V2O5/TiO2片状催化剂上NH3选择性还原NOx反应传质情况研究

在固定床反应器中对片状V₂O₅/TiO₂催化剂上NH₃选择性催化还原NO_x 的反应体系进行了传质对反应影响的研究。V₂O₅/TiO₂催化剂上NH₃选择性催化还原NO_x 的反应为1级反应,内扩散对反应速率和NO_x 转化率的影响显著。NO_x 转化率可以表示为空速和其它参数的显函数并获得单一的解析解。实验与模型结果相一致,模型能够较好的反映转化率的变化趋势,为SCR反应器的优化设计提供理论依据。     

V2O5/CeF3光催化降解丙酮的性能研究

利用浸渍法制备了一系列不同掺杂量的V2O5/CeF3光催化剂,通过光催化降解丙酮实验考察了催化剂的光催化性能,并采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积和紫外可见光谱(UV-vis)等方法表征了催化剂的物理化学性质.结果表明:少量(摩尔分数≤15%)V2O5的掺杂有利于催化剂比表面积的增加,有利于催化剂光催化性能的提高;而当V2O5含量进一步增加时,由于CeVO4晶相的出现,使催化剂的比表面积减小、禁带宽度增加,从而降低了催化剂的光催化活性.其中,摩尔分数为15%的V2O5/CeF3催化剂具有最佳的光催化性能,丙酮降解率可达85%.     

K2O对V2O5-WO3/TiO2催化剂的中毒作用

实验室制备了V2O5-WO3/TiO2的脱硝催化剂,采用模拟中毒法,在此催化剂上负载碱金属氧化物K2O,通过BET,XRD,SEM等方法对微观结构进行表征.在SCR活性试验台上研究不同含量K2O对催化剂脱硝活性,N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现:K2O对于催化剂的毒性较强,随着添加量的增大,NO脱除率急剧下降,SO2的氧化率大大提高;较大含量的K2O(nK/nV=1,摩尔比)使催化剂比表面积有所减少,催化剂颗粒发生轻微团聚,微观结构变化不大,但NO的脱除率小于50%(380℃),N2O的生成率和SO2的氧化率均增加;K2O通过与V2O5的活性酸性位结合,使催化剂中有效活性位数量大为降低,导致脱硝活性下降.     

硫酸化改性对TiO2负载的铈基脱硝催化剂的活性及抗碱金属性能的影响

采用浸渍法对TiO₂负载的铈基催化剂进行了硫酸化改性,同时制备了未经硫酸化改性的催化剂与之对比,通过X射线衍射（XRD）、比表面积测试（BET）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）和吡啶红外光谱（Py-IR）等一系列手段对催化剂进行了表征。结果表明,硫酸化改性不仅能够增加催化剂表面的化学吸附氧的含量,提高催化剂的氧化还原性,而且还能极大地丰富催化剂表面的布朗斯特酸位点和路易斯酸位点,以此来增加催化剂的酸性,使得催化剂的低温活性有所提升并拓宽其温度窗口。此外,硫酸化改性为铈基催化剂表面增加了额外的超强酸位点,使催化剂在受到碱金属的毒害后,仍有大量的酸位能得以保留,能够维持对NH₃的吸附,进行催化反应循环,极大地提升催化剂的抗碱金属性能。     

La/V2O5复合电极材料的制备及电容性能研究

采用电化学沉积和高温热氧化法制备了La/V2O5复合电极材料.研究了电位范围、扫描速度和焙烧温度及La掺杂量对样品的影响.利用SEM,EDS和循环伏安法对所制备的复合电极的形貌、组成及电化学性能进行分析、表征.结果表明,所制备的La/V2O5复合材料主要由V、O、La组成;V2O5粒子形成层状结构,La弥散分布在层状结构的间隙处.电化学测试结果表明,煅烧3 h温度为200℃所得的样品在电位范围为0.2~1.0 V,扫描速度为0.1 mV/s的2 mol/L KCl溶液中复合电极的电容性比纯的V2O5明显提高,且La含量为0.005 g时比电容提高了51%.经1000次循环后,循环稳定性较好且容量衰减仅为初始容量的10.3%,适于作超级电容器电极正极材料.     

TiSiW12O40/TiO2催化合成肉桂酸甲酯

采用高压微波辐射技术，以固载杂多酸盐TiSiW12O40／TiO2为多相催化剂，通过甲醇和肉桂酸反应合成肉桂酸甲酯。实验结果表明，TiSiW12O40／TiO2是合成肉桂酸甲酯的良好催化剂，最佳反应条件为：n(醇)：n(酸)=5：1，催化剂用量为反应物料总质量的2．0％，微波功率729W，辐射时间3min．产品平均收率97．4％。     

加氢催化剂CuO-La2O3的TPR研究

本文由Cu、La的硝酸盐用共沉淀法制备了系列CuO-La2O3催化剂。对这些催化剂进行了TPR表征,考察了铜含量、镧含量对催化剂还原性能的影响。结果表明:随催化剂中Cu含量的增加,La含量的减少,铜离子还原峰峰顶温度降低,峰面积增大。当Cu与La的质量比为2∶8时,La2O3对CuO的分散性最好。     

NH3再生对蜂窝状V2O5/ACH催化剂同时脱硫脱硝性能的影响

考察了NH3再生温度及再生次数对蜂窝状活性炭ACH担载V2O5催化剂(V2O5/ACH)同时脱硫脱硝再生性能的影响,并重点分析了NH3再生提高催化剂脱硫活性的微观机理。结果表明:在NH3(φ=0.05)/Ar气氛中于330~350℃再生70 min能使V2O5/ACH催化剂再生,且脱硝活性显著提高,脱硫活性也有所增加,其中最佳再生温度为330℃;V2O5/ACH催化剂于200℃同时脱硫脱硝反应后生成的硫酸铵盐在330~350℃可完全分解,但VOSO4却难以被还原脱除。     

Fe2O3/TiO2复合光催化剂的制备及其表征

以硝酸铁为铁源、硫酸钛为钛源,采用微乳液法制备Fe2O3/TiO2复合光催化剂,并用SEM、FTIR、XRD、BET和甲基橙脱色率对复合光催化剂进行表征。结果表明,铁与钛的摩尔比为1∶3、煅烧温度为500℃以及煅烧时间为1.5h时,所制Fe2O3/TiO2复合光催化剂疏松多孔、颗粒细小且热稳定性高,经紫外光照15min后,其对甲基橙的降解率为99.7%,与相同条件下制备的TiO2相比,Fe2O3/TiO2复合光催化剂具有更好的光催化活性和更大的比表面积。     

制备方法对Ce-Ni/ Al2O3催化剂还原和吸氧性能的影响

采用程序升温还原和O2室温吸附方法,研究了两种方式制备的Ce-Ni/Al2O3催化剂的还原行为和吸氧能力,以Ni/Al2O3和Ce/Al2O3为对照物研究了Ce、Ni的相互作用及其对催化剂的还原行为和吸氧能力的影响.实验发现,单独负载在Al2O3上的Ce和Ni组分的吸氧能力有很大差异,Ce物种表现出良好的吸氧能力;Ce和Ni组分同时负载在Al2O3上时,由于组分间的相互作用,促进了催化剂上低温可还原物种的形成,改变了低温可还原物种的分布,提高了623K还原后的吸氧能力;先浸Ce物种并分解后再浸Ni的Ce-Ni/Al2O3催化剂,其吸氧能力增加更为显著.     

非均相Fenton反应催化剂Fe2O3/γ-Al2O3的制备及其性能

采用等体积浸渍法制备非均相Fenton反应催化剂Fe2O3/γ-Al2O3,以对羟基苯丙酸为降解目标物,考察了γ-Al2O3粒径的大小、浸渍时间、焙烧温度、焙烧时间、负载量等因素对催化剂催化活性的影响.通过热重、XRD、电镜扫描对催化剂形貌和特征的分析以及催化反应的结果分析可知,在γ-Al2O3上负载了催化剂Fe2O3,但Fe2O3并不均匀,在γ-Al2O3为100~120目,负载量为11.7%,浸渍10,h,焙烧温度为550,℃,焙烧4,h,与60,mg/L的对羟基苯丙酸反应60,min的条件下,催化剂的活性最好,对羟基苯丙酸的去除率可达到70.26%.重复实验说明催化剂的稳定性较好.     

紫外光促进电子迁移对Pt/TiO2催化剂CO催化氧化性能的影响

为了提高CO催化氧化性能,将Pt/TiO₂催化剂在液相中进行紫外照射预处理以增加电子-空穴迁移速率,诱导Pt颗粒长大,然后制备不同UV照射时间的Pt/TiO₂催化剂,测试样品的催化性能和氧化能力,表征样品表面的活性颗粒直径、金属分散度和元素价态,并利用原位红外光谱研究CO催化反应机理的变化。研究结果表明,制备的Pt颗粒直径为1～2 nm,经过8 h UV预处理的Pt/TiO₂催化剂颗粒直径最大,Pt⁰含量增加,且具有最佳的CO催化性能,CO的完全转化温度降低了约45℃,活性位点的TOF提高15倍。通过对反应机理的分析发现,UV照射能减少副反应发生,提高CO转化率。     

SNOX法催化脱除模拟烟气中NO○x及SO2实验研究

为了实际考察SNOX方法的工艺条件对烟气中NO○x及SO2的催化脱除效果,针对NO○x的催化还原反应,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,考察了反应温度、空间速度、n(NH3)/n(NO○x)、SO2浓度对NO○x转化率的影响;针对SO2催化氧化反应,采用筛选出的V2O5催化剂,实验考察了反应温度、空间速度、n(O2)/n(SO2)对SO2转化率的影响.以实验研究成果为依据,进行了反应动力学计算.研究结果表明,在实验确定的最佳工艺条件下,NO○x还原率可达87.5%,经两级氧化SO2的转化率达94.3%.     

整体式V2O5-WO3/TiO2-ZrO2催化剂用于NH3选择性催化还原NOx

通过共沉淀法制备不同锆掺杂量的钛锆复合载体,用分步浸渍法先后浸渍WO3和V2O5得到一系列V2O5-WO3/TiO2-ZrO2催化剂样品,采用X线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM),程序升温还原(TPR)等表征技术进行相关的表征分析,同时在模拟氨气选择性催化还原NOx(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察.研究结果表明:ZrO2含量为50％(摩尔分数)的催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口.模拟烟气中含有0.08％(体积分数)的SO2时,SO2对所研究催化剂的NO脱除具有一定的促进作用.复合载体Ti05Zr0.5O2呈无定形态,具有较大的比表面积和孔容,微粒大小均匀,表面分散性良好;WO3和V2O5高度分散在载体的表面;ZrO2的掺入有利于提高催化剂的还原性能.     

TiO2微粉对Al2O3-MgO-Cr2O3浇注料性能的影响

以板状刚玉为骨料,配以电熔白刚玉、α-Al2O3、MgO和Cr2O3细粉以及secar71水泥结合剂制得Al2O3-MgO-Cr2O3浇注料,研究添加TiO2微粉对浇注料性能的影响。结果表明,在Al2O3-MgO-Cr2O3浇注料中加入TiO2微粉后,材料致密化程度增加、体积密度和冷态强度增大,且材料经高温烧成后由于生成钛酸铝而使材料抗热震性显著提高。但材料在高温下形成少量低熔相,且钛酸铝在750～1280℃下易分解为Al2O3和TiO2,使得材料的高温抗折强度降低。     

电解负载法制备Pt/Al2O3/Al催化剂

以铝板阳极氧化生成的多孔质氧化膜为载体,采用电解负载法将铂负载在载体上,制得挥发性有机物催化燃烧的催化剂.从催化剂的负载量和催化活性出发,对电解负载的实验条件进行了探讨.研究结果表明,低浓度、低电流密度及较短的电解负载时间是较适宜的催化剂制备条件.实验还表明,利用电解负载法负载的催化组分在催化剂中分布均匀.     

载钒量对蜂窝状V2O5/ACH催化剂同时脱硫脱硝活性的影响

蜂窝状活性炭(ACH)经850°C水蒸气活化、用等体积的偏钒酸铵和草酸的混合溶液浸渍,经干燥、煅烧和预氧化后制得新型V2O5/ACH催化剂。考察了V2O5担载量对蜂窝状V2O5/ACH同时脱硫脱硝反应活性的影响,并采用BET、FT-IR和TPD等手段表征了不同V2O5担载量时V2O5/ACH催化剂的物理化学特性。结果表明:V2O5担载量(质量百分数)为1%~5%时,随担载量的增加,新鲜催化剂的脱硫活性增加,脱硝活性降低。NH3气氛再生提高了较低担载量(1%~3%)时催化剂的脱硫活性,降低了较高担载量(5%)的脱硫活性。但NH3再生显著提高了催化剂的脱硝活性,且随V2O5担载量的降低这种促进作用愈加显著。为获得理想的同时脱硫脱硝活性,催化剂的适宜V2O5担载量为1%~3%。     

非甲烷总烃分析仪专用Co3O4/Al2O3催化剂的制备及性能研究

挥发性有机化合物(volatile organic compounds, VOCs)是引发霾和光化学烟雾等环境问题的重要原因,达到一定浓度会对人类健康造成威胁。非甲烷总烃(non-methane hydrocarbon, NMHC)作为VOCs总量统计的重要指标,在一定程度上可以简单、直观地反映VOCs污染状况,因此,监控NMHC对保护环境与人类健康具有重要意义。本文中制备了层状结构、球形结构和立方体结构3种不同形貌的Co₃O₄纳米材料,将纳米材料均匀负载于活性Al₂O₃颗粒表面作为NMHC分析专用催化剂。通过XRD、FESEM、BET和XPS技术对制备的Co₃O₄催化剂进行表征;并将催化剂用于NMHC的检测,对不同形貌催化剂的催化性能进行评价。结果表明,当煅烧温度为400℃、煅烧时间为3 h,催化剂具有较高的催化活性,其中立方体结构催化剂具有最高的催化活性,能在236℃将NMHC完全降解,层状结构与球形结构催化剂分别在261℃与257℃将NMHC完全降解...     

锆掺杂TiO2负载锰铈氧化物低温催化还原NOx

采用溶胶-凝胶法制备TiO₂、ZrO₂和不同比例TiO₂-ZrO₂等载体,超声波浸渍负载一定量的Ce-Mn活性组分.通过扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱和比表面积（BET）法对催化剂进行表征,并考察催化剂的氨气低温催化还原NO_x的活性.结果表明,TiO₂-ZrO₂（3:1,摩尔比）载体为介孔材料,颗粒粒径较小且高度分散,比表面积高达151 m²·g^-1由于Zr⁴⁺取代Ti⁴⁺掺杂进入TiO₂晶格内,导致其晶格畸变,抑制TiO₂晶型转变,获得了良好的热稳定性,加之活性组分以无定形态存在,催化剂表面存在Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原电对,从而提高催化剂的低温催化还原活性.在550℃下焙烧的催化剂10%Ce（0.4）-Mn/TiO₂-ZrO₂（3:1）的活性最高,其在140℃、体积空速67000 h^-1的条件下,NO_x的转化率达到99.28%.140℃时单独通入体积分数为10%的H₂O以及同时通入体积分数为10%H₂O和2×10^-4SO₂,催化剂显示出较强的抗H₂O和SO₂中毒能力.     

V2O5/TiO2催化剂上NH4HSO4形成机理实验研究

基于商用V2O5/TiO2催化剂,通过模拟SCR脱硝试验装置的宏观试验及原位傅里叶变换红外的微观分析手段,对SO2催化氧化机理及硫酸氢铵(ABS)的形成机理进行了研究。结果表明,SO2吸附在催化剂表面后先与V5+-OH基团反应生成了金属硫酸盐中间产物(VOSO4),继而转化为SO3,O2与温度都对该反应有促进作用。催化剂上ABS生成主要有2种机理：一是由吸附态NH3与气相或弱吸附态SO2反应生成,二是由金属硫酸盐(VOSO4)与气相NH3直接反应生成。催化剂上ABS大约在200℃生成,在450℃分解。且NO能与ABS中的NH4+反应而促进其分解,但此反应与脱硝反应共存且为竞争关系。