基于SPAMS的太原市冬季PM_(2.5)组成与来源研究

为探究太原市冬季PM_(2.5)成因,利用位于太原市大气环境综合观测研究站的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),结合气象数据,对2019年1月1日-1月31日期间的PM_(2.5)化学组成进行了分析,定量评估研究期间PM_(2.5)的源贡献率。结果表明:研究期间太原市PM_(2.5)日均浓度达到110μg/m~3,PM_(2.5)的颗粒类型主要由有机碳颗粒、混合碳颗粒和元素碳颗粒组成,其中,有机碳颗粒占比(34.7%)最高;PM_(2.5)污染的主要贡献源为燃煤、机动车尾气、工业工艺,占比分别为27.8%、19.7%和17.8%,特别是在PM_(2.5)质量浓度较高时段,燃煤和机动车尾气排放对污染的贡献较大,因此太原市冬季PM_(2.5)污染控制应以燃煤、机动车尾气为主。     

武汉郊区农村民用生物质燃烧PM2.5排放特征

选取武汉市木兰乡的木柴、竹子、油料作物秸秆(大豆秸秆和花生秸秆)4种当地典型民用生物质进行炉内燃烧实验,对燃烧排放的细颗粒物(PM_(2.5))进行采集和分析。结果表明,不同生物质的PM_(2.5)排放因子相差较大,油料作物秸秆的PM_(2.5)排放因子明显高于竹子和木柴,并且木柴的PM_(2.5)排放因子随含水率增加而增大。碳组分是4种生物质燃烧烟气PM_(2.5)的主要成分,TC占PM_(2.5)的55. 55%～87. 91%。油料作物秸秆的TC排放因子最高达5. 61 g/kg,为木柴的12. 5倍。油料作物秸秆有机碳/元素碳(OC/EC)比值最高达10. 69,远远高于木柴燃烧烟气PM_(2.5)的OC/EC比值(1. 88),表明油料作物秸秆燃烧对二次气溶胶形成具有重要影响。4种生物质燃烧烟气PM_(2.5)中重金属元素Cr、Mn、Ni、As、Cd、Pb的排放因子有较大差异,其中油料作物秸秆的重金属排放因子均明显高于木柴。研究表明,当地普遍使用的木柴的燃烧烟气PM_(2.5)及其碳组分和重金属的排放因子远低于其他3种生物质,且干木柴的排放因子明显低于湿木柴。因此,建议当地村民使用风干状态下的木柴进行炊事活动,对油料作物秸秆利用其他方式处理,以减少对大气环境的不良影响。     

2003年秋冬季西安大气中有机碳和元素碳的理化特征及其来源解析

2003年9月至2004年2月在西安站点开展了大气PM2.5和PM10中碳气溶胶的连续观测,并采集了三类主要污染来源样品(燃煤,机动车尾气和生物质燃烧)进行对比分析,采用IMPROVE-TOR方法准确地测量了样品的有机碳(OC),元素碳(EC)及其中的8个碳组分含量.西安秋季和冬季大气PM2.5中OC的平均含量ρOC分别为(34.1±18.0),(61.9±33.2)μg·m-3,EC的平均含量ρEC为(11.3±6.9),(12.3±5.3)μg·m-3.OC和EC均主要赋存于PM2.5粒级中.秋季OC和EC的相关性好(R2＞0.90),冬季一般(R2=0.66).总碳气溶胶在秋季PM2.5中占(48.8±10.1)%,在冬季也达到了(45.9±7.5)%.所有观测日的ρOC/ρEC比值均大于2.0,秋季PM2.5中ρOC/ρEC平均为3.3,冬季为5.1,这可能主要与直接排放来源有关.由碳气溶胶的8个碳组分数据,采用绝对主分量分析获得了主要排放来源对总碳的贡献份额,即秋季汽油车尾气占73%,柴油车尾气占23%,生物质燃烧占4%,而冬季燃煤占了44%,汽油车尾气占44%,生物质燃烧占9%,柴油车占3%.     

大连市2016—2017年PM2.5质量浓度时空 分布特征研究及相关性分析

以大连市为研究区域,基于2016—2017年大连市9个国控自动空气质量监测站的PM_(2.5)质量浓度逐小时监测数据,整理、筛选得到52 029个有效样本数据,探讨PM_(2.5)质量浓度时空分布特征,分析其年、季节、月份、日均值变化规律,进行PM_(2.5)质量浓度与SO2和CO的相关性分析.结果表明:2017年较2016年PM_(2.5)质量浓度有所下降,1a中浓度由高到低的季节依次是冬、春、秋、夏.PM_(2.5)质量浓度月均值呈V型分布,2016年和2017年最大值分别出现在12月和3月,最小值均出现在8月.日变化呈多峰型分布,峰值出现在早高峰8:00前后及夜间22:00.各站点月均值变化趋势大体一致,均呈V型分布.位于工业区的站点PM_(2.5)质量浓度都相对高于居民区,位于海边和郊区的居民区PM_(2.5)质量浓度相对低于市中心的居民区.PM_(2.5)质量浓度与SO_2和CO均呈现极显著相关性,Pearson相关系数分别是0.584和0.730,说明工厂废气排放及机动车尾气排放对空气质量产生了不容忽视的影响.     

太原市典型区域PM_(2.5)污染过程分析

以太原市典型区域2016年春季环境空气中的PM_(2.5)为研究对象,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析其组成分类和污染特征,并定量解析了春季出现的两次污染过程的源贡献率。结果显示:2016年春季环境空气PM_(2.5)主要由有机碳、元素碳、混合碳、左旋葡聚糖、高分子有机碳、矿物质、富钾和重金属颗粒组成,以有机碳和元素碳颗粒最多;第一次污染过程主要受燃煤烟尘和机动车尾气排放的影响,二者的贡献率之和介于64.1%~78.6%,但扬尘和生物质燃烧排放也不可忽视;第二次污染过程主要受机动车尾气排放的影响,其贡献率最高达73.7%,煤烟尘的贡献率相对第一次污染过程的较小,但二者的贡献率之和最高达83%。     

O_2/CO_2气氛煤粉粒径对PM_(2.5)形成的影响

采用管式炉研究了煤粉粒径对可吸入颗粒物排放特性的影响.试验煤种为徐州烟煤,煤粉粒径分别为135～220 μm,91～135 μm,61～91 μm和0～61 μm;燃烧试验在1 123 K,O2/CO2气氛下进行.试验用荷电低压撞击器(ELPI)采集燃烧后的可吸入颗粒物.结果显示:煤粉粒径是燃烧过程中影响PM2.5 (2.5 μm以下颗粒物)生成的重要因素,粒径越小,生成的PM2.5越多;4种粒径煤粉燃烧后生成的PM2.5粒径分布都是相似的双峰分布,峰值点分别出现在0.2和2.5 μm左右.随着煤粉粒径的减小,S,Na和K几种元素的浓度值增加很大,Ca和Si的浓度值减少很多,而Fe的浓度值变化不大.粒径小于0.317 μm的颗粒可能通过气化-凝结机理形成,超微米颗粒则可能是通过亚微米颗粒凝聚、聚结和矿物质熔融、破碎、聚结形成.     

运用单颗粒气溶胶质谱技术研究上海大气重金属(Zn,Cu)污染

使用气溶胶飞行时间质谱仪(ATOFMS)对2007年的8月(夏季)和2008年2~3月(冬季)上海大气中的含重金属Zn,Cu颗粒物进行分析.结果表明:冬季的重金属污染比夏季严重,在单位时间内冬季观测到的含铜颗粒物数目是夏季的2倍,夏季没有观测到含锌颗粒物,冬季观测到大量的含锌颗粒物.运用自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对含重金属颗粒物数据进行了质谱分类分析.结果表明,含重金属颗粒物的化学成分都包括大量的有机碳、硫酸盐、硝酸盐和元素碳.夏季含铜颗粒物中同时含有氯.部分颗粒含有两种或多种重金属元素如Pb和Cu,或Pb和Zn和Mn,或Cu和V等.从粒径特征上来看,粒径最小的是含有元素碳的颗粒物,粒径分布最大值在0.4μm,其次是含有有机碳-硫酸盐,硝酸盐,氯的颗粒物,粒径分布最大值在0.5~0.6μm.粒径较大的是多种金属组合的颗粒物,最大值在1μm左右.根据单颗粒质谱特征对含重金属颗粒物进行了源解析:夏季ATOFMS采集的含重金属颗粒物主要来自垃圾焚烧和重油燃烧;冬季ATOFMS采集的含重金属颗粒物主要来自垃圾焚烧和煤炭燃烧以及金属冶炼.     

郑州市大气PM_(2.5)中正构烷烃污染特征及来源解析

为了解郑州市大气PM_(2.5)中正构烷烃的污染特征及来源,于2014年10月至2015年7月在郑州大学新校区采样点进行大气PM_(2.5)采集.采用气相色谱-质谱联用仪定量分析正构烷烃组分(C8~C40)的质量浓度,利用正构烷烃主峰碳、碳优指数、植物蜡含量以及正定矩阵因子分析(PMF)模型,识别正构烷烃的污染来源和解析污染源贡献率.结果表明:郑州市大气PM_(2.5)中正构烷烃质量浓度季节变化特征明显;秋、冬、春、夏季平均质量浓度分别为272±78、392±203、177±59、89±24 ng/m~3,呈现冬季秋季春季夏季的趋势;郑州市大气PM_(2.5)中正构烷烃主要来自煤炭等化石燃料燃烧和机动车尾气排放.     

兴隆本底站大气气溶胶中无机元素的粒径分布及来源分析

用ICP-MS测定Ca、Na、Mg、Fe、Al和K等25种元素的浓度,讨论了这些元素的浓度特征、粒径分布以及来源.结果表明,兴隆大气气溶胶中无机元素中Ca、Na、Mg、Fe、Al和K占已测元素总浓度的96%,所有元素均呈现在秋季具有较高的浓度水平.粒径分布显示,本研究中所检测的25种元素几乎均呈现双模态分布,在4.7~5.8μm粒径段出现峰值和在0.43~0.65μm粒径段出现较小的峰值,且以粗粒径段分布为主.富集因子法分析结果显示,兴隆主要受到地壳源和燃烧源的影响.     

厦门城区秋季不同粒径大气颗粒物的微观形貌分析

应用场发射扫描电镜(FESEM)研究了厦门城区秋季(2013年11月)不同粒径大气颗粒物的微观形貌及其元素组成特征.结果表明,厦门城区的大气颗粒物主要有烟尘集合体、飞灰颗粒、矿物颗粒、生物颗粒等.在粗粒径范围(>2.5μm),不规则矿物颗粒占多数,主要来自路面或建筑扬尘;细粒径颗粒物(<1.0μm)主要为大气二次反应产生的含硫、含氮颗粒,以及燃烧排放的烟尘集合体.飞灰颗粒和烟尘集合体在不同的粗、细粒径段都有存在.2013年秋季厦门城区大气污染以化石燃料燃烧、机动车尾气、扬尘为主,是今后大气环境防治中的主要控制对象.     

郴州市大气PM2.5中无机元素污染特征及来源分析

利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了郴州市PM_(2.5)中无机元素的质量浓度,并通过元素的富集特征和主成分解析了它们的来源.结果表明,研究区域在春、夏、秋、冬四个季节PM_(2.5)平均质量浓度分别为28.7、30.7、41.4和58.1μg·m~(-3),无机元素的平均占比为15.63%,其中Al、Fe、Zn、Cu、Pb、Cr、Mn、As、Si和Ti占无机元素总量的90.6%.富集因子分析结果表明,Cd、Ag、Bi、Sb、As、Cu、Pb、Zn、Cr、Ni和V主要来自于人为污染,特别是有色金属元素的富集程度较高,这与郴州市是著名的有色金属之乡,有色金属开采及冶炼发达是相关的.主成分分析结果说明郴州市PM_(2.5)中无机元素主要来源于煤和石油的燃烧、汽车尾气排放、有色金属的冶炼以及土壤扬尘.     

广州PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

于2015年6月～2016年5月对广州大气细粒子PM_(2.5)进行持续观察,分析了样品中有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的含量.结果表明:广州大气PM_(2.5)含量为(66.03±43.11)μg·m~(-3),OC含量为(8.19±5.01)μg·m~(-3),EC含量为(1.75±0.80)μg·m~(-3); OC,EC和总碳(total carbon,TC)占PM_(2.5)的比例分别为16.73%,3.85%和20.58%,表明广州细粒子的碳污染程度较为严重; PM_(2.5),OC和EC污染都呈现冬季春季夏季秋季的特征,与历史研究基本一致; OC,EC相关系数较高(R~2=0.929),表明二者来源较为相近,且PM_(2.5)中EC1占比例最高(45.41%),表明广州燃煤和机动车尾气是重要的污染源;二次有机碳(SOC)为(4.10±3.56)μg·m~(-3),占OC的比例为46.19%,表明广州二次有机碳的排放与形成是碳污染的重要因素.与历史数据相比,广州大气污染情况有所改善,碳气溶胶污染几乎达到历史最低值.     

烟台移动污染源对大气环境质量影响分析

分析了烟台市机动车尾气污染对大气环境的影响.结合市区2条主要干线北马路和南大街的车流量、交通状况和机动车运行状况,分析主要污染物NOx和CO的排放情况;在对烟台市机动车保有量调查的基础上,利用MOBILE排放因子模型预测2010年烟台市机动车尾气排放量.结果表明:烟台市2010年VOC排放量约8.8万t、PM10排放量约1.58万t、NOx排放量约4.7万t,分别比2006年增加约40.9％、20.9％和58％,必须采取科学有效的措施治理和预防机动车尾气对大气环境的影响.     

福州市台江区2016-2018年环境空气质量变化趋势及规律分析和探讨

以2016—2018年福州市台江区空气质量监测自动站的监测数据为样本,分析统计了台江区的环境空气质量变化,以及主要环境污染物的季节、日变化趋势和规律。结果表明,除O_3浓度升高外,PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、SO_2、CO浓度均有所降低,NO_2、PM_(2.5)、O_3、PM_(10)是该地区的主要污染物。其中NO_2、PM_(2.5)、PM_(10)浓度表现为冬春季节较高、夏秋季节较低;O_3浓度春夏季较高,冬季低,O_3是夏季的首要污染物。NO_2、PM_(2.5)、PM_(10)日变化呈双峰型特征,O_3日变化呈单峰型特征,各污染物之间及污染源之间具有相关性。结合分析结果,提出了对台江区道路、工地扬尘控制、机动车尾气排放、挥发性有机物(VOCs)企业排放控制等建议。     

气溶胶在通风柜中沉积率和逸出率的实验研究

为研究粒径、开方面风速和热源温度对气溶胶在通风柜内沉积率和逸出率的影响,本文以粒径为1μm、2.5μm、5μm和8μm的气溶胶为实验材料,通风柜开放面风速分别取0.5 m/s和1 m/s,热源温度分别为300 K、523 K和753 K,进行实验研究.实验结果表明,气溶胶在通风柜内的沉积率和逸出率与粒径、开放面风速以及热源温度有关,其中:1)在1μm~8μm内,随着气溶胶粒子粒径的增大,气溶胶粒子在通风柜中的沉积率升高,逸出率降低;2)当开放面风速由0.5 m/s增加到1 m/s时,气溶胶粒子的沉积率和逸出率均降低;3)在300 K~753 K内,随着热源温度的升高,气溶胶粒子的沉积率降低,而气溶胶的逸出率随之升高.     

天津市环境空气质量时空特征分析

基于对天津市23个自动空气质量监测站点的SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)、CO和O_3监测数据进行分析,掌握了2014年12月1日-2015年11月30日期间各项污染物的时空分布特征,并选取主要污染物分析其时间变化特征和空间分布特征.采用Kriging方法对6项污染物进行分析,获取天津市大气污染物的空间插值分布图.研究结果表明,天津市PM_(10)质量浓度年均值为113μg/m~3,PM_(2.5)年均值为69μg/m~3,均超过二级标准;颗粒物质量浓度呈现明显的季节变化特征,PM_(2.5)浓度季均值从高到低依次为冬季(95μg/m~3)、秋季(64μg/m~3)、春季(63μg/m~3)、夏季(54μg/m~3);站点对比结果表明团泊洼站点污染最严重,而塘沽环保局优良率最高.从空间分布来看,PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO_2均表现出中部至南部区域为高值分布区域,说明天津市本地污染排放对大气环境污染的贡献为主要影响因素;而O_3和CO均表现为市区浓度较低而天津市南北区域形成高值且呈现相反分布.     

金华市大气PM_(2.5)中WSON的质量浓度及来源

含氮化合物是大气细颗粒物(PM_(2.5))的重要组分,其中含氮有机物是含氮组分的重要存在形式,对陆地和水生生态系统影响较大.于2015年4月、7月和10月分别采集了金华市3个具有代表性站点的PM_(2.5)样品,分析了其中水溶性有机氮(water-soluble organic nitrogen,WSON)的质量浓度分布及季节变化特征.结果表明:金华市PM2.5中WSON质量浓度范围为0.06～6.90μg/m~3,平均1.90μg/m~3,对水溶性总氮(water-soluble total nitrogen,WSTN)的平均贡献率为31%.WSON的质量浓度分布具有明显的季节变化特征:秋季较高,夏季较低,而在夏季WSON对WSTN的贡献率最高.金华市PM_(2.5)中WSON的主要来源可能是含氮前体物在大气中的二次转化以及生物质燃烧活动.     

柴油机燃烧颗粒物的生成机理与排放特性研究

为了实现柴油机的清洁燃烧,有必要对柴油机燃烧颗粒物的生成机理和排放特性进行系统的研究。通过尾气排放检测仪测量,分析柴油机燃烧生成颗粒物的组分及其生成机理;通过台架试验,分析不同负荷下颗粒物的质量特性和粒径分布,对颗粒物在纯氮气和纯氧气下进行热重分析,得出如下结论:柴油机颗粒物的排放量和颗粒数量峰值对应的粒径均与负荷有关,均随负荷的增加呈先降低后升高的趋势;颗粒的挥发性与氧化性则与颗粒的粒径大小相关。     

近两年武汉市环境空气质量时空分布特征及污染源解析

运用主成分分析和聚类分析法,对2016—2017年武汉市环境空气10个国控点10个市控点的6个空气质量指标数据进行分析,揭示武汉市环境空气质量时空分布差异性,辨识主要污染因子,解析污染成因.结果表明:2016—2017年,武汉市空气质量有变好的趋势,主要是因为PM_(2.5)和PM_(10)同期月均浓度下降; SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)浓度排序依次为:冬春秋夏; CO浓度排序依次为:冬秋春夏; O_3浓度排序依次为:夏秋春冬;武汉市监测点位空气质量从好到坏的顺序为:远郊区中心城区工业园(区)或经济开发区;春季的主要污染物因子为NO_2、CO、O_3、PM_(10),夏季的主要污染物因子为NO_2、SO_2、PM_(2.5),秋季的主要污染物因子为NO_2、PM_(2.5)、CO、O_3、PM_(10),冬季的主要污染物因子为NO_2、CO、O_3、PM_(2.5)、PM_(10);近两年,机动车尾气、工业废气排放以及建筑扬尘构成武汉市空气污染的主要来源,秸秆燃烧对空气质量的影响逐渐减小.     

太原市冬季一次PM_(2.5)重污染过程特征及来源分析

针对2019年1月2—12日太原市发生的一次PM_(2.5)重污染过程,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了PM_(2.5)的化学组成,根据太原市PM_(2.5)源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合激光雷达监测综合分析了此次重污染过程的成因。监测结果显示,此次重污染过程中PM_(2.5)浓度超标严重,最高日均质量浓度达298μg·m~(-3),超标2.97倍;重污染期间硝酸盐、硫酸盐和有机碳是PM_(2.5)的主要组分,分别占22.32%、21.71%和18.10%;在线源解析结果显示,污染过程中主要以燃煤源、机动车尾气和工业工艺源为主,分别占30.11%、22.78%和18.42%;激光雷达及气象数据分析表明,此次重污染是受高湿静稳、逆温、边界层高度低等不利气象条件影响,加之区域污染传输和本地污染积累而引起空气质量的恶化。