Ru/CeO2/Al2O3湿式氧化催化剂处理苯酚配水的研究

以γ-AlO3作为载体、RuO2作为活性成分、CeO2作为助催化剂,用分步浸渍的方法制备出Ru/CeO2/Al2O3三元复合氧化物催化剂.在高温(270℃)、高压(5.5MPa)、反应时间为30min的条件下,对苯酚配水的湿式催化氧化进行了研究.结果表明,所有配比的催化剂对苯酚的降解率均达到了80%以上,其中RuCeO2Al2O3=0.66100(重量比)的催化剂的催化效果最佳,苯酚的去除率达到了96.1%.     

二步合成法制备介孔氧化铝负载的氧化铜催化剂及其催化性能研究

采用二步合成法制备了CuO/meso Al2O3催化剂,考察了催化剂对苯乙烯与叔丁基过氧化氢(TBHP）的环氧化催化性能.结果表明,催化剂对苯乙烯环氧化反应有很好的催化效果,在焙烧温度为350 ℃、CuO负载量为20%、反应温度为60 ℃的条件下,苯乙烯的转化率达到94.03%,苯基环氧乙烷的选择性达到91.65%.     

焙烧温度对V_2O_5/MoO_3-SnO_2催化剂氧化二甲醚的影响

采用沉淀浸渍法与共沉淀法结合合成了不同焙烧温度下的V_2O_5/MoO_3-SnO_2催化剂,并用此系列催化剂进行了二甲醚(DME)催化氧化制取甲缩醛(DMM)的反应.对催化剂样品进行了XRD、BET表征,在二甲醚与氧气原气料体积比为1∶1的条件下进行催化反应,分析不同焙烧温度对催化剂的催化性能的影响.实验结果表明:600℃焙烧后的催化剂在反应温度为160℃,体积空速为600 h-1时表现了最佳催化活性,甲缩醛的选择性也达到最大值为67. 98%.     

CuO-CeO2复合氧化物催化剂的制备及CO的催化性能

采用共沉淀法制备了CuO-CeO2复合氧化物催化剂,并用热分析(DSC/TG)、粉末X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)等方法进行了表征,考察了这种复合氧化物催化剂在CO氧化反应中的催化性能.结果表明,采用共沉淀法制备的CuO-CeO2复合氧化物为纳米片状晶体,且催化剂的形态、催化活性等与催化剂组成及其制备时的焙烧温度有关,当焙烧温度为250℃,CeO2含量为10%时,获得的纳米CuO-CeO2活性最好.     

Keggin结构磷钼钒酸催化苯直接羟基化

采用乙醚反萃取方法制备磷钼钒酸催化剂H3＋nPMo12-nVnO40（n=0～5）,利用X射线粉末衍射（XRD）、红外（FTIR）以及等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）对催化剂进行表征,并以H2O2为氧化剂,考察催化剂对苯直接羟基化反应的催化性能,探讨不同钒原子数目对所制备磷钼钒酸催化活性的影响,研究了反应时间、催化剂用量、H2O2用量等对催化反应的影响.结果表明,合成磷钼钒酸催化剂具有典型的Keggin结构,钒原子取代数目对催化剂的催化活性有明显影响,其中H7PMo8V4O40表现出最高的催化活性,在实验优化条件下,苯直接羟基化为苯酚的收率达到19.5％.     

二元过渡金属氧化物界面结构的研究(Ⅲ): 半导体气敏性能及邻二甲苯选择性氧化制苯酐的催化活性

导电性能测试证明,这些二元氧化物属于N-型半导体,其电阻在邻二甲苯气氛中明显减小,即具有对邻二甲苯的气敏效应,其灵敏度在化学吸附的初期阶段与邻二甲苯蒸气浓度呈线性关系.催化选择性及转化率测定证明,MoO3-V2O3,MTiO3-TiO2及MoO3-WO3体系对于邻二甲苯选择性氧化为苯酐,具有催化活性,但MoO3-ZrO2体系没有催化活性.非晶相分散的MoO3及V2O5对该反应的促进作用较为显著,尤其当组成接近于分散阈值时,选择性最佳.MoO3-FeO3体系则对甲醇氧化为甲醛具有催化活性.     

多酸基铜复合材料的合成及其催化还原硝基苯酚的研究

以Dawson结构的磷钨酸和缺位Keggin结构的硅钨酸为配体合成了铜复合微米材料,分别研究其结构形貌,并作为催化剂催化硼氢化钠还原对硝基苯酚、邻硝基苯酚和间硝基苯酚和铁氰化钾,结果表明,两种催化剂都能高效地催化还原反应,经比较其速率常数,基于硅钨酸合成的铜微米复合材料具有更高的催化活性.     

含铂多金属催化剂的合成及其对甘油选择性催化氧化作用的研究

采用不同方法合成了一系列的贵金属Pt单金属及多金属催化剂,研究了它们对甘油选择性催化氧化反应的催化性质.催化剂9%Pt-5%Bi/C可以有效地将甘油选择性催化氧化成二羟基丙酮,当反应温度为55℃,反应时间为50h时,甘油全部转化,二羟基丙酮的产率为50.05%.     

复合氧化物La1-xBax CoO3对NO直接分解的研究

采用柠檬酸络合法合成了La<1-x>BaxCoO3(x=0,0.1,0.2,0.3)系列钙钛矿型氧化物催化剂.考察了催化剂分解NO的催化活性.结果表明,掺杂量为0.2时分解NO活性最佳,850 ℃时,催化分解NO为N2的转化率达到69.6%.O2-TPD和H2-TPR测试结果表明:掺入少量的Ba有利于氧空位的还原和迁移,增强了钴离子的氧化还原性能,可使催化剂分解NO的催化,活性明显提高.     

乙二醇在碳载Pt-TiO2催化剂上的电催化氧化

采用TiO2溶胶法,在不同条件下制备了碳载Pt-TiO2(Pt-TiO2/C)催化剂.运用循环伏安法和计时电流法来检测乙二醇在催化剂上的电催化氧化情况.结果发现方法c制备的Pt-TiO2/C催化剂对乙二醇在酸性溶液中的电氧化具有最佳的催化活性和稳定性.     

不同催化剂催化臭氧氧化滤后水中有机物研究

为了考察催化臭氧氧化对水中天然有机物的氧化效果,以FeOOH、MgO和CeO2为催化剂,考察了不同催化剂催化臭氧氧化滤后水中有机物的变化情况.结果表明:单独臭氧氧化可以明显地降低滤后水的UV254,但对滤后水的DOC降低并不明显,O3/FeOOH可以明显地提高对滤后水DOC的去除效果;O3与O3/CeO2联用可以有效地提高滤后水UV254和DOC的去除.单独臭氧氧化与臭氧催化氧化联用或是不同催化性质的催化剂之间的联用技术将是今后臭氧深度处理的发展方向.     

磷钨酸锌绿色催化合成苯甲醛

用磷钨酸和氯化锌为起始原料合成了磷钨酸锌,并用来催化30%双氧水氧化苯甲醇制备苯甲醛的反应.讨论了焙烧温度、催化剂用量、氧化剂用量、反应温度、反应时间五种因素对催化活性的影响,从而确定了最佳反应条件,同时还研究了催化剂的重复使用性能和在其他醇氧化反应中的活性.     

固态分散法制备ZnCl2/介孔分子筛催化剂及其催化性能

用固态分散法制备了ZnCl2/HMS和ZnCl2/MCM-41两种不同负载型催化剂。XRD的测定结果表明HMS和MCM－41均具有中孔孔道特征，用FT－IR对加热法和简单混合法制备的催化剂进行了表征，发现ZnCl2能够分散在分子筛表面并与分子筛表面羟基发生键合作用，且加热法制备催化剂使ZnCl2在分子筛表面分散得更加均匀。研究了所制备的催化剂在苯甲醚乙酰化反应中进行的催化性能，发现加热法制备的催化剂，其催化活性和对甲氧基苯乙酮的选择性均优于简单混合制备的催化剂，随着ZnCl2负载量增加，催化剂活性增加，随着反应时间的延长，对甲氧基苯乙酮的选择性下降。     

硅酸铁催化臭氧去除水中的阿特拉津和硝基苯

为了考察人工合成的硅酸铁促进臭氧氧化去除污染物的催化性能,采用静态实验考察硅酸铁催化臭氧氧化去除水中目标污染物的效能和催化剂作用机制。采用溶胶-凝胶法制备硅酸铁催化剂,利用FT-IR、N2吸附/脱附以及表面零电荷点(p HPZC)对催化剂进行了表征,选取阿特拉津和硝基苯作为去除的目标污染物,通过改变臭氧投加量、催化剂投加量、不同p H值等实验条件考察催化剂对目标污染物去除效果的影响。实验结果表明,与单独臭氧氧化相比,当臭氧投加量和催化剂投加量分别为1.2和700 mg·L-1时,阿特拉津和硝基苯的去除率分别提高了27.4%和34.5%,硅酸铁存在下的臭氧分解速率常数是臭氧自分解速率常数的2.1倍,且硅酸铁在中性条件下对臭氧的促分解作用最明显;自由基抑制剂叔丁醇和重碳酸盐对催化活性具有一定的抑制作用,在催化臭氧氧化过程中铁离子溶出和硅酸铁在不同的p H条件下溶液残留的Fe3+均低于国家饮用水标准。硅酸铁催化剂的存在可有效促进臭氧的分解,对目标污染物的去除具有很强的催化活性,硅酸铁催化臭氧氧化过程主要遵循羟基自由基机理。     

基于乙醇为氢源双金属催化苯酚选择性加氢研究

本文主要研究使用乙醇为供氢源,使用负载型双金属为催化剂,在高温高压的条件下催化苯酚选择性加氢制备环己酮的反应过程。探讨不同的反应温度对苯酚转化率、液相产物选择性的影响,不同的反应时间对反应效果的影响,不同的乙醇加入量对反应效果的影响。结果表明,在以乙醇为供氢源的反应体系下,可实现苯酚催化加氢制备环己酮。当反应温度为300℃时,苯酚的转化率可达85%,环己酮选择性可达70%。另外,较高的反应温度对苯酚和乙醇的转化及环己烷的生成是有利的,然而,在较低的反应温度下环己酮的选择性较高。此外,温度越高,乙醇含量对液相产物选择性的影响越小。     

8-羟基喹啉铜配合物催化甲苯与H2O2的选择羟基化反应

设计合成了一系列四齿8-羟基喹啉铜配合物(Q2CuⅡ),发现这些铜配合物能有效催化双氧水选择氧化甲苯反应,主要获得芳环上的羟基化产物邻和对甲酚(选择性约80%).Q2CuⅡ配合物的取代基对催化活性有明显影响,其中2,8-二羟基喹啉铜显示最好的活性,通过优化反应条件如反应温度、催化剂、氧化剂用量以及乙腈和水的体积比,获得了20.6%的甲苯转化率和80%甲酚选择性.基于液体紫外对反应的监控结果,推测了Q2CuⅡ催化双氧水氧化甲苯的机理.     

不同方法制备的PtRu/C催化剂对乙醇的电催化氧化

选用不同方法制备PtRu/C催化剂,运用循环伏安法、线性扫描法和计时电流法来检测乙醇及CO在不同方法制备的PtRu/C催化剂上的电催化氧化情况.发现无论在酸性溶液还是在中性溶液中,方法3制备的PtRu/C催化剂对乙醇和吸附态的CO的电氧化都有良好的催化活性.     

超声辅助Ni Mo B/SiO2非晶态催化剂 制备及其催化活性研究

采用超声波震荡使溶液中Ni2+、Mo7O246-与载体SiO2充分接触后,再用NaBH4还原制备Ni Mo B/SiO2非晶态催化剂,用BET,SEM,EDX、XRD和XPS对催化剂进行表征分析.以苯酚为模型化合物考察了几种不同制备条件下所得的催化剂的加氢脱氧性能.结果表明,负载后的催化剂具有更大的比表面积和更好的耐热性,在反应中表现出了更好的加氢活性和脱氧选择性;在518 K和4.0 MPa下,苯酚的转化率很快能达到100%,加氢脱氧选择性达到96.53%,Ni、Mo原子比对催化剂活性影响不大,而反应温度变化对催化剂的脱氧选择性有较大影响,488 K时催化剂的脱氧选择性不足5%,508 K时为45.39%,518 K时则迅速上升到96.53%.     

微波合成介孔有机-无机互穿网络材料中金催化中心的构建

采用微波加热一步合成了介孔有机-无机互穿网络材料.以材料孔道表面硅羟基为还原剂,氮原子和硫原子作为稳定剂成功制备了负载型纳米金催化剂.采用N2吸附-脱附、ICP、TEM及FT-IR等表征方法对所得催化剂进行了表征.以苯乙烯环氧化反应作为探针反应,考察了反应时间、反应温度、氧化剂用量、Au负载量、催化剂用量等反应条件对苯乙烯环氧化反应的影响.在最佳的反应条件下,苯乙烯的转化率和环氧化物的选择性分别达到98%和95%,且催化剂在使用5次后,催化活性基本不变.     

磷钨酸催化环己酮氧化合成己二酸

以质量分数为30%的H2O2为氧化剂,在没有任何有机溶剂或助催化剂存在的情况下,考察了磷钨酸催化环己酮氧化合成己二酸的活性.结果表明,磷钨酸在环己酮氧化合成己二酸的过程中显示了较高的催化活性.研究了催化剂用量、过氧化氢用量、温度、时间等因素对磷钨酸催化活性的影响.反应的适宜条件为:n(环己酮)∶n(H3PW12O40)∶n(H2O2)=150∶0.5∶587,反应温度为92℃,反应时间为8 h,己二酸的收率可达60.6%.