二氧化碳甲烷化催化剂的研究I.活性组分及担载量的选择

采用水溶液浸渍法制备一系列无机氧化物（SiO2、α-Al2O3、γ-Al2O3、ZrO2）担载的Ⅷ族金属（Fe、Co、Ni、Cu）催化剂,研究了它们在co2甲烷化反应中的催化性能。结果表明,催化剂性能与金属本性有关。Ni在各种载体上均具有较高活性,Fe的活性较低,而Cu基本上无活性,Mn作为双金属成分添加在Ni催化剂中可提高CO2的转化率,而且,3?-6%Ni-6%Mn/α-Al2O3催化剂在反应中表现出很高的催化活性。     

合成气制备二甲醚工艺条件的研究

在固定床高压流动反应装置上考察了CuO -ZnO/HZSM - 5和CuO -ZnO -ZrO2 -MnO2 -Al2 O3/HZSM - 5二甲醚 (合成 )催化剂的活性 .实验结果表明 ,CuO -ZnO -ZrO2 -MnO2 -Al2 O3/HZSM - 5催化剂在高空速下活性较好 .同时确定二甲醚 (合成 )催化剂的最佳反应条件为 :T反 ≤ 2 5 0℃ ,P =4.0MPa,GHSV =1 0 0 0h- 1 .     

CH4-CO2反应的催化反应动力学研究——反应级数的确定

采用Ni/α-Al2O3和工业HSD－2型催化剂对甲烷－－二氧化碳重整反应进行了动力学研究，结果表明反应中CO的速率方程为：Rco=κPCH4Pco2(CO2的分太范围：12.5-30kPa；温度范围：1123－1173K）和Rco=κPCH4(CO2的分压范围：30－45kPa；温度范围：1123－1173K），同时测定了不同温度下反应的速率常数。     

复合固体超强酸催化合成4-羟基-α，α，4-三甲基环己烷甲醇

探讨了纳米复合固体超强酸SO42-/Fe2O3-ZrO2催化合成4-羟基-α,α,4-三甲基环已烷甲醇的工艺条件.以香茅醛为原料,考察反应温度、反应时间,复合固体超强酸SO42-/Fe2O3-ZrO2催化剂用量对该合成反应的影响.实验结果表明,复合固体超强酸用量为1.5 g,反应时间6 h,60℃的选择性和催化性能比较好,其中4-羟基-α,α,4-三甲基环已烷甲醇含量为32.87%.     

β分子筛负载SO42- /FeaO3固体超强酸的制备及酯化性能研究

利用浸渍法将Fe2(SO4)3溶液负载到β分子筛上,经过焙烧制得β分子筛负载SO2-4-/Fe2O3固体超强酸催化剂.并以乙酸丁酯的酯化反应为探针,考查了β分子筛与Fe2(SO4)3的质量比、焙烧时间、焙烧温度对催化剂酯化性能的影响,得到了较佳的制备条件:Fe与β分子筛质量比为5:2,焙烧温度550C,焙烧时间4h.用...     

介孔过渡金属钼酸盐纳米棒的制备及其高效电催化水氧化性能

采用两步法制备了过渡金属Fe、Co、Ni不同比例的介孔钼酸盐纳米棒。通过X-射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、能谱仪以及氮气吸脱附测试系统等对其物相、形貌、结构、孔尺寸等性质进行了表征。结果表明,所合成出的不同Fe、Co、Ni比例的钼酸盐都呈现纳米棒状的形貌,并且在纳米棒上具有丰富的介孔,这些介孔可以提供更多的活性位点。通过调节催化剂中Fe、Co、Ni元素的比例,增强催化剂中多金属之间的协同作用,从而提高催化过程中的电荷转移速率,优化了析氧反应催化性质。催化性能测试结果显示,当Fe∶Co∶Ni=1∶1∶1时,样品具有最好的催化活性,电流密度为10 m A·cm~(-2)时的过电位仅为330 m V,该性能可以与商业用的贵金属催化剂Ir O2聘美。     

β分子筛负载SO42- /FeaO3固体超强酸的制备及酯化性能研究

利用浸渍法将Fe2(SO4)3溶液负载到β分子筛上,经过焙烧制得β分子筛负载SO2-4-/Fe2O3固体超强酸催化剂.并以乙酸丁酯的酯化反应为探针,考查了β分子筛与Fe2(SO4)3的质量比、焙烧时间、焙烧温度对催化剂酯化性能的影响,得到了较佳的制备条件:Fe与β分子筛质量比为5:2,焙烧温度550C,焙烧时间4h.用指示剂法测其酸强度H0≤12.7,为固体超强酸.     

二氧化碳甲烷化催化剂制备方法的研究

采用浸渍法和并流共沉淀法制备含Ni量不同的Ni／ZrO2催化剂，研究了它们在二氧化碳甲烷化反应中的催化性能，结果表明，共沉淀法制备的高Ni催化剂具有良好的催化性能，在较温和的条件(T=573K，P=0．1MPa，GHSV=12000h^-1)下，C02的转化率达99．7％，CH4的选择性达100％，Ni与ZrO2的相互作用对催化活性有很强的影响，Ni的含量和CO2吸附程度决定了甲烷化反应活性，催化剂作用下活化能的大小与活性变化规律相符。     

非贵金属钙钛矿复合氧化物催化剂对NO的直接分解活性研究

采用溶胶-凝胶方法合成了Cu,Zn,Ni改性的钙钛矿复合氧化物系列催化剂.X射线衍射分析表明,750℃焙烧的此类催化剂在掺杂范围内均具有钙钛矿基本结构.红外光谱分析表明,Cu,Zn,Ni掺入后没改变钙钛矿型的晶体结构,只是随着Cu掺杂量的增加,571cm-1附近的谱带整体趋势是向波数方向移动.在实验条件下,对NO的活性测试结果表明,La0.9Ce0.1Fe0.8-xCo0.2YxO3(Y=Cu,Zn,Ni)系列催化剂在600～800℃范围内,掺杂Cu的复合氧化物具有较高的催化分解活性,其转化率始终保持在80%以上,反应温度为750℃时,几乎100%转化.H2-TPR结果证明,其催化分解活性高的原因是Cu的掺入使晶格氧活动性增强.     

生物质合成气制低碳醇中介孔催化剂研究

本文采用真空浸渍法,结合多元溶剂自组装制备高活性、高寿命的介孔复合催化剂Cu Co/Zr O2-Si O2。同时,考察其在生物质基合成气制备低碳醇中的催化性能,研究不同Cu/Co比对合成气制备低碳醇的反应活性及产物的影响,在加压固定床反应器上完成对催化剂寿命的考察。结果表明,此催化剂具备良好的CO加氢活性、低碳醇选择性,而且寿命高,能够满足工业化应用。     

铁型催化剂对臭氧氧化甲基橙的催化效能

以模拟染料废水甲基橙(MO)溶液为目标物,研究了Fe2+、Fe3+均相催化臭氧氧化及负载型铁氧化物非均相催化臭氧氧化对MO的去除特性,并探讨了在非均相催化剂活性炭负载Fe2O3(Fe2O3/AC)、活性氧化铝负载Fe2O3(Fe2O3/Al2O3)催化臭氧氧化体系中pH值、催化剂投加浓度、臭氧浓度、MO初始浓度等工艺参数的作用规律.结果表明,Fe2+、Fe3+、Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3的加入均能提高MO的脱色率和COD去除率,且Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3的催化效果更为显著;当Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3的投加浓度为1.0 g/L,臭氧浓度为15.0 mg/L,MO初始浓度为25.0 mg/L、pH值为5.0时,30 min时Fe2O3/AC、Fe2O3/Al2O3催化臭氧体系降解MO的脱色率和COD去除率分别为89.26%、48.45%和80.34%、38.41%.     

杂多酸催化合成乙酸异戊酯的研究

在气-固相反应体系中,考察了负载型的Keggin结构的H3PW12O40、H4SiW12O40、H4GeW12O40、H5BW12O40和Dawson结构的H6PO18O62这五种杂多酸对酯化反应的催化活性,选用了活性炭、γ-Al2O3、石英沙、5A-分子筛四种栽体,实验结果表明,同一栽体负载的不同杂多酸,具有相近的催化活性;不同栽体的杂多酸催化剂的活性与栽体表面特性有关;在同一条件下,炭载型催化剂表现出了很高的催化活性、选择性和化学稳定性．     

Fe_2O_3对神府煤加氢热解气体产率的影响

以Fe(NO_3)_3·9H_2O、FeCl_3·6H_2O为前驱体盐,NH_3·H_2O、CO(NH_2)_2为沉淀剂,制取Fe_2O_3-CN、Fe_2O_3-N、Fe_2O_3-Cl催化剂。并以神府煤为加氢热解研究对象,在常压固定床反应器上,热解温度为550~750℃,系统考察了原煤及添加Fe_2O_3-CN、Fe_2O_3-N、Fe_2O_3-Cl催化剂对气体产率的影响。结果表明,原煤热解的气体产率随温度的增加而增加,750℃时达到18.4%;加入催化剂后气体产率在600~650℃出现最高,尤其是加入10%Fe_2O_3-CN催化剂,气体产率为23.1%;催化剂的添加量小于10%时,Fe_2O_3-CN催化剂添加量的变化对气体产率有显著影响,添加量大于10%后,Fe_2O_3-CN催化剂用量的变化对气体产率影响微小。     

壳聚糖铜催化剂催化H2O2分解反应的研究

以壳聚糖（CS）和CuSO4为原料制备了CS—Cu（Ⅱ）催化剂,利用XRD、红外光谱等方法对催化剂的结构特征进行分析,并研究了该催化剂催化分解H2O2的催化性能,探讨了催化剂用量、反应温度、H2O2浓度、pH值、反应时间等反应参数对催化性能的影响．结果表明：最佳的反应条件是,温度为45℃,pH值=4,H2O2浓度为0．15mol／L,催化剂的用量为0．6g,4h内H2O2分解可达到90％．     

铜金属有机骨架光催化Cr（Ⅵ）还原性能研究

以含氨基的二羧酸配体与Cu(NO_3)_2·2.5H_2O反应,通过溶剂热法制备出氨基功能化的铜金属有机骨架Cu-MOF.研究了可见光下金属有机骨架Cu-MOF对六价铬的光催化还原性能,讨论了不同pH值、催化剂用量,不同空穴捕捉剂和空穴捕捉剂浓度对光催化反应性能的影响.     

超声辅助Ni Mo B/SiO2非晶态催化剂 制备及其催化活性研究

采用超声波震荡使溶液中Ni2+、Mo7O246-与载体SiO2充分接触后,再用NaBH4还原制备Ni Mo B/SiO2非晶态催化剂,用BET,SEM,EDX、XRD和XPS对催化剂进行表征分析.以苯酚为模型化合物考察了几种不同制备条件下所得的催化剂的加氢脱氧性能.结果表明,负载后的催化剂具有更大的比表面积和更好的耐热性,在反应中表现出了更好的加氢活性和脱氧选择性;在518 K和4.0 MPa下,苯酚的转化率很快能达到100%,加氢脱氧选择性达到96.53%,Ni、Mo原子比对催化剂活性影响不大,而反应温度变化对催化剂的脱氧选择性有较大影响,488 K时催化剂的脱氧选择性不足5%,508 K时为45.39%,518 K时则迅速上升到96.53%.     

固体超强酸SO_4~(2-)/Fe_2O_3催化合成丙酸丁酯

用Fe2SO4.7H2O直接焙烧制得的固体超强酸SO42-/Fe2O3作催化剂,对丙酸和丁醇的酯化反应进行了研究.结果表明,SO42-/Fe2O3具有超强酸性,对丙酸丁酯具有较好的催化性能,适宜的反应条件为:n(酸)∶n(醇)为1.0∶1.2,催化剂用量8 g/mol丙酸,反应时间2 h,丙酸的转化率达96%以上.     

合成气一步法合成二甲醚催化剂的研究

采用固定床高压流动反应装置，从商品用甲醇合成催化剂(CuO／ZnO／A12O3)，及HZSM-5分子筛作为甲醇脱水催化剂进行机械混合制各了二甲醚合成催化剂，优选出比例为1：4(HZSM-5：CuO／ZnO／A12O3)．对1：4催化剂在压力5．0MPa，空速为1000h^-1，H2／CO＝2．2，温度250℃下连续使用120h，催化剂性能基本稳定，CO转化率可达到90％以上，二甲醚收率65％左右．以程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行了表征．     

MoS2上Cu2 O的担载及催化性能研究

采用两步水热法制备了Cu2 O/MoS2催化剂,首先,通过水热法获得层状的MoS2纳米片,然后在MoS2纳米片上合成Cu2 O纳米颗粒,形成负载型Cu2 O/MoS2催化剂.通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等手段对催化剂的结构进行表征,并以NaBH4还原对硝基苯酚(4-NP)...     

选择性降低卷烟烟气中CO和NO_x的钙钛矿型催化剂研究

采用柠檬酸络合溶胶-凝胶法制备了纳米级La1-xLnxFe1-yMyO3钙钛矿型复合氧化物烟用催化剂(其中Ln为稀土金属,M为过渡金属).应用TG-DTG、XRD、氮吸附、SEM和TEM等手段研究了制备条件及催化剂性质对催化剂性能的影响;并将催化剂添加于烟草薄片中试制卷烟,考察了催化剂薄片对烟气中CO和NOx等有害物质的脱除效果.结果表明,在700℃焙烧2 h所得样品平均粒径为50 nm,BET比表面积为17.36 m2.g-1;当LaFeO3型钙钛矿的La3+(A位)和Fe3+(B位)分别被某稀土元素Ln和过渡元素M部分取代后,La0.7Ln0.3Fe1-yMyO3具有最高的CO催化氧化和NO催化还原活性.将质量分数2%的La0.7Ce0.3Fe1-yMyO3钙钛矿复合氧化物添加于卷烟中,可选择性降低卷烟烟气中CO和NOx的质量,其降幅分别为16.0%和15.9%,而总粒相物的降幅较小.