金属半导体复合体系的化学吸附:H-Ni/ZnO体系

本文利用格林函数方法和Anderson-Newns模型讨论了氢在Ni/ZnO复合休系上的化学吸附性质,用紧束溥近似处理品格原子之间的相互作用.讨论杂质的影响,发现杂质的存在可改变化学吸附能和吸附原子的电荷转移数.     

原子非简谐振动对石墨烯吸附系统电荷分布的影响

建立了石墨烯吸附原子系统的物理模型,考虑到原子的非简谐振动和电子-声子相互作用,计算了吸附原子与石墨烯原子的相互作用能,用统计物理理论和方法,得到在石墨烯上吸附原子的概率和金属原子电荷填充数随温度变化的解析表示式.以碱金属为例,探讨了电子-声子相互作用和原子非简谐振动对电荷填充数的影响.结果表明:石墨烯吸附系统的电荷填充数随吸附原子距离的增大而线性地减小,随温度的升高和电子-声子相互作用能的增大而非线性地增大;若不考虑非简谐振动,则电荷填充数与位置、温度等无关.温度愈高、电子-声子相互作用能愈小,非简谐效应愈显著.     

吸附在Si (001)表面二聚体相互作用的分子动力学模拟

采用Stillinger-Weber原子间相互作用势,对吸附在Si(001)表面上的二聚体之间的相互作用进行了分子动力学模拟.通过对它们之间相互作用的分子动力学模拟,发现不同的二聚体之间相互作用会形成不同类型的四聚体结构.本文给出两种通过二聚体之间的相互作用形成四聚体结构的途径.模拟还发现这样的四聚体结构在一定温度下是相当稳定的,而且它们的结合位形类似于B型台阶,有利于吸附新的原子形成外延层.     

铝掺杂富勒烯储氢研究:氢分子形成双层结构

利用密度泛函理论对铝(Al)掺杂富勒烯(C_(60))体系的储氢性能进行研究.计算结果显示单个Al原子吸附的最佳位置是在C_(60)表面碳五元环的中心位置,并形成稳定的Al-C_(60)团簇结构.当多个Al原子掺杂C_(60)时,12个Al原子吸附在C_(60)的碳五元环正上方具有最低的吸附能,并形成稳定的Al12-C_(60)团簇结构.当氢气与Al掺杂C_(60)的团簇相互作用时,C_(60)上碳原子的吸附使得氢气吸附在Al原子的侧位比吸附在Al原子的顶位更稳定.当多个氢气分子吸附时,102个氢分子形成稳定的双层结构并吸附在Al12-C_(60)上,体系的储氢质量分数能达到16.44%,其中第一层氢分子主要同两个临近的Al原子以及C_(60)相互作用,第二层氢气分子同近邻的Al原子和第一层氢气分子相互作用.     

磷烯吸附非金属单原子的物理特性研究

研究了磷烯表面吸附非金属原子C、N、O原子的基本物理特性,包括最稳定吸附位置、体系的几何结构和电荷转移情况等,并对计算结果进行了系统的分析.然后分析了磷烯吸附不同的原子后,其体系能带结构的变化和电子态密度随能量变化的规律.通过对磷烯体系的系统分析,发现原子吸附导致磷烯特性发生改变的主要原因是不同原子间的相互作用和各不相同的电子转移.这些理论结论可以为磷烯更深层次的研究提供有效的数据.     

CO在Pt／Si和Pd／Si上的化学吸附

本文根据单电子化学吸附理论，利用格林函数方法和复能积分技术，研究了ＣＯ在Ｐｔ／Ｓｉ和Ｐｄ／Ｓｉ上的化学吸附。用ｓｐ杂化轨道模型描述衬底，用紧束缚的ｄ轨道模型描述金属。计算结果表明：（１）化学吸附能随Ｓｉ上金属的层数增加而单调下降；（２）Δε〈０ｅＶ的杂质效应表现为使化学吸附减弱；Δε〉０ｅＶ的杂质效应表现为杂质位于表面第一层时加强了化学吸附，杂质位于其它层时减弱了化学吸附。     

掺杂晶体表面顶位、桥位和心位化学吸附的研究

本文用Green函数方法研究了不同类型的杂质对简立方晶体(SCC)(100)面顶位、桥位和心位化学吸附的影响。并讨论了分裂态的产生与吸附位置。杂质(△ε)以及吸附原子和衬底之间的相互作用势(v)之间的关系。     

高分子环行链在界面上吸附的Monte Carlo模拟

用Monte Carlo方法模拟了高分子环形链在界面上的吸附情况,得到不同吸附层里的构象数量(最大链长为N=19)和链原子数量(最大链长为N=13).计算了均方根吸附层厚度和平均吸附层厚度,研究表明,在同一吸附层里,其构象数量和链原子数量均随链长的增加呈增大趋势;链长一定时,随着吸附层递增,所含链原子数量呈递减趋势;均方根吸附层厚度和平均吸附层厚度均随链长的增加呈增大趋势.     

表面吸附单原子层的声振动模式

在谐和近似及计入近邻与次近邻相互作用的条件下,我们以格林算子技术,计算了表面吸附了单原子层的半无限晶体的声振动模式。计算分顶位吸附及中心吸附两种情形进行。文中给出了吸附单原子层及衬底的各原子层分别对体模及表面模的贡献。本文的方法和结果对于表面物理的研究将是有用和有意义的。     

密度泛函理论研究（MgO）n团簇吸附Ag原子的结构和电子性质

采用密度泛函理论中的广义梯度近似（GGA）对（MgO）n吸附银原子的几何构型进行优化,并对能量、电荷分布和电子性质进行了计算．结果表明,当n≥4,银原子吸附在空位的结构是最低能量结构,随着银原子数的增加,增加的银原子易与原来的银原子形成银团簇．电荷布局数分析表明,银原子与（MgO）n团簇的相互作用主要是来自较弱的原子极化,吸附的银原子导致其近邻的原子电荷重新分布．通过与纯的氧化镁团簇对比发现,银原子的吸附对氧化镁团簇的成键特性和结构影响比较小．一阶能量差分、分裂能和电子亲和势表明Ag（MgO）4和Ag（MgO）6团簇是稳定的．     

水二聚体分子间相互作用的理论研究

作者利用从头算方法,在HF/6 31G 水平下得到了水二聚体势能面上的7种优化构型,并经MP2法、均衡法(CP)分别校正了电子相关和基组叠加误差(BSSE),通过对分子中的原子间的最短距离、分子间质心距离与各构型相互作用能的关系进行了分析、比较,得到了最稳定的构型,其对应的分子间相互作用能为:-21.0205kJ·mol-1.     

银胶-分子体系的吸收光谱研究

通过紫外－ 可见吸收光谱研究了作为 Ｓ Ｅ Ｒ Ｓ衬底的银胶体系在不同情况下的光吸收特性,结果表明检测分子及氯离子的加入均会引起银胶的凝聚,在三者共存情况下由于加入检测分子和氯离子的顺序不同,其吸收光谱存在明显的差异并解释了产生这种差异的原因,同时也证实了在银胶体系中存在“热粒子”和“活位”的合理性     

含磷阻燃剂对环氧树脂固化物的阻燃性能研究

赤磷、磷酸酯等在环氧树脂固化物中按气相和凝聚相机理发挥阻燃作用,阻燃效果很好,与含卤阻燃剂配用具有阻燃协同效应,阻燃剂总用量越少或所用阻燃剂效果越差时协同效应越明显,并且最佳Ｘ／Ｐ（摩尔比）为３。     

氢卤酸强度的热力学分析

文章用定量的方法从热力学角度分析氢卤酸强度的变化趋势。     

吸附诱导表面应力的分子动力学模拟

应用分子动力学方法结合镶嵌原子势,模拟研究了同质吸附Cu/Cu(100)和异质吸附Al/Ni(100)纳米薄膜中的吸附诱导表面应力.结果表明吸附原子对表面应力的影响主要源于两种原子间的相互作用;吸附原子和底物表面原子的结合将导致底物表面原子之间的化学键的强度减弱和平衡键长增加,从而导致表面压应力增加;吸附原子之间的相互作用也导致表面应力的变化,吸附原子间的吸引作用导致表面拉应力,而排斥作用导致表面压应力.这两种原子间相互作用所引起的表面应力与吸附原子的密度密切相关,吸附原子与底物表面原子的结合所引起的表面应力的大小与吸附原子的密度成线性关系,而吸附原子间的相互作用所引起的表面应力与吸附原子密度间呈非单调的依赖关系.     

紫色光合细菌LH1和LH2的激子能级结构(I)——理论与模型

为了理解紫色光合细菌LH1和LH2的可能的光谱性质,解析地研究了二聚物环状链的激子能级结构.在叶绿素分子间偶极子-偶极子相互作用的近似下,利用偶极子间的相互作用能量和指向参数,解析地给出了激子能级、带宽和两个Davydov子能带间的带宽.提出的模型包括了系统中色素分子间所有的相互作用.     

FOCl与（H2O）n（n=1～4）分子间相互作用的理论研究

采用wB97XD／6—311＋＋G（3df,2p）方法,对FOCl与H2O形成的复合物FOCI·（H2O）n（n=1～4）的分子结构和结合能进行了研究．结果表明,FOCl与H2O形成的复合物中既存在氢键,也存在氢键,结合能随着H2O分子数目n的增大而逐渐增加．自然键轨道（NBO）分析表明,结合能主要由强的O—H…O氢键和强的O-Cl…O卤键所贡献．由自然键轨道分析揭示了FOCl与（H2O）（n=1～4）相互作用的本质.     

First-principles investigation on initial stage of 2H-SiC(001) surface oxidation

We present comprehensive first-principles calculations on the initial stages of SiC oxidation by atomic oxygen on the 2H-SiC(001) surface. In order to study the kinetics of oxygen incorporation at the 2H-SiC(001) surface, we investigated adsorption and diffusion of oxygen atoms and SiO₂ nucleation. The adsorption sites, corresponding to the local minima of the potential energy surface (PES) for isolated adatoms, were identified through a comparative study of the adatom binding energy at different locations. We found that the Bridge (siloxane) site is preferred over other adsorption sites. There is no energy barrier at 0K for oxygen insertion into this site. The diffusion energy barriers that the adatom has to overcome when jumping between two adsorption sites were calculated. The premises of silica nucleation were investigated by calculating the modifications of the oxygen atom binding energy due to the interaction with neighboring adatoms. Supported by Snecma Propulsion Solide (Contract FPR No. 0539298A), Natural Science Foundation of China (Grant No 50802076) and Flying Star Program of Northwestern Polytechnical University of China     

蛋白质中硫与醚氧之间相互作用本质的量子化学研究

利用晶体结构数据库中S…O相互作用结构数据，本文选取甲醚与二甲基二硫复合物作为模型，在二级MФller-Plesset微扰理论MP2／aug—cc—pVTZ水平研究含硫蛋白结构中的硫与醚氧的相互作用本质。LMOEDA能量分解分析揭示，静电能、色散能和极化能都是体系稳定的重要因素。最后选取合适的模型扣除了氢键的贡献，发现...