Ce-Mn复合氧化物对二溴甲烷燃烧的催化性能

采用共沉淀法制备CeMn复合氧化物及单组分Ce、Mn氧化物催化剂, 考察它们对精对苯二甲酸氧化尾气中二溴甲烷燃烧的催化活性. 通过X线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2TPR)对催化剂的晶相结构进行表征. 结果表明: 由于Mn3+进入了CeO2晶格中, 制备的CeMn复合氧化物形成均一的固溶体结构, 具有优异的低温还原性能, 对二溴甲烷的催化燃烧性能显著优于单组分Ce、Mn氧化物催化剂. 当催化剂床层入口温度高于283℃, 二溴甲烷体积分数为0.4%～1.0%, 空速小于24000 h-1时, 二溴甲烷转化率大于95%, Br2及HBr的总收率可以达到83%以上.     

La_(1-x)Cu_xNiO_3复合氧化物的制备及其催化性能研究

采用溶胶-凝胶法研制La1-xCuxNiO3复合氧化物系列催化剂,考察该系列催化剂对NO和CO的催化转化性能,并借助X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法研究催化剂的活性与结构的关系.结果表明,所制得的La1-xCuxNiO3复合氧化物催化剂都具有钙钛矿型结构,其中La0.8Cu0.2NiO3复合氧化物的颗粒较小,粒径较为均一,从而催化性能更好,对于NO的还原和CO的氧化都具有良好的催化活性,能使NO和CO的转化率分别高达96.3%和90.5%.     

类钙钛矿型La1.6Ba0.4MO4-δ(M=Co,Ni,Cu)复合氧化物催化分解NO性能的研究

采用柠檬酸络合爆炸法合成了La1.6Ba0.4MO4-δ(M=Co,N,iCu)系列类钙钛矿型复合氧化物催化剂,通过XRD、H2-TPR等分析方法表征了其物相及氧化还原能力,并考察了该系列催化剂催化分解NO的活性.结果表明:Ba的掺杂对于不同过渡金属的氧化还原能力的影响程度各不相同,但都提高了过渡金属的氧化还原能力,从而提高了样品的催化活性,其中1123K时以Ni基类钙钛矿型的复合氧化物直接分解NO的催化活性相对最高,NO分解率达88%.     

Cu/Mo/CeO_2-ZrO_2催化剂的制备及其三效催化性能

以不同沉淀剂制备的CeO2-ZrO2复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Cu/Mo/CeO2-ZrO2催化剂.研究结果表明,当Ce︰Zr的摩尔比为0.65︰0.35,Mo添加量为6%,Cu负载量为5%时,制得的Cu/Mo/CeO2-ZrO2对CO、C3H6和NO的转化具有更好的催化活性,在该催化剂上,CO、C3H6和NO的T50分别为103℃、248℃和244℃,T90分别为189℃、450℃和321℃.Mo的添加能够使催化剂形成稳定的立方晶相固溶体结构,并且使其颗粒更加细化,从而有利于Cu物种高度分散在催化剂表面,提高了催化剂的性能.     

铜基铈铁钇复合氧化物的制备及催化性能研究

采用反向滴定共沉淀法制备铈铁钇复合氧化物(Ce1-xFexYzO2-λ)载体,然后用等体积浸渍法负载活性组分Cu,研制铜基铈铁钇复合氧化物(Cuy/Ce1-xFexYzO2-λ)催化剂.实验结果表明:Ce:Fe:Y摩尔比为0.9:0.1:0.05、Cu负载量为3%时,制得的Cu3%/Ce0.9Fe0.1Y0.05O2-λ催化剂对CO、NO和C3H6的转化反应具有良好的催化活性,在该催化剂上CO、NO和C3H6的起燃温度(T50)分别为100℃、234℃和258℃,完全转化温度(T90)分别为183℃、318℃和350℃;由于Fe和Y能与Ce氧化物形成稳定的立方晶固溶体,载体表面不出现Fe、Y或Cu物种晶相聚集的现象,Ce与Fe和Y之间的良好协同效应有利于提高催化活性和热稳定性,因此Cu3%/Ce0.9Fe0.1Y0.05O2-λ催化剂性能良好.     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

Cu_(5%)/Ce_(0.6)Mn_(0.4)Ca_(0.08)O_(2-λ)催化剂的制备及催化性能研究

采用共沉淀法制备CexMn1-xCazO2-λ载体,然后用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得Cuy/CexMn1-xCazO2-λ催化剂.实验结果表明:Ce:Mn:Ca摩尔比为0.6:0.4:0.08,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Ce0.6Mn0.4Ca0.08O2-λ催化剂对CO、C3H6和NO的转化反应具有良好的催化活性,能使CO、C3H6和NO的起燃温度T50分别为107℃、218℃和212℃,完全转化温度T90分别为144℃、323℃和298℃;由于Mn和Ca能与Ce氧化物形成稳定的立方晶固溶体,不出现Mn2O3或CuO晶相在载体表面富集的现象,Mn和Ca与Ce的良好协同作用有效提高催化活性,所以Cu5%/Ce0.6Mn0.4Ca0.08O2-λ催化性能良好.     

Mo-Bi-Fe-Co基催化剂的制备方法

针对共沉淀法存在的催化剂元素混合不均、比表面积小、导热差、催化剂容易失活等问题,分别采用共沉淀法和浸渍法制备了两种Mo-Bi-Fe-Co基催化剂.所得浸渍法制备催化剂的最佳制备条件为:浸渍时间为6 h,浸渍液浓度为1.25 mol/L(以Mo的摩尔浓度为标准),浸渍次数为2次,柠檬酸加入量为Mo/Citric acid=1.3,煅烧温度为620℃.在温度为380℃、空速为7 200h-1、异丁烯与空气比为6:94的反应条件下,该催化剂的转化率和选择性分别为88.9%和68.0%.浸渍法制得的催化剂的活性明显优于共沉淀法制备的催化剂.     

La_(0.9)Mg_(0.1)Cr_(1-x)M_xO_3钙钛矿型氧化物的制备及催化性能研究

采用溶胶-凝胶法制备一系列钙钛矿复合氧化物La0.9Mg0.1Cr1-xMxO3(M为Fe、Cu和Ni),并考察其催化性能.同时利用扫描电子显微镜和X射线衍射等分析方法,表征催化剂性能与结构之间的关系.实验结果表明:750℃焙烧制得的La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的三效催化性能,在该催化剂上C3H6、CO和NO的起燃温度T50较低,分别为229℃、202℃和286℃;完全转化温度T90分别为325℃、247℃和348℃;500℃转化率分别高达91.1%、99.3%和93.9%.La0.9Mg0.1Cr0.8Cu0.2O3具有良好的钙钛矿晶体结构,晶粒为纳米级,热稳定性高,所以催化性能良好.     

多相催化氧化法处理油田污水

油田污水中的S2-,Fe2 及细菌等可使部分水解聚丙烯酰胺产生降解,使聚合物溶液粘度大幅度下降. 采用浸渍法制备了过渡金属-稀土复合氧化物催化剂,用于多相催化氧化处理油田污水. 结果表明,Mn-Ce复合氧化物催化剂性能高效、稳定;与未处理的模拟污水相比,经多相催化氧化处理后的模拟污水配制的聚合物溶液粘度提高548%.     

Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

掺杂钛酸铋钠对钛酸锶钡陶瓷介电性能的影响

采用固相法制备钛酸铋钠掺杂的钛酸锶钡（Ba0.9Sr0.1TiO3）铁电陶瓷,研究钛酸铋钠的掺杂量对钛酸锶钡陶瓷的微观结构和介电性能的影响,并探讨相关机理．研究结果表明,在讨论的掺杂范围内,随着钛酸铋钠掺杂量的增加,钛酸锶钡的晶粒尺寸先增大,后减小．当掺杂量为0．5％（质量分数,下同）时,介电弥散发生,半导化现象出现．当钛酸铋钠掺杂量介于1．0%-1．5％之间时,钛酸锶钡陶瓷的介电常数均保持在5000,且居里温度向高温移动到120℃,10kHz频率的介电损耗低于0．05．     

甲烷完全氧化反应的Cu/Ce-Zr-O固溶体电催化剂

采用X射线衍射（XRD）、X光电子能谱（XPS）和程序升温还原（TPR）等手段,对以甲烷为燃料的固体氧化燃料电池阳极催化剂--Cu掺杂Ce-Zr-O固溶体进行了研究.结果表明：溶胶-凝胶法制备的催化剂中ZrO2四方晶相含量最高,其次是共沉淀法,含量最低的是浸渍法;溶胶-凝胶法制备的催化剂中嵌入Ce-Zr-O固溶体晶格并为后者所高度分散和稳定的Cu相对较多,而浸渍法制备的催化剂表面以晶相CuO形式存在的Cu相对较多.当Cu的掺杂量增大时,催化剂表面过氧物种O22-（或氧自由基O-）的浓度增加;CeO2的添加可以明显提高催化剂表面O22-或O-等过氧物种的浓度.研究结果与Cu掺杂Ce-Zr-O固溶体在甲烷的完全氧化反应中表现出的催化活性有较好的对应关系.     

Cu/SBA-16催化剂及其催化苯酚羟基化性能

为研究介孔催化剂的催化性能,采用pH调节浸渍法合成了具有三维介孔结构的Cu/SBA-16催化剂,并借助催化活性测试、X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、原子吸收光谱（AAS）、N_2吸附-脱附和氢气程序升温还原（H_2-TPR）方法分析了pH和Cu负载量对其催化苯酚羟基化性能的影响。结果表明：在pH=7.0条件下制备的Cu/SBA-16催化剂（w（Cu）=7.2%）表现出较好的苯酚羟基化活性;引入Cu物种后的催化剂较好地保持了SBA-16分子筛的三维笼状孔道结构;当Cu质量分数低于16.3%时,Cu物种主要以高分散的CuO形式存在于Cu/SBA-16的孔道内,该CuO物种在苯酚羟基化反应中起关键作用。该研究为进一步探讨Cu/SBA-16催化剂结构与反应性能间的联系奠定了基础。     

类钙钛矿型La1．6Ba0．4MO4（M=Co、Ni、Cu）复合氧化物催化分解NO性能的研究

采用柠檬酸络合爆炸法合成了La1．6Ba0．4MO4（M=Co、Ni、Cu）系列类钙钛矿复合氧化物催化剂,通过 XRD、H2-TPR等分析方法表征了其物相组成及氧化还原能力的变化,并考察了该系列催化剂催化分解 NO的活性．结果表明:Ba的掺杂对于不同过渡金属的氧化性的影响是不同的,但都提高了过渡金属的氧化还原能力,从而提高了样品的催化活性,其中Ni基类钙钛矿的直接分解NO的催化活性是最理想的．     

Cu_(5%)/Ce_(0.5+x)Zr_(0.5-x)Bi_yO_(2+λ)催化剂的制备及其性能研究

以Ce-Zr-Bi-O复合氧化物作为载体,研制Cu5%/Ce0.5+xZr0.5-xBiyO2+λ催化剂,考察铈、锆和铋含量及载体制备方法对催化剂性能的影响.实验结果表明,当载体采用共沉淀法制备,Ce、Zr和Bi的摩尔比为0.65︰0.35︰0.06,Cu负载量为5%时,所制得的Cu5%/Ce0.65Zr0.35Bi0.06O2+λ具有更好的催化活性,能使CO在200℃时达到完全转化,NO在350℃时达到完全转化.XRD和SEM的测试结果表明:Bi的加入能够形成稳定的立方相Ce-Zr-Bi固溶体,晶粒达到纳米级,同时不出现CuO在催化剂表面聚集的现象,因此Cu5%/Ce0.65Zr0.35Bi0.06O2+λ催化活性更高.