O2在Cu-Al-MCM-41上NO选择性还原反应中的作用

考察了O2对Cu-Al-MCM-41催化剂上NO选择性还原反应和吸附性能的影响. 结果表明,O2在反应中有相反两方面的作用一方面为NO氧化及催化剂活性中心的氧化还原循环提供氧物种;另一方面,直接完全氧化C3H6,引起还原剂的耗尽.     

O2在Cu—A1—MCM—41上NO选择性还原反应中的作用

考察了O2对Cu-A1-MCM-41催化剂上NO选择性还原反应和吸附性能的影响．结果表明，O2在反应中有相反两方面的作用：一方面为NO氧化及催化剂活性中心的氧化还原循环提供氧物种；另一方面，直接完全氧化C3H6，引起还原剂的耗尽．     

镍钛类水滑石衍生物富氧选择性催化还原NO

采用制备镍钛类水滑石前驱体的方法制备其衍生物催化剂,用于富氧条件下C3H6选择性催化还原NO反应。结果表明,镍钛类水滑石衍生物催化剂在410℃时对NO的转化率达到67%。该催化剂表现出以锐钛矿为主,含有少量氧化镍和钛酸镍的混合结构。硝酸盐物种是C3H6选择性催化还原NO反应的活性中间体。     

Cu—Al—MCM—41上NO选择性催化还原

利用气－固相固定床反应装置考察了Cu交换的Al-MCM-41对贫燃NOx的选择性催化还原活性,考察了Cu含量及Al-MCM-41中Si/Al比值对其的影响,结果表明,O2／C3H6＝20,S．V．＝200000h^-1,500℃时NO的转化率达到80％。     

船舶尾气中NO臭氧氧化研究——反应温度和尾气中碳氢化合物含量的影响

用管式反应器试验研究了反应温度和[O3]/[NO]对臭氧氧化NO的影响。结果表明,O3/N2/O2体系在常温、200℃和275℃下均不发生反应,N2不能被O3氧化;在O3/NO/N2/O2体系中,NO主要氧化为NO2,当[O3]/[NO]=1,反应温度分别为常温和200℃时,NO氧化率都达到100%,而在275℃时,NO氧化率只有72%,表明反应温度影响显著,原因主要与较高温度下O3分解加快有关。O3在不同温度下的分解试验发现,O3在常温下分解很慢;200℃时分解加快,在反应器中停留9s时,O3的分解率为59%,而275℃时分解更快,在反应器中停留9s时,O3的分解率为80%。NO的氧化率与[O3]/[NO]成线形相关,C2H4对NO氧化成NO2有促进作用。在[O3]/[NO]=0.6,反应温度分别为常温、200℃和275℃时,加入400×10-6C2H4,NO氧化率率由61%、62.6%和38.5%分别提高到63.8%、63%和41%。C2H4的促进机理,可能是O3与C2H4发生一系列反应生成强氧化性的过氧自由基CH3O2和HO2,这些自由基参与了NO的氧化反应。     

低温等离子体协同Ag/γ-Al2O3选择性催化还原NOx

为有效去除汽油车和柴油车尾气中的NOx,研究了低温等离子体(non-therm a l p lasm a,NTP)活化不同气体组分对A g/-γA l2O3催化剂上C3H6选择性催化还原(se lectivecata lytic reduction,SCR)NOx的作用,通过原位漫反射红外光谱对比了NTP协同前后SCR反应中间物种的变化,并考察了O2浓度和SO2对NTP协同C3H6-SCR反应的影响。结果表明,NTP协同在200~400℃显著提高SCR反应活性,NTP中C3H6的氮化和氧化反应对协同作用有最大贡献,使得SCR反应中含氧有机物、NCO、CN等关键中间物种明显增加,而NTP单独活化NO O2或O2对SCR促进作用不大。在2.5%~25%氧浓度、含0.01%SO2条件下NTP协同对SCR的低温(<350℃)活性均有明显提高。     

富氧条件下In2O3／A12O3催化剂C3H6选择性还原NO

以碳氢化合物作为还原刑的选择性催化还原法(SCR)被认为是净化稀燃汽车尾气中NO的最有效途径之一．采用深胶—凝胶法制备了In2O3／Al2O3氧化物催化剂，对其进行了BET、XRD、XPS及TPD表征．在固定床反应器上用C3H6作还原剂，考察了不同焙烧温度，H2O及SO2对催化剂活性的影响．结果发现，催化剂的最佳焙烧温度为600℃，在反应温度为400℃时，NO最大转化率为95％．水蒸汽存在下，NO转化活性温度窗口向高温方向移动，NO最大转化率下降到90％，对应的反应温度为450℃．添加φ(SO2)＝0．009％后，催化剂在低于350℃的区间还原NO的活性得到一定程度的提高，表现出促进作用．当反应温度大于350℃后，催化活性明显下降，NO最大转化率下降到58％．     

O2对C2H4/C2H6体系中C2H4的吸附性能影响

环氧乙烷生产过程中排放的尾气含有C2H4、C2H6和O2等组分,若采用变压吸附法回收其中的C2H4时,需要考虑O2对吸附分离C2H4的影响。在固定床吸附柱上,测定了有0。存在时,C2H4／C2H6体系在3种吸附剂（活性炭、NJ络合吸附剂和NK络舍吸附荆）上的动态吸附行为,考察了O2对不同吸附剂吸附C2H4的选择性和稳定吸附容量的影响。结果表明：在有02的实验条件下,NK络合吸附荆对C2H4／C2H6体系能优先吸附C2H4,且C2H4的吸附性能不受O2的影响,C2H4／C2H6的分离系数为10;NK络合吸附刑具有稳定的有效c2H。吸附量9．2mL／g。实验结果为工业回收C2H4提供了基础。     

富氧条件下In2O3/Al2O3催化剂C3H6选择性还原NO

以碳氢化合物作为还原剂的选择性催化还原法(SCR)被认为是净化稀燃汽车尾气中NO的最有效途径之一.采用溶胶-凝胶法制备了In2O3/Al2O3氧化物催化剂,对其进行了BET、XRD、XPS及TPD表征. 在固定床反应器上用C3H6作还原剂,考察了不同焙烧温度,H2O及SO2对催化剂活性的影响. 结果发现,催化剂的最佳焙烧温度为600 ℃,在反应温度为400 ℃时,NO最大转化率为95%. 水蒸汽存在下,NO转化活性温度窗口向高温方向移动,NO最大转化率下降到90%,对应的反应温度为450 ℃. 添加φ(SO2)=0.009%后,催化剂在低于350 ℃的区间还原NO的活性得到一定程度的提高,表现出促进作用. 当反应温度大于350 ℃后,催化活性明显下降,NO最大转化率下降到58%.     

CuO/TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂对NO+CO反应性能的影响

以TiO2为载体，采用浸渍法制备了不同负载量的CuO／TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂，并在色谱—微反装置上考察了催化剂对NO CO反应性能，并通过TPR、XRD和NO-TPD技术对上述催化剂进行了表征．结果表明催化剂经500℃ H2气氛中还原1h与空气氛中处理的相比，活性有明显的改善，CuO／TiO2(6％)对NO完全转化的T99%＝325℃，而CuO-ZrO2/TiO2(6％，10％)对NO完全转化的T99%＝300℃；TPR结果表明CuO／TiO2在TPR过程中出现4个还原峰，而CuO／TiO2只有2个还原峰，说明ZrO2的引入使CuO在TiO2上的还原物种发生了变化；空气氛处理的CuO／TiO2催化剂XRD检测到的是CuO的特征衍射峰，而H2气氛处理是金属Cu的特征衍射峰；NO-TPD结果表明两种气氛处理的催化剂，NO吸附在其上的热脱附产物中质谱能检测到4种物种(NO，N2O，N2和O2)，低温脱附物种为吸附在弱位上的NO，高温脱附物种则是吸附在强位上的NO；CuO／TiO2上引入ZrO2后NO的脱附峰温明显降低，这表明NO在CuO-ZrO2/TiO2表面的分解活性大于No在CuO／TiO2表面的分解活性;NO CO反应低温时形成中间产物N2O，高温时产生N2;NO-TPD脱附峰温与两种气氛处理的催化剂活性有很好的对应关系，且NO在催化剂表面的解离是NO CO反应的速控步骤．     

L-谷氨酸-5-甲酯金属铜化合物的合成、表征及生物活性

通过L-谷氨酸-5-甲酯与Cu（CH3COO）2.H2O反应,合成了相应的金属铜化合物[Cu（C6H10NO4）2].对L-谷氨酸-5-甲酯金属铜化合物的晶体进行了X-射线单晶衍射测定.结果表明：L-谷氨酸-5-甲酯金属铜化合物属单斜晶系,P2（1）空间群,其中a=9.5883（19）,b=5.1521（10）,c=15.562（3）;β=98.65（3）°.抗菌筛选数据表明,L-谷氨酸-5-甲酯金属铜化合物对枯草芽胞杆菌具有较好的抑制作用.     

富氧条件下NO_x的选择催化还原:载体与活性组分的影响

考察了不同载体 ,如微孔沸石 P、ZSM- 5和 Beta,中孔材料 MCM- 41以及 γ- Al2 O3 等负载Co催化剂在富氧条件下对丙烷选择性催化 NOx 还原的活性 .用 N2 吸附等温线、程序升温还原( TPR)及 X光光电子能谱 ( XPS)等方法表征了载体的孔结构和 Co的化学态并与反应活性关联 .结果表明 :载体的结构和孔道以及 Co组分的化学态决定了 NOx 选择催化还原活性 ,催化剂对 NOx催化转化活性次序如下 :Co/Beta>Co/ZSM- 5 Co/P≌ Co/γ- Al2 O3 >Co/MCM- 41 ,适宜的孔径以及保持 Co组分在孔道内为 Co2 + 结构是 Co/Beta活性最高的主要原因     

酸处理HZSM-5负载Cu催化剂的制备及其催化性能

用H2SO4对HZSM-5分子筛进行处理,然后作为载体由浸渍法负载Cu制备Cu/HZSM-5催化剂,在富氧条件下考察其对于丙烯选择还原NO反应的催化活性.实验结果表明,用H2SO4处理HZSM-5有利于提高Cu/HZSM-5的催化活性.用3mol/L的H2SO4溶液处理HZSM-5、负载上4%Cu的Cu/HZSM-5活性最高,可以使NO的转化率在275℃时达到99.8%,在600℃时还接近50%.     

分子筛催化剂制备条件对催化转化NO的影响

采用浸渍法制备Cu_Na_ZSM_5催化剂 ,用C3H6 作还原剂 ,考察了贫燃条件下不同Cu2 +担载量、不同硅铝的量比和不同焙烧温度对Cu_Na_ZSM_5催化剂上选择还原NO的活性影响 ,并与Cu_SAPO_1 1、Cu_SAPO_34和Cu_Al2 O3进行比较 .实验结果表明 ,硅铝量比为2 5、担载Cu2 +的质量分数为 3%、 5 0 0℃焙烧制得的Cu_Na_ZSM_5分子筛催化剂具有较好的催化活性 ,反应温度为 350℃时 ,NO转化率高达 94. 3% .     

中孔MCM-41分子筛的合成与表征

用廉价的工业品表面活性剂十八烷基三甲基氯化铵作模板剂，在Ｎａ２－Ｏ－ＳｉＯ２－Ｃ１８ＴＭＡ－Ｈ２Ｏ的四元水热体系中合成出中孔ＭＣＭ－４１分子筛，并考察了反应物配料比对产物相对结晶度的影响，同时用ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＩＲ，ＴＧ／ＤＴＡ，Ｎ２吸附等温线及其孔径分布曲线等测试手段对其物化性能进行了表征。实验结果表明：用工业品表面活性剂代替试剂作模板剂同样能合成出高质量的中孔ＭＣＭ－４１分子筛。     

掺杂铜锌铝介孔材料的合成、表征及其在甲醇重整制氢中的应用

分别以正硅酸乙酯(TEOS)和Na2SiO3为硅源,室温合成了Cu∶Zn∶Al∶Si摩尔比为6∶3∶5∶100的类MCM-41催化剂,以XRD、N2吸附、氨吸附量热及异丙醇脱水/脱氢反应等表征了催化剂的性质.结果表明,两种催化剂均具有较好的介孔结构,以Na2SiO3为硅源的催化剂具有较强的酸性.甲醇水蒸气重整反应表明,以TEOS为硅源的催化剂对甲醇转化率和H2选择性均高于以Na2SiO3为硅源的催化剂.     

配合物[Cu（phen）_2（H_2O）]（NO_3）_2的合成及晶体结构

在乙醇水溶液中以4-氯苯氧乙酸、邻菲啉、Cu（NO3）2.3H2O为反应物合成了配合物[Cu（phen）2（H2O）]（NO3）2,并通过元素分析、红外光谱和X射线单晶衍射法进行表征.该晶体属单斜晶系,C2/c空间群,晶胞参数为：a=2.264 2（5）nm,b=0.728 10（15）nm,c=1.661 4（3）nm,β=123.76（3）°,V=2.277 1（8）nm3,Mr=566,Dc=1.648 g/cm3,F（000）=1 152,Z=4,最终偏离因子R1=0.052 6,ωR2=0.143 1.配合物中Cu离子与分属于2个邻菲啉配体的4个N原子以及来自水分子的1个O原子配位.     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

纳米MCM-41分子筛微球的制备及结构表征

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸四乙酯为硅源合成MCM-41分子筛.利用XRD、SEM、FT-IR、TEM和N2吸附-脱附等表征手段探究不同的反应温度及老化时间对MCM-41分子筛形貌、粒径及结构的影响.结果显示:当反应温度在2080℃时,合成的纳米MCM-41分子筛的颗粒形貌呈球形,随着温度的升高,球形颗粒的直径逐渐增大,当温度升高到110℃时,MCM-41分子筛呈现出不规则的颗粒形貌;当老化时间为015h时,纳米MCM-41分子筛的单分散度较好,但随着老化时间的增加,粒径也在增加,同时颗粒团聚也比较严重.通过对纳米球形MCM-41分子筛形成机理的分析,得出合成纳米MCM-41分子筛微球的最优条件.     

有氧条件下Au/CeO2/Al2O3催化还原NO的研究

NO是形成光化学烟雾、生成酸雨和破坏大气臭氧层的前驱气体之一，消除NO巳成为近几年国内外催化界的研究热点，Cu0-ZSM-5是国内外研究最成熟的催化剂，但实用性差，本研究以HAuCl4为前驱体，沉积-沉淀法制备Au/CeO2/Al2O3催化剂，用X-射线衍射（XRD）进行表征，考察了加入CeO2对Au/CeO2/Al2O3催化活性的影响。结果表明：Al2O3、CeO2/Al2O3表面的Au晶粒小，分散度高，Au/Al2O3的deNOx活性较低，而含金复合催化剂Au/CeO2/Al2O3的活性高于Au/Al2O3及Cu-ZSM-5。