改进液相还原法制备纳米零价铁颗粒

纳米零价铁颗粒具有优越的吸附性能和很高的还原活性,因此在环境污染的处理和环境修复领域应用广泛.采用一种改进液相还原法制备纳米零价铁颗粒,通过添加高分子分散剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和乙醇对纳米铁颗粒进行表面物理改性,从而达到改善其在水溶液中分散性的目的.实验过程中,机械搅拌条件下,将一定浓度的NaBH.水溶液(或乙醇-水混合溶液)迅速添加到一定浓度的FeSO,·7H2O水溶液(或乙醇-水混合溶液)中,短时间即可产生大量铁粉.过程无需氮气保护,反应迅速;采用透射电子显微镜(TEM),X射线衍射(XRD),比表面测定仪(BET)三种方法对制得的纳米铁颗粒进行表征.TEM表征的结果表明:颗粒分散较均匀,粒径小,平均粒径为60 nm(水溶液)和40 nm(乙醇-水混合溶液),实验过程中添加的聚乙烯吡咯烷酮对颗粒的分散起到了很好的改善作用,其机理主要是通过分散剂吸附改变粒子的表面电荷分布,产生静电稳定效应,空间位阻作用和静电空间位阻稳定效应来达到分散效果;加入乙醇后,可能是由于乙醇中包含大量的自由的强极性羟基基团,在水溶液中这些基团与金属离子之间形成螯合键,紧密包覆在金属离子周围,形成一个有限制形状的有限结构,使合成的纳米粒子的大小被限制,从而达到改性的目的.XRD表征的结果表明:在扫描衍射角度(2θ)为30°～100°时,出现衍射峰时对应的2θ分别为45°、65°、82°左右,对照铁的标准PDF卡片发现,刚好对应相应的110晶面衍射(44.673 2°),200晶面衍射(65.021 1°),211晶面衍射(82.332 6°),同时通过布拉格方程及电子衍射花样的分析,均表明颗粒为单质铁,没有出现氧化铁杂质、纯度高.采用BET表征的结果表明:颗粒的比表面积为47.1 m2/g(水溶液)和68.41 m2/g(乙醇-水混合溶液),远远高于普通铁粉的比表面积.多次试验的结果表明:该方法工艺非常稳定.     

生物炭负载纳米零价铁活化过硫酸盐降解水中菲的性能研究

生物炭负载纳米铁(BC@nZVI)是一种新型的高效非均相活化材料,可活化过硫酸盐(PS)进行原位化学氧化,去除焦化场地等复杂污染场地中的多环芳烃。针对BC@nZVI活化PS对菲(PHE)降解性能及影响因素,基于液相还原法制备BC@nZVI,采用BET比表面积测试、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射技术、傅里叶变换红外光谱等表征BC@nZVI的孔隙结构、表观形貌、元素分布、结构形态、物相组成、官能团等特性,研究BC@nZVI铁碳比、BC@nZVI投加量、PHE初始浓度、PS浓度等因素对BC@nZVI活化PS降解PHE的影响。采用准一级动力学模型评估PHE的降解动态,采用电子顺磁共振(EPR)确定BC@nZVI/PS体系中的自由基。研究结果表明,BC可有效负载nZVI并缓解nZVI的团聚,有利于提高对PS的活化效率;铁碳比为1:4(质量比)的BC@nZVI活化PS降解PHE的效果最优,在PHE初始质量浓度为1 mg/L、PS浓度为1.6 mmol/L、BC@nZVI投加量为0.6 g/L的最佳条件下,PHE的降解率达到94.59%。PHE的降解率随着PHE初始质量浓度的升高而降低;...     

纳米零价铁与过一硫酸盐协同去除水中诺氟沙星的研究

利用nZVI协同PMS去除水中的NOR,并借助EPR、XRD、TEM、EDS、FTIR等探究了相关的去除机制。结果表明,nZVI协同PMS对NOR的去除率高达97.4%,去除机制包括SO^-₄·和OH·对NOR的氧化降解,以及纤铁矿和针铁矿对NOR及其降解产物的吸附。     

零价金属降解有机废水研究

介绍了一种降解污染物的新型方法的具体应用,即用零价金属尤其是零价铁处理包括硝酸盐、重金属、有机卤化物、偶氮染料、硝基芳香族化合物以及高氯酸盐等环境污兼物,并阐明其可能的反应机理及反应途径.连一步探讨该方法存在的问题和瓶颈,展望了零价金属还原技术的发展方向及应用前景.     

高铁酸钾氧化降解卡马西平实验研究

以高铁酸钾作为氧化剂对卡马西平(CBZ)进行氧化降解，分别考察了高铁酸钾投加量、CBZ初始浓度、温度和pH对高铁酸钾降解CBZ的影响，并进行了反应动力学计算.采用响应面法拟合了高铁酸钾对CBZ降解率与反应条件之间的回归方程.实验结果表明，高铁酸钾降解CBZ的反应符合二级反应动力学规律.增加高铁酸钾浓度可以有效提高CBZ降解率.提高CBZ初始浓度增加了氧化降解的CBZ总量，但降低了CBZ降解率.升高温度促进CBZ降解.pH是高铁酸钾降解CBZ的关键因素，pH低于7.0时CBZ降解的初始反应速率较高，但降解率比较低；pH高于7.0时CBZ降解的初始反应速率低，但降解率比较高.高铁酸钾降解CBZ的主要反应途径为高铁酸根对烯烃双键的氧化.     

零价铁降解多溴联苯醚的研究

本研究在实验室条件下,采用离子色谱法测量无机溴来分析零价铁对多溴联苯醚的降解过程。分析试验数据得出：相同条件下,在一定范围,温度越高,脱溴处理效果越好;pH值越低,酸性条件下脱溴处理效果越好;铁的粒径越小,比表面积越大脱溴处理效果越好。     

纳米零价铁富集水体中的铀

应用纳米零价铁(nZVI)富集水体中的铀不但能够回收珍贵的铀资源,同时还可以避免放射性物质对环境的污染.研究结果表明纳米零价铁可快速高效地分离水体中的铀.nZVI对铀的最大富集负荷达到920.16 mg/g,溶液中铀离子的质量浓度可降低至0.03 mg/L以下.弱酸性的水质条件促进nZVI对铀的分离,且分离和还原效率随着nZVI投加量的增加、HCO-₃浓度的降低而升高.高浓度的铀离子可水解形成UO₃·2H₂O沉淀,但Fe⁰和Fe²⁺的还原作用是nZVI分离铀离子的主要反应机理.nZVI富集尾矿水中铀资源的过程中可同步去除多种共存重金属污染物.     

二步法制备纳米级零价铁

以高炉瓦斯泥为原料,采用气相-湿化学法二步法制备纳米级零价铁,研究了气相还原和湿法化学还原两步过程的影响因素.为了讨论制备纳米级零价铁的最佳工艺条件,结合X衍射、扫描电镜等检测手段对不同制备工艺条件下的制品进行分析,最终得到二步法制备纳米级零价铁的最佳工艺条件:气相还原条件下,在平铺料密闭容器中1000℃煅烧保温2小时;湿化学法中,KBH44溶液的加入速度为1～2 mL/s,搅拌速度小于1000 r/min时,搅拌速度越大,溶液的分散性越好.     

二步法制备纳米级零价铁

以高炉瓦斯泥为原料,采用气相-湿化学法二步法制备纳米级零价铁,研究了气相还原和湿法化学还原两步过程的影响因素。为了讨论制备纳米级零价铁的最佳工艺条件,结合X衍射、扫描电镜等检测手段对不同制备工艺条件下的制品进行分析,最终得到二步法制备纳米级零价铁的最佳工艺条件:气相还原条件下,在平铺料密闭容器中1000℃煅烧保温2小时;湿化学法中,KBH44溶液的加入速度为1~2 mL/s,搅拌速度小于1000 r/min时,搅拌速度越大,溶液的分散性越好。     

以纳米零价铁材料性质研究为媒介推动水化学课程学习

纳米零价铁具备零价铁的特性,由于其纳米级尺寸,具有量子尺寸小于及更高的反应活性.该论文通过设计系列实验,包括纳米零价铁的合成、表面化学性质测定（X-射线光电子能谱）、晶体结构测定（x-射线电子衍射）和材料粒径及表面结构测定等（透射电子显微镜）,存在于水环境中后水质参数（pH和ORP）的变化来学习有关水化学的基本概念.使得研究生同学通过一种材料的表征研究、掌握环境化学研究基本知识,务实科研基础.     

硫化纳米零价铁去除水溶液中铀的机理

研究了铀溶液初始pH、HCO－₃质量浓度和硫化纳米零价铁(sulfidized nano-scale zerovalent iron,SnZVI)投加量对SnZVI去除铀的动力学过程的影响,并通过SEM、XRD和XPS阐明SnZVI去除铀的机理。球形SnZVI颗粒直径为100~200 nm,比表面积为43.5 m²/g。SnZVI颗粒中含有Fe和FeS,且Fe(0)和Fe(Ⅱ)含量超过80%。SnZVI去除铀的动力学过程符合准一级动力学模型。增加SnZVI投加量,反应后溶液中铀质量浓度低于0.05 mg/L,但是pH升高及HCO－₃质量浓度增加导致SnZVI去除铀的速率降低。SnZVI去除铀的负荷达到2 452.92 mg/g,且反应后颗粒中约85%的铀为U(IV)和U(V)。研究结果表明,SnZVI可通过表面官能团的吸附作用及Fe(0)的还原作用快速分离水溶液中的铀。     

沸石—纳米零价铁复合材料对铀的吸附性能研究

通过液相还原法制备出纳米零价铁,将它负载于沸石表面制成负载型纳米零价铁复合材料(Z-n ZVI).采用扫描电镜法(SEM)和BET法对材料进行了表征,考察了不同的温度、反应时间、U(VI)初始浓度、样品投加量对该材料对U(VI)去除效果的影响.结果表明:纳米零价铁颗粒均匀的分布在沸石的表面上,其粒径在40~80 nm左右;在p H为4.5,温度为30℃,接触时间为60 min,样品投加量为0.5 g/L条件下,U(VI)的去除率和吸附容量达到96.7%和48.5 mg/g.该复合材料对水溶液中的U(VI)有较好的去除效果,有望在实际应用中解决含铀废水难以处理的问题.     

石榴皮提取物绿色合成纳米零价铁及合成机理探究

以石榴皮提取物为还原剂和稳定剂，绿色合成了纳米零价铁(GS-nZVI)。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、热重分析(TGA)等表征手段对GS-nZVI的物理化学性质进行了表征，结合粒径、Zeta电位测试结果和化学平衡基本原理，讨论了合成条件(如反应时间、铁盐浓度、提取物多酚的质量浓度)对GS-nZVI粒径和产率的影响，并提出了可能的合成机理。结果表明:石榴皮提取物合成的GS-nZVI呈无定型结构，提取物中多酚类物质不仅能把亚铁盐(Fe2+)还原为零价铁(Fe0)，而且可作为稳定剂包覆在GS-nZVI表面，提高纳米粒子分散性。反应时间为120 min，Fe2+浓度为0.05 mol/L，多酚的质量浓度为15 mg/mL时合成的GS-nZVI粒径、产率综合结果最优，其产率为24.45%、粒径分布主要集中在213 nm。     

硫化纳米零价铁对五氯苯酚的脱氯及其增强反应

硫化作用可以提高纳米零价铁(nZVI)的催化活性.利用硼氢化物还原法合成了硫化钠米零价铁(S-nZVI),采用比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(TEM)、傅立叶变换-红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对材料进行了物理化学性质的表征,应用高效液相色谱仪和离子色谱仪研究了S-nZVI对五氯苯酚(PCP)的脱氯性能.结果表明:与nZVI相比,S-nZVI在聚集体形态和孔隙率上发生明显改变;不同n(Fe2+)/n(S2-)、溶液pH、S-nZVI的老化以及S-nZVI的重新硫化活化对S-nZVI催化PCP的脱氯均有重要的影响;PCP脱氯效率在n(Fe2+)/n(S2-)=60时达到最大;S-nZVI对PCP的还原转化率随溶液pH(5~8)的升高而显著增加;老化的S-nZVI对PCP的降解性能降低,归因于该老化材料的结构发生了变化;而重新硫化活化产生的FeS层可以减小S-nZVI表面的钝化,从而延长S-nZVI的寿命.文中研究对拓展纳米零价铁的应用和环境污染物治理方面具有一定的参考价值.     

零价铁催化还原降解酸性紫红B的动力学及影响因素

酸性紫红B的零价铁催化还原降解遵守一级动力学，随着铁粉比表面积的增大及溶液pH的降低，反应动力学常数增大．依据紫外可见光谱，推测反应机理为酸性紫红B的偶氮键断裂，被还原加氢。     

生物炭负载纳米零价铁耦合微生物低温脱氮

为提高耐低温异养硝化-好氧反硝化菌株Pseudomonas fluorescent sp.Z03在低碳氮比条件下的脱氮能力，采用液相还原法制备了生物炭负载纳米零价铁复合材料nZVI-BC700.结果表明：在初始氨氮浓度为50 mg/L的情况下，nZVI投加量为0.2 g/L时，nZVI-8BC700耦合体系的最适pH为6.8～7.0,nZVI-8BC700可以有效提高微生物(Z03)的脱氮效率，在72 h内氨氮去除率提高至62.1%,相同条件下，比单独Z03的脱氮效率提高21.1%.推测达到这种结果可能是因为nZVI-8BC700为生物脱氮过程提供了电子供体，并提高了相关脱氮酶的活性，在还原和吸附共同作用下完成了水体氨氮的去除.     

活性炭负载纳米零价铁去除溴酸盐的研究

实验采用液相还原法制备活性炭负载纳米零价铁材料(nZVI/AC),并利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等对其结构进行表征.考察了不同反应条件下nZVI/AC对BrO3-的去除效率,并研究其去除机理.结果表明nZVI/AC具有很高的表面反应活性,且nZVI和活性炭(AC)之间存在协同作用. BrO3-的去除效率随 pH 值的减小而增大, 共存离子NO3-和SO42-对其去除率影响不大但降低了去除速率.机理分析表明BrO3-被nZVI/AC吸附而使局部BrO3-浓度升高,并被nZVI迅速还原为无毒的Br-.     

芒果皮绿色合成贝壳基纳米零价铁及对甲基橙的去除

为合理利用芒果皮和贝壳类废弃物资源并有效缓解水体中甲基橙的污染问题,利用废弃芒果皮和贝壳绿色合成贝壳基纳米零价铁复合材料.利用Folin-Ciocalteu法、1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DDPH)自由基清除能力和铁还原能力以及紫外-可见光谱(UV-Vis)测试结果优化材料制备工艺,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、红外光谱(FTIR)表征材料结构,同时研究了材料对水中甲基橙的去除效果.结果表明:利用芒果皮提取液成功制备了纳米零价铁,其大多为球形和椭圆形颗粒;负载贝壳后有效地分散并稳定了纳米粒子,降低了纳米零价铁的聚集程度;当反应温度为45℃,投加量4 g/L,甲基橙初始质量浓度为800 mg/L时,贝壳基纳米零价铁对于甲基橙的去除率达到93.66%.