磷酸铜铝分子筛催化剂和AIPO_4—5分子筛负载磷酸铜钙催化剂的研究

采用水热法合成了AlPO_4-5和CuAPO-5′分子筛。对新合成的样品进行了XRD、IR、DTA和SEM分析,初步确认它们具有分子筛结构。考察了CuAPO-5′和AlPO_4-5负载磷酸铜钙催化剂对乙炔水合等反应的催化活性。实验结果表明,它们具有良好的催化性能,可望有较好的应用价值。     

氯苯汽相水解法制苯酚的负载型磷酸镧铜催化剂(Ⅰ)

以价格低廉,热稳定性良好的磷酸钙为载体,制得了负载型磷酸镧铜催化剂。检测了该催化剂在氯苯水解反应中的早期活性。实验结果表明,当LaPO_4含量为3.42％时,苯酚的产率可达11.5％,说明用负载法制得的磷酸镧铜催化剂能更有效地发挥镧铜的催化活性。     

氯苯气相水解制苯酚的离子交换负载型磷酸盐催化剂的研究

本文探讨不同载体、助催剂和以磷酸锶为载体的负载型磷酸镧铜制备条件对氯苯气相水解制苯酚的影响,及反应条件对催化活性的影响。实验结果表明,以磷酸锶为载体的混合负载镧铜催化剂,具有负载效率高和负载层牢固的优点,其活性和选择性比较高。     

磷酸锗铝分子筛GeAPO-5的合成与表征

在弱酸性介质和氟离子存在下,以二乙氨基乙醇为模板剂,采用水热法合成了磷酸锗铝分子筛GeAPO-5。并对其结构和性能进行了表征。研究确证了Ge对AlPO_4-5分子筛骨架的同晶取代。     

AlPO_4-5分子筛转晶的研究

在AlPO_4-5(3)分子筛相区内,选择几个点,探讨了温度、时间、pH等条件对AIPO_4-5分子筛合成的影响。找到了晶化过程中AIPO_4-5分子筛与其相应的磷酸铝盐间的转换关系,为合成纯净的AlPO_4基分子筛奠定了基础。     

AIPO_4-5型分子筛的合成与X-射线研究

AlPO_4-5型分子筛是一种新型结构的分子筛,Bennett等人采用TPAOH为模板剂合成了AlPO_4-5型分子筛的单晶样品并测定了结构。为实际应用方便,我们以TEAOH为模板剂合成出AlPO_4-5型分子筛的粉末样品,并用X-光方法作了粉末衍射诠释。 一、实验部分 1.仪器与试剂:101-Ⅰ型电热恒温干燥箱,电磁搅拌器,自制带聚四氟乙烯衬里     

活性金属磷酸铝分子筛型催化剂的研究(Ⅰ)CdAPO-5催化剂的合成及催化活性

用水热法合成了磷酸镉铝分子筛型催化剂CdAPO-5。对新合成的样品进行了XRD、IR、DTA及TG分析,结果证明该样品具有分子筛结构。此外,还研究了CdAFO-5对乙炔气相水合反应的催化活性。     

La/ZSM-5分子筛上1-己烯活化的理论研究

基于 54T 团簇模型,采用 ONIOM 分层计算方法,研究了1-己烯分子与镧改性ZSM-5分子筛的相互作用,并详细描述了1-己烯分子在镧改性ZSM-5分子筛上的催化活化反应机理。计算结果表明,1-己烯与镧改性ZSM-5分子筛之间没有发生π配位吸附,只存在更加微弱的物理吸附,从而导致了镧改性ZSM-5分子筛烯烃吸附能力的降低。镧物种酸性中心的O—H键在活化能作用下通过极性分解直接发生质子迁移使1-己烯被质子化,经过碳正离子过渡态,形成稳定的烷氧基活化产物,从而使1-己烯被活化。计算得到的1-己烯的活化能垒是160.64 kJ/mol,这为文献中报道的镧改性ZSM-5分子筛的烯烃吸附能力和催化活性降低提供理论支持,有助于探究镧改性前后ZSM-5分子筛催化性能改变的原因。     

CuO/CeO2/ZSM-5催化剂的合成、表征及催化性能的研究

以ZSM - 5分子筛为载体用浸渍法混合负载Cu、Ce ,研制出一种复氧化物分子筛催化剂MxOy/ZSM - 5(Cu、Ce) .考察了它对液相合成乙酸丁酯反应的催化活性 ,并探讨了催化剂的制备条件对催化活性的影响 ,用IR、DTA、TG、ICP、比表面仪等技术对催化剂进行表征 .结果表明 :在Cu∶Ce =3∶1,T =12 0℃ ,酸∶醇 =1∶2 ,催化剂用量为 3g ,t =6h时 ,乙酸丁酯的产率高达 96 % ,且催化剂制备成本低 ,催化剂热稳定性好 .     

β分子筛的改性及其在甲苯与异丙醇烷基化反应中的应用

采用不同浓度的柠檬酸和磷酸对β分子筛进行改性,并对其应用于甲苯与异丙醇烷基化反应的催化性能展开研究。结果表明,改性后的β分子筛较原分子筛具有更好的催化活性,分别以0.5mol·L~(-1)柠檬酸和0.1mol·L~(-1)磷酸改性后的分子筛为催化剂,可不同程度的提高异丙醇的转化率和烷基化反应的选择性。     

AlPO_4-20及其杂原子分子筛的合成研究

本文合成了 AlPO_4-20及含硼,硅杂原子的分子筛,即 BAPO-20和SAPO-20,给出了适宜的相图范围,并对合成条件进行了讨论。用 X 射线粉末衍射方法测定了这些分子筛晶胞参数的差别。并用电子探针方法证实了杂原子的存在,同时发现了杂原于引起的红外光谱特征,用这些结果证实了硼及硅杂原子已经进入了 AlPO_4-20分子筛骨架结构。     

含铌硅磷铝双功能分子筛催化剂的合成及结构表征

合成了铁磷铝(FeAPO-5)、铁硅磷铝(FeSAPO-5)和铌铁硅磷铝(NbFeSAPO-5)分子筛催化剂,并采用XRD、红外光谱和固体魔角旋转核磁共振等方法对合成的催化剂进行了结构表征。结果表明:合成的分子筛具有AlPO4-5的骨架结构,并且铁、硅和铌金属杂原子进入了分子筛骨架。以丙酮醛和甲醇作为合成丙酮酸甲酯的原料,考察了NbFeSAPO-5分子筛催化剂的催化氧化及催化酯化性能,结果表明铁元素进入分子筛骨架使催化剂具有良好的催化氧化性能,而硅和铌的引入提高了分子筛的酸性和催化酯化性能,使NbFeSAPO-5分子筛催化剂成为同时具有催化氧化和催化酯化性能的双功能催化剂。     

MAPO-5和CoAPO-5分子筛的量子化学研究

用CNDO/2方法研究了A1PO_4-5,MAPO-5和CoAPO-5分子筛的酸性和热稳定性,其酸性大小以q_H~(+-)q_0表征。结果表明,用q_H(+-)q_o来表征酸性比用q_H+来表征更为合理。 用金属原子(Al,Mg,Co)和其周围氧原子总的wibef键序之和来衡量热稳定性,结果与实验事实相符。     

不同方法制备ZnO催化剂的活性比较

为提高ZnO在甲醇分部中的催化活性，以5A分子筛担载硝酸锌制备ZnO催化剂，并与碳酸锌直接分解制备ZnO的催化剂进行比较。发现前者的催化活性比后者高出很多，且克服了后者在实验中的许多不足。考查了分子筛担载硝酸锌制备ZnO的条件，确定出最佳焙烧温度与焙烧时间；所得催化剂的最高催化活性达76％。     

HZSM-5/堇青石整体式催化剂的制备及催化性能

以整体式堇青石蜂窝陶瓷为载体,经预处理后涂覆HZSM-5分子筛,制备出含不同HZSM-5质量分数的HZSM-5/堇青石整体式催化剂。采用XRD和BET对催化剂的结构进行了表征,在常压微型固定床反应装置上评价催化剂的甲醇制烯烃反应性能,并考察了催化剂中HZSM-5分子筛的质量分数、反应温度、气体空速等与烯烃组成分布的关系。结果表明：HZSM-5/堇青石整体式催化剂中仍保持HZSM-5分子筛的XRD特征衍射峰;催化剂的比表面积、孔体积随着HZSM-5质量分数的增加而增加;催化剂中HZSM-5分子筛质量分数为22.5%时具有最好的活性,在反应温度为380℃、气体空速为820mL/(g·h)的条件下,乙烯的选择性为35.22%,丙烯的选择性为30.95%。     

Ln_2O_3/x-13分子筛担载型催化剂的制备及其在合成DOP中的催化活性

介绍了Ｌｎ２Ｏ３／ｘ－１３分子筛担载型催化剂的制备方法，并通过实验说明了Ｌｎ２Ｏ３／ｘ－１３分子筛在合成ＤＯＰ（邻苯二甲酸二辛酯）中的高催化活性。     

ZSM-5分子筛负载钯-壳聚糖配合物催化苯丙酮加氢的反应动力学

以ZSM-5分子筛作载体制备了以钯-壳聚糖(Pd-CS)配合物为活性组分的催化剂Pd-CS/ZSM-5,在常温且氢气压力恒定为大气压力时,以乙醇为溶剂将Pd-CS/ZSM-5用于催化苯丙酮加氢生成1-苯基-1-丙醇反应,用气相色谱仪跟踪反应进程.考察了催化剂用量、反应温度、苯丙酮浓度对转化率的影响规律.结果表明,Pd-CS/ZSM-5催化剂对苯丙酮加氢反应具有较高的催化活性,反应对苯丙酮为零级,并提出了可能的反应机理.