Cu/CeO2纳米催化剂的制备及性能

采用热解硝酸铈法制备出一系列CeO2纳米粉体,进一步采用浸渍、还原法制备了Cu/CeO2纳米催化剂,运用UV-Vis、FT-Raman、XRD、TEM及微反一色谱装置对样品进行了结构表征和催化CO氧化性能研究.结果表明,热解温度影响CeO2的结构和Cu物种在其上的分散情况,随着热解温度的升高,CeO2粒度逐渐增大,结构有序性逐渐增强,而粒度形貌趋向多样性,同时Cu物种在其上的分散性变差;Cu/CeO2催化剂表现出较高的催化活性,且其活性远远高于单纯的Cu和CeO2.     

CuO/CeO_2-ZrO_2/TiO_2-CC脱硝催化剂的性能研究

以堇青石蜂窝陶瓷为催化剂基体,制备了CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了表征,测定了催化脱硝活性及抗压强度、脱落率等性能指标。结果表明:CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂在341℃时的脱硝率可高达95.1%;催化剂轴向抗压强度高达14.3MPa、径向达4.8MPa;超声波脱落率测试仅为0.98%。     

Pt-ZrO2/C电催化剂在碱性介质中对乙醇的电氧化

制备了Pt-ZrO2/C催化剂,采用TEM,XRD等技术对其进行表征.利用循环伏安和电化学阻抗谱等方法研究Pt-ZrO2/C催化剂在碱性溶液中对乙醇氧化的电化学活性,并与Pt/C催化剂(20 %Pt,E-TEK)进行对比.研究结果表明,Pt-ZrO2/C催化剂具有较高的乙醇电氧化催化活性.电流密度最高的是n(Pt)∶n(ZrO2)为1∶1的样品,该比值为1∶4时显示出最低乙醇氧化峰电势.     

CuO/ZnO/ZrO_2催化剂上CO_2氢化反应的研究

本文在研究CuO/ZnO/ZrO_2催化剂上CO_2+H_2反应动力学的基础上,通过TPD-MS测试及表观活化能的测算,探讨了CO_2+H_2合成甲醇的反应途径以及第三组份ZrO_2对合成甲醇的促进作用。结果表明,CO_2+H_2反应过程存在合成甲醇及水煤气转换这两个平行的竞争反应。ZrO_2加入CuO/ZnO双组份催化剂中,改善了催化剂的催化性能。     

Pt/C催化剂基底的制备及乙醇电催化氧化研究

采用超声波分散与化学还原法结合,以氯铂酸为前驱体,石墨为载体制备了Pt/C(含Pt质量分数为5%)催化剂基底,通过XRD和循环伏安法进行了表征,并以乙醇电化学氧化为探针反应,对所得Pt/C基底的催化性能进行评价,研究了不同焙烧、还原温度及分散介质中醇/水比等因素对Pt/C基底催化活性的影响.结果表明,采用乙二醇与水体积比为2∶1作为分散介质,于空气中400℃焙烧后得到的Pt/C基底具有铂多晶的特征伏安曲线,对乙醇的电化学氧化具有较好的催化活性,说明所制备的Pt/C基底与铂多晶表面相似,完全可以替代纯金属铂,从而可进一步制备成本较低、活性组分少、催化活性高的铂基双金属表面修饰电极催化剂(另文报道).     

纳米氧化铈的醇热合成及性能

采用醇热法制备了CeO2纳米材料,并以此为载体通过浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂.XRD、TEM及N2吸附分析结果表明,所制备的CeO2比表面大且结构有序性好.TPR和XPS分析证实CuO/CeO2催化剂中有不同的铜物种存在.催化性能评价结果则显示焙烧温度影响CuO/CeO2催化剂的催化性能,而且由于组分间的相互作用使得CuO/CeO2的催化活性远远高于单纯CuO和CeO2组分.     

CuO/CeO_2复合物的制备及其光催化性质研究

以CTAB为模板采用共沉淀法合成CuO/CeO2复合物,用透射电镜、X射线粉末衍射和紫外可见光谱对复合物进行表征;研究CuO/CeO2复合物对茜素红的催化脱色效果.实验结果表明,CuO/CeO2复合物既具有吸附作用也具有光催化降解作用,且随着CuO含量和催化剂用量的增加催化脱色效果有明显提高.     

CuO/TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂对NO+CO反应性能的影响

以TiO2为载体，采用浸渍法制备了不同负载量的CuO／TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂，并在色谱—微反装置上考察了催化剂对NO CO反应性能，并通过TPR、XRD和NO-TPD技术对上述催化剂进行了表征．结果表明催化剂经500℃ H2气氛中还原1h与空气氛中处理的相比，活性有明显的改善，CuO／TiO2(6％)对NO完全转化的T99%＝325℃，而CuO-ZrO2/TiO2(6％，10％)对NO完全转化的T99%＝300℃；TPR结果表明CuO／TiO2在TPR过程中出现4个还原峰，而CuO／TiO2只有2个还原峰，说明ZrO2的引入使CuO在TiO2上的还原物种发生了变化；空气氛处理的CuO／TiO2催化剂XRD检测到的是CuO的特征衍射峰，而H2气氛处理是金属Cu的特征衍射峰；NO-TPD结果表明两种气氛处理的催化剂，NO吸附在其上的热脱附产物中质谱能检测到4种物种(NO，N2O，N2和O2)，低温脱附物种为吸附在弱位上的NO，高温脱附物种则是吸附在强位上的NO；CuO／TiO2上引入ZrO2后NO的脱附峰温明显降低，这表明NO在CuO-ZrO2/TiO2表面的分解活性大于No在CuO／TiO2表面的分解活性;NO CO反应低温时形成中间产物N2O，高温时产生N2;NO-TPD脱附峰温与两种气氛处理的催化剂活性有很好的对应关系，且NO在催化剂表面的解离是NO CO反应的速控步骤．     

Ag／ZSM－5催化乙醇为乙醛及其物性研究

利用空速、氧醇比、反应温度研究了Ａｇ／ＺＳＭ－５分子筛催化剂对催化乙醇制乙醛的反应活性的影响。结果表明，该催化剂在３４０℃就有相当高的催化活性：乙醛产率达９３．０％（空速为９．６ｓ￣（－１），氧醇比为０．５０）。ＸＲＤ和ＳＥＭ等研究表明，Ａｇ是以单质的形式负载在ＺＳＭ－５分子筛上。由此提出催化反应机理。     

反应条件对Pd/Ce-Ti催化剂CO低温氧化性能的影响

对溶胶-凝胶法制备的CeO2 TiO2复合氧化物载体负载Pd催化剂进行了表观动力学研究,在pCO==1×10-3～4×10-3MPa,CO和O2的反应级数分别为-1.0和1.0级.在温度范5×10-4～3×10-3MPa,pO2/pCO接近化学计量比的条件下,CO氧化反应的平均表观活化能为67.2kJ·mol-1.考察了气围303～343K,pO2体组成对CO低温氧化反应的影响和催化剂的稳定性.x(O2)/x(CO)=0.5时,CO氧化反应的起燃温度为345K,提高x(O2)/x(CO),可以降低起燃温度,在较低的CO浓度(0.5%)和较高的x(O2)/x(CO)(6.3)下,催化剂在室温下就有氧化活性,起燃温度仅为308K.在φ(CO)=1.0%的空气中,空速39000mL·h-1·g-1的条件下,CO反应在室温(293～303K)就可以实现完全转化,其反应稳定性与反应温度相关,313K下催化剂寿命可达15.5h.     

CuO／SiO2和CuO—ZnO／SiO2催化剂的热分析性质

用差热分析（ＴＧ／ＤＴＡ）技术研究了ＣｕＯ／ＳｉＯ２和ＣｕＯ－ＺｎＯ／ＳｉＯ２催化剂于Ｈ２气下的还原行为和在Ｏ２气下的氧化行为及对其催化性能的影响。结果表明,ＺｎＯ的加入有利于催化剂的热稳定性,并对ＣｕＯ的还原有促进作用;在有氧化气氛存在时,ＺｎＯ的加入不利于保持Ｃｕ＾０的还原态。     

CuO/CeO2催化剂在温度变动过程中的CO-PROX催化性能

采用浸渍方法制备不同Cu/Ce原子比的CuO/CeO₂催化剂,用于富氢气体中CO优先氧化反应(CO-PROX),考察其在温度变动情况下的催化性能. 利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)方法对反应前后催化剂样品进行了表征. XRD测试表明,催化反应后的催化剂中有金属Cu0生成. 这与文献结果一致. 与不含CO₂的情况比较,当模拟富氢气体中含有CO₂时,低温段催化活性明显下降. Cu/Ce原子比为10%的催化剂在温度变动过程中具有较稳定的催化性能.      

在Pt/Al_2O_3催化剂上内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响

用外循环无梯度反应器研究了内扩散对异丁醇完全氧化动力学的影响。当催化剂颗粒在30～40目时反应在动力学区域进行。异丁醇完全氧化的动力学方程服从异丁醇及O_2吸附,CO_2吸附阻碍的L-H模型。当催化剂颗粒增大到4mm时,异丁醇完全氧化发生在内扩散区域。催化剂有效因子在0.47～0.75之间。它表明反应受内扩散控制。内扩散区域的表观活化能为动力学表观活化能及O_2分子扩散活化能之和的一半。用常微分方程的试射法及梯形法标出O_2在催化剂孔内的压力分布。     

在CeO＿2／SiO＿2催化剂上丁烯－1异构化动力学的内扩散影响

用外循环流动玻璃无梯度反应器研究了ＣｅＯ＿２／ＳｉＯ＿２催化剂上丁烯－１异构化动力学的内扩散影响。当用３０～４０目催化剂时丁烯－１异构化在动力学区域。当催化剂厚度增大到４ｍｍ时反应在内扩散区域进行。催化剂有效因子在０．０５８～０．１２之间，说明内扩散影响严重。丁烯－１异构成ｃ－２－丁烯的催化剂有效因子比丁烯－１异构成ｔ－２－丁烯的要小。用Ｒｕｎｇｅ－Ｋｕｔｔａ方法计算了丁烯－１在催化剂孔内的分压分布。     

纳米CuO/CeO2制备、表征及对甲烷燃烧催化活性

文中用柠檬酸络合法制备了纳米稀土复合氧化物Cu_xCeO_δ，以透视电子显微镜（TEM）、热重-差热分析（TG-DTA）、Brunauer Emmett Teller（BET）比表面和X射线衍射分析（XRD）、粒度二次分布仪等方法表征了复合物粉末的粒径、热稳定性、比表面、晶相和二次粒度分布，以常压微型固定床反应器考察了该复合物催化剂对甲烷燃烧的催化活性。研究了复合物中CuO含量和焙烧温度对催化活性的影响，并初步探讨燃烧反应的机理。