用于PEMFC的介孔碳担载铂氧化钨电催化剂的制备与表征

利用介孔碳作为载体,制备介孔碳担载Pt-WO3复合催化剂应用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)电极.以苯为碳源,采用气相沉积法复制介孔SiO2 Al-SBA-15模板结构合成石墨化介孔碳Cg,采用浸渍法制备无定形介孔碳CMK-3.通过分步沉积,将Pt和WO3担载到介孔碳载体上,采用比表面分析(BET)、X线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、循环伏安法以及单电池极化性能测试对介孔碳担载的复合催化剂进行表征.结果表明:介孔碳作为催化剂载体,其孔道结构有助于催化剂的均匀分散,从而提高催化剂的电催化剂活性.由于石墨化介孔碳的导电性能高于无定形介孔碳,因此Pt-WO3/Cg比Pt-WO3/CMK-3具有更好的电极催化活性.     

介孔二氧化锰制备及其催化臭氧氧化草酸研究

采用纳米刻蚀法制备了介孔二氧化锰臭氧催化剂,并考察了其催化臭氧氧化降解草酸的性能.该催化剂高比表面积(142m~2·g~(-1))的有序纳米棒有利于催化剂活性位点的暴露和物质的吸附,从而增强了催化剂的催化活性.羟基自由基是催化臭氧氧化过程中产生的主要活性氧物种,该催化剂的羟基自由基产率是非介孔二氧化锰的2倍;朗缪尔吸附模型表明该催化剂对草酸的吸附能力是非介孔二氧化锰的9.42倍;该催化剂催化降解草酸的准一级反应动力学常数是非介孔二氧化锰的3倍.     

苯酚在CeO_2-ZSM-5固定床反应器上的湿式催化降解

采用浸渍法制备CeO_2-ZSM-5分子筛催化剂,并将其用于固定床反应器来湿式催化氧化苯酚废水.采用X射线衍射、N_2吸附和脱附对分子筛的物相结构、比表面积和孔结构进行表征,然后对比不同温度、床层高度、进料流速对苯酚转化率、H_2O_2转化率、TOC(总有机碳)转化率、活性组分浸出率和CO_2选择性的影响.表征结果表明,CeO_2-ZSM-5分子筛催化剂为微孔材料,负载活性组分前后其晶型没有明显变化,但比表面积减小.活性评价实验结果表明:随着温度的升高和进料流速的减小,H_2O_2转化率、苯酚转化率、TOC转化率和CO_2选择性逐渐增大;随着床层高度的增加,H_2O_2转化率、苯酚转化率、TOC转化率逐渐增大,CO_2选择性则逐渐降低;各条件下,催化剂活性组分浸出率较小,稳定性较好,且降解过程不产生副产物.     

NiO/介孔SiO_2复合材料的制备及其光催化性能

将N-十六烷基乙二胺三乙酸同时用作螯合剂与结构导向剂,经由以阴离子模板法制备介孔SiO2(AMS)的路径一步法制得了一系列NiO/介孔SiO2复合体。借助XRD,HRTEM和N2-吸附脱附对该复合材料的形貌和结构进行了表征。以甲基橙溶液模拟偶氮染料废水,在紫外光照条件下将所制备的介孔复合材料、市售P25和以EO20PO70EO20(P123)为模板合成的介孔TiO2分别进行光催化氧化性能的测试,以脱色率为指标考察了光催化剂的催化活性中心类型、数目以及催化剂的比表面积等因素对甲基橙光降解效率的影响。结果表明:所制备NiO/介孔SiO2复合材料对甲基橙的降解能力优于市售P25,并且该催化剂具有良好的可再生性。     

囊泡状介孔二氧化硅的制备及吸附性能

分别采用磷酸(H3PO4)和硝酸(HNO3)为催化剂,以椰油基甘油酸钠(YCS)为模板,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,制备了三维六方相和囊泡相的介孔二氧化硅(SiO2).并将样品分别在550℃、700℃和850℃下焙烧,利用X射线衍射(XRD)、高倍扫描电镜(HRSEM)、高倍透射电镜(HRTEM)、氮气吸附和微电泳法对所得样品进行表征,得出焙烧温度对样品的介孔孔径、比表面积的影响关系.还研究两种结构的介孔SiO2对漆酶的吸附等温线.讨论了介孔SiO2的等电点、表面积、孔体积等参数对漆酶在介孔SiO2表面的吸附等温线和吸附动力学的影响.     

CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂催化CO氧化性能的研究

采用共沉淀法制备Ce_xZr_(1-x)O_2载体,等体积浸渍法制备CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂,考察载体中CeO_2与ZrO_2质量比(mCeO_2∶mZrO_2)和CuO负载量对CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂结构及物化性能的影响.采用X射线衍射(XRD)、比表面积及孔容积测试(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、一氧化碳程序升温还原(CO-TPR)等方法对CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂进行表征,结果表明:当mCeO_2∶mZrO_2为4∶1时,CuO负载量为10%(质量分数)时,10%CuO/Ce_(0.815)Zr_(0.185)O_2催化剂具有较大的比表面积和孔容积,较好的Cu物质分散度,以及较好的还原性能和CO氧化性能.因此,在催化CO氧化反应中,10%CuO/Ce_(0.815)Zr_(0.185)O_2催化剂表现出较优的活性,在常压下,CO完全转化温度低至80℃.     

介孔SO■/ZrO_2的制备、表征及应用

使用水热合成法,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,ZrOCl_2·8H_2O为锆源,水为溶剂,在碱性条件下成功地制备出介孔SO■/ZrO_2.通过傅里叶红外光谱分析(FTIR),N_2物理吸脱附(BET),透射电镜(TEM), X射线衍射(XRD),氨程序升温脱附(NH_3-TPD)手段对其结构进行了表征.结果发现,550℃煅烧后样品的比表面积为179 m~2/g,平均孔径为4.1 nm;TEM显示样品的孔道呈蠕虫状;NH_3-TPD表征发现该催化剂具有超强酸性.该催化剂用于煎炸废油甲酯化反应中生物柴油的制备,具有较高的活性,在200℃下反应6 h后的收率能达91%以上.     

介孔氧化铝催化Knoevenagel反应的活性研究

制备一种具有比表面积大(812 m2/g)的介孔氧化铝,并通过XRD、N2吸附脱附实验及TEM等手段对该介孔氧化铝的孔结构性质进行了表征.以苯甲醛和丙二腈的反应作为媒介,研究该介孔氧化铝对于Knoevenagel反应的催化性能.结果表明,当催化剂量为0.03 g、反应时间3 h和反应温度55℃时,苯甲醛的转化率可以达到98%,证明了该介孔氧化铝对于Knoevenagel反应有着良好的催化性能.     

原位水热法合成介孔LaCoO_3/MCF催化剂用于CO氧化反应

采用原位水热法制备了LaCoO_3/MCF、LaCoO_3/SBA-15催化剂,分别采用XRD、氮气物理吸附-脱附、TEM对催化剂进行了表征,并在固定床反应器中对催化剂的CO氧化反应活性进行了测试,考察了不同LaCoO_3负载量和不同载体负载的催化剂的CO氧化性能.结果表明:原位水热合成法制备的LaCoO_3/MCF催化剂具有较高的比表面积(281.1~427.6 m2·g-1)和三维介孔泡沫状孔道结构,LaCoO_3纳米颗粒均匀地分散在催化剂中.LaCoO_3的含量显著影响催化剂的CO氧化反应活性,负载量为30%的催化剂(30LaCoO_3/MCF)的反应活性最高,CO在387℃氧化完全.与SBA-15负载的催化剂相比,由于MCF的三维互通结构,催化剂30LaCoO_3/MCF的催化性能明显提高.     

Pd/MC催化剂的制备及其对苯甲醇氧化制备苯甲醛的催化性能

采用浸渍法在介孔碳(MC)上负载Pd制备Pd/MC催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、比表面积仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及H2程序升温脱附法(H2-TPD)对Pd/MC进行表征。考察Pd/MC水相催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的性能。结果表明:MC具有良好的介孔结构及高比表面积;Pd纳米颗粒在MC表面高度分散并稳定;Pd/MC具有较高的氧化还原性。在优化反应条件苯甲醇1 mmol、n(Pd)/n(苯甲醇)=0.001、水4 mL、反应温度80℃、反应时间12 h、常压O2下,苯甲醇转化率达到99.6%,苯甲醛选择性为100%。催化剂重复使用5次,催化剂活性基本不变。