了目前该类体系非绝热动力学模拟方法的进展与这些方法的一些局限性,在此基础上,重点介绍了本课题组所发展并程序化了的一种高效的基于含时密度泛函理论(TD-DFT)的广义最少面跳跃方法.该方法可以在TD-DFT水平下模拟相同自旋态之间的内转换过程以及不同自旋态之间的系间窜跃过程.利用新发展的方法,我们系统地研究了一系列过渡金属配合物超快的激发态动力学过程,如铱(III)配合物的电子-空穴转移过程,以及金(I)配合物超快的系间窜跃过程,模拟结果不仅与已有的实验数据相吻合,还提供了许多这些超快过程新的机理信息.该方法的发展为研究过渡金属配合物的激发态动力学提供了强有力的理论模拟工具.     

阿秒脉冲测量原理和技术研究进展

阿秒脉冲由于极短的脉冲宽度和超高的时间分辨能力,在物理学、化学、生物学和医学等领域有着潜在应用.自诞生之日起,阿秒脉冲的时域极限不断突破,使得阿秒脉冲的测量成为一大研究热点.本文主要分为两个部分,第一部分回顾了阿秒脉冲与气体介质作用的脉冲测量技术的发展过程,简述了几种测量阿秒脉冲时域信息的实验原理、实验方案设计以及实验结果.第二部分介绍了从阿秒条纹相机中提取阿秒脉冲时域信息的理论反演算法,包括算法的原理和结构,并从计算时间和计算结果精度上对算法进行了比较.文章最后总结了阿秒脉冲测量技术在实验和理论上的困难与挑战,并展望了未来阿秒脉冲测量的发展方向.