水热法制备硫化镉-氧化石墨烯复合物及其电化学性能研究

采用Hummers法以鳞片状石墨粉为原料制备了还原氧化石墨烯,并用水热法使其与硫化镉复合,制得还原氧化石墨烯与纳米硫化镉的复合物.采用X-射线衍射、扫描电镜、能量弥散X射线谱、傅里叶变换红外光谱等多种现代测试方法对还原氧化石墨烯、还原氧化石墨烯与纳米硫化镉复合物的结构和形貌进行了表征,并使用电化学工作站测试其电化学性能.     

Pt/CNFs-rGO催化剂的制备及催化氧化甲醇的性能研究

利用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),采用静电纺丝和热处理结合的方法得到碳纳米纤维(CNFs),并将其混合作为催化剂载体。然后,以乙二醇为还原剂,采用一步微波法还原H_2PtCl_6的同时将GO还原为还原氧化石墨烯(rGO),得到Pt/CNFs-rGO复合催化剂。酸性条件下,用循环伏安法和计时安培法研究Pt/CNFs-rGO在甲醇电化学氧化中的催化性能。结果表明,与Pt/CNFs、Pt/rGO和商用Pt/C催化剂相比,复合催化剂Pt/CNFs-rGO对甲醇氧化有较高的催化性能,且mrGO∶mCNFs=4∶3时Pt/CNFs-rGO的催化效果最佳。碳纤维的引入可以提高Pt/rGO催化氧化甲醇的性能,其原因为CNFs的引入有效改善了石墨烯片层间的堆叠,从而提高了Pt粒子的利用率。     

溶液中等离子法制备Pt纳米颗粒负载TiO_2增强甲醇电催化性能

通过溶液中等离子法快速制备Pt纳米颗粒,选用TiO_2(P25)提升Pt纳米颗粒的电催化性能,并以石墨烯纳米片(GNs)为载体材料,通过简单的超声混合制备Pt/GNs/TiO_2催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X线光电子能谱仪(XPS)及循环伏安曲线(CV)测试等表征手段分析样品的组成、形貌、表面电子特性及对甲醇的电催化性能。结果表明:制备得到了在GNs表面分布均匀、结晶性良好并且直径为2~5 nm的Pt纳米颗粒,同时TiO_2也成功分散在GNs表面。加入TiO_2极大地提高了Pt纳米颗粒对甲醇的电催化活性,Pt/GNs/TiO_2的电流密度约为2 480 m A/mg,是未加入TiO_2的Pt/GNs(747 m A/mg)的3.3倍,同时其循环性能和抗中毒性能也得到了提升。     

石墨烯与掺N石墨烯对甲酸盐电氧化催化剂Pt和Pd抗毒性的提升研究

为研究载体对甲酸盐电氧化催化剂抗毒性的促进作用,将商用催化剂Pt/C和Pd/C分别与石墨烯(GNs)及掺N石墨烯(NGNs)超声混合后涂制电极,通过循环伏安法(CV)及计时电流法(CA)比较了混合GNs及NGNs对催化剂抗毒性的影响.结果表明,加入GNs和NGNs均可提高Pt/C与Pd/C的抗毒性,其中NGNs提升作用更显著.该研究表明,石墨烯类材料改善催化剂抗毒性具有普适意义.     

含氧复合型Pt/C催化剂的制备、表征及其对甲醇电氧化催化性能的研究

利用亚锡酸对氯铂酸的弱的多步骤还原制备新型Pt/C催化剂. 用XRD、HRTEM、EDS、DSC以及氢吸附电化学对所制备的催化剂进行了表征,并用循环伏安和恒电位极化对其进行了甲醇电氧化催化活性测定. 实验结果表明,应用亚锡酸法合成的Pt/C催化剂具有很高的甲醇电氧化催化活性,在0.5V (SCE)电位下,其质量活性约为亚硫酸路线合成的Pt/C催化剂的2倍. 亚锡酸法可在纳米尺度范围内生成金属Pt和Pt氧化物共存的复合型碳载催化剂,这种含氧复合型催化剂可以促进Pt在甲醇电氧化过程中双功能作用的有效协调.     

双金属催化剂PtRh@Pt5/C的制备、表征及其在甲醇电化学氧化中的催化性能研究

以Pt5/C为基底,采用强迫沉积法得到Rh0.5@Pt5/C、Pt0.1Rh0.5@Pt5/C和Pt0.1Rh0.5Pt0.1@Pt5/C三种不同结构的沉积层,在400℃下焙烧4 h后制得了表面组成不同的PtRh@Pt5/C双金属催化剂.通过循环伏安法(CV)和X-射线衍射(XRD)对基底Pt5/C和催化剂进行了表征,并研究了他们在甲醇电化学氧化中的催化性能.结果表明,PtRh@Pt5/C双金属催化剂的催化活性和抗CO中毒能力明显优于基底Pt5/C,且表面组成对催化剂的活性影响很大,其中以"三明治"式沉积层焙烧后制得的催化剂(Pt0.1Rh0.5Pt0.1@Pt5/C)形成了微晶或非晶态的PtRh表面合金,对甲醇氧化的催化效果最好,甲醇在其表面氧化的峰电流密度提高了90%以上,氧化电势也降低了约30 mV.     

直接甲醇燃料电池阳极催化剂PtCo/ZrO_2-RGO的制备及性能研究

实验采用Hummers法合成氧化石墨(GO),浸渍还原法一步还原氧化石墨和贵金属盐及金属氧化物,制备了纳米ZrO_2掺杂石墨烯负载PtCo(PtCo/ZrO_2-RGO)催化剂,利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对其进行表征,运用循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)研究纳米PtCo/ZrO_2-RGO对甲醇电催化氧化活性和稳定性,正向阳极峰电流密度(If)与反向阳极峰电流密度(Ib)的比值可反应甲醇的氧化率以及中间含碳物质的中毒耐受性,PtCoRGO和PtCo/ZrO_2-RGO的If/Ib值分别为2.67和3.20。在1 000次循环之后PtCo/ZrO_2-RGO的I_n/I_0值仍是91%,高于PtCo-RGO的I_n/I_0的值88%。     

聚多巴胺功能化的碳纳米管负载Pt-Pd用于燃料电池阴极氧还原

合成廉价燃料电池催化剂是电化学新能源研究领域的热点.本文基于聚多巴胺的还原性,温和条件下在聚多巴胺包裹的碳纳米管上原位合成了Pt-Pd纳米粒子.使用粉末X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和循环伏安法(CV)对合成材料进行了表征,研究该催化剂对氧气的电化学催化还原性能.结果表明,在0.5M H2SO4介质中,氧气能够在该催化剂表面发生4电子还原反应.     

石墨烯/ZnSe纳米复合物的制备及电化学发光性质

将还原的氧化石墨烯加入合成的ZnSe纳米粒子溶液中,在超声作用下形成石墨烯/ZnSe纳米复合物.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)等分析测试手段对所得产物的形貌、晶型进行了表征,测试了所得产物的紫外吸收光谱和电化学发光行为,研究了影响复合物电化学发光性质的因素,探讨了复合物分析应用的可行性.     

PtSnO_2/C催化剂的制备、表征及其对乙醇电化学氧化的催化活性

对直接乙醇燃料电池(DEFC)阳极电催化剂的研究主要集中在Pt基催化剂上,而提高Pt基催化剂对乙醇的电化学氧化活性是目前DEFC研究的最重要的任务。本文采用乙二醇还原法制备Pt Sn O2/C二元催化剂。ICP-AES表征结果表明,Pt:Sn比是3∶1;X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱分析(XPS)结果表明催化剂中Pt和Sn O2晶体的存在;采用透射电镜(TEM)、循环伏安扫描(CV)和电化学线性扫描(LSV)等对催化剂的形态和电化学性能进行了表征,并计算其电化学活性表面积(ECSA)。实验结果表明,低合金度的Pt Sn O2/C催化剂具有与Pt/C电催化剂相近的Pt晶格常数,这有利于乙醇分子在Pt表面的吸附解离,Sn O2物种通过解离水提供(OH)物种促进Pt表面中间物种的氧化,从而提高催化剂的抗中毒能力和乙醇电化学氧化活性。     

纳米Pt修饰电极碱性条件下甲醇电化学氧化研究

甲醇电化学氧化机理的研究对制备与直接应用于甲醇燃料电池具有重要意义.利用电沉积法制备纳米Pt修饰玻碳电极,以此作为工作电极,基于现场红外光谱技术、循环伏吸法(CVA)、导数循环伏吸法(DCVA)与循环伏安法(CV),研究碱性条件下甲醇的电氧化行为.结果表明与Pt电极相比,纳米Pt修饰电极能更有效地催化甲醇电化学氧化,生成CO_2.进一步研究发现,纳米Pt修饰电极对甲醇氧化转化为甲酸这一过程具有更高的催化活性.     

ZnO/GQDs纳米复合材料的制备及其性能研究

通过一步水热法合成氧化锌(ZnO)/石墨烯量子点(GQDs)纳米复合材料,透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和紫外-可见分光光度计(UV-vis)对合成的纳米材料进行表征.将所制备的纳米材料应用于修饰电极,通过循环伏安法和示差脉冲伏安法探究多巴胺在该材料电极的电化学行为,实验结果显示:与氧化锌和石墨烯量子点的单一材料相比,ZnO/GQDs纳米复合材料修饰的电极对检测多巴胺的氧化还原能力更强,并在0. 3～100μmol/L浓度范围内呈良好的线性关系,检出限为0. 19μmol/L(S/N=3).此外,该生物传感器测定实际样品中多巴胺的结果令人满意.     

Pt/纳米TiO2-CNT复合电极的制备及对甲醇的电催化氧化

通过电合成前驱体Ti(OEt)4直接水解法和在恒电位-0.05V (vs. SCE)电沉积法制备Pt/nano TiO2-CNT电极.透射电镜 (TEM) 和X射线衍射 (XRD) 分析结果表明, 锐钛矿型纳米TiO2粒子(粒径5-10nm) 和碳纳米管结合形成网状结构, Pt纳米粒子(粒径8-15 nm)均匀地分散在纳米TiO2/碳纳米管复合膜表面.通过循环伏安和计时电流测试表明, Pt/ nano TiO2-CNT电极具有高活性表面, 同时对甲醇的电化学氧化具有高催化活性和稳定性,Pt载量为0.24mg/cm2时, 常温常压下甲醇的氧化峰电流达到260mA/cm2.     

石墨烯负载铂催化剂对肉桂醛选择性加氢性能影响

用沉积-沉淀-水合肼还原法制备氧化石墨烯（GO）、石墨（graphite）、酸化石墨（graphite-H）负载的Pt催化剂,研究了它们对肉桂醛选择性加氢生成肉桂醇反应的催化性能,并对该催化剂进行多晶X射线衍射、透射电镜、拉曼光谱、N2 吸附和X射线光电子能谱表征.结果表明：3种制备的催化剂中,负载Pt后氧化石墨烯被水合肼还原生成还原氧化石墨烯（RGO）,具有最高的比表面积,表面Pt的含量较低,所得Pt颗粒的粒径最小,具有最高的肉桂醛转化率;RGO 含有较多的酸性含氧基团C-OH 及COOH,有利于肉桂醛的C=O吸附,因此Pt/RGO具有最高的肉桂醇选择性.此外,还考察了Pt/RGO 催化性能与温度、氢气压强、反应时间的关系.实验表明,最佳反应温度为85℃,时间为3h,H2 压力为2.0MPa.     

焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响

采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.     

纳米Pt/Graphene复合电极的制备及对甲醇电催化性能的影响

采用一步还原法制备直接甲醇燃料电池纳米Pt/graphene (Pt/G)阳极. XRD和SEM表征表明Pt纳米均匀分散于石墨烯表面.循环伏安和计时电流的电化学测定结果表明:复合纳米Pt/G的催化活性和稳定性优于纯铂;采用计时电量法测定298 K时甲醇在硫酸溶液中扩散系数为1.37×10-9 cm2·s-1,以及在不同阶跃电位下甲醇催化氧化反应速率常数k_f.      

聚苯胺纳米纤维@还原氧化石墨烯纳米卷复合材料的制备及其在超级电容器中的应用

针对聚苯胺作为赝电容超级电容器电极材料时存在循环稳定性差的问题,设计利用还原氧化石墨烯纳米卷包裹聚苯胺纳米纤维.采用高沸点有机溶剂辅助冷冻干燥法制备了聚苯胺纳米纤维@还原氧化石墨烯纳米卷复合材料,利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、能谱分析仪、傅里叶变换红外光谱以及X-射线衍射等对该复合材料的形貌、组成和结构进行表征,并采用循环伏安、恒流充放电、电化学阻抗等方法对其电容性能进行研究.结果表明,利用高沸点有机溶剂辅助冷冻干燥法能够成功将聚苯胺纳米纤维包裹进氧化石墨烯纳米卷中,最终将氧化石墨烯还原后得到聚苯胺纳米纤维@还原氧化石墨烯纳米卷复合材料;该复合材料经过5 000次循环充放电后电容量保持率达到75%;当复合材料中的聚苯胺纳米纤维质量分数为67%时,该复合材料在2.2A/g的电流密度下,质量比电容达到639F/g,表现出优异的电容性能.     

Pt_5Pb/MWCNTs催化剂的制备及催化氧化甲醇的性能研究

以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,聚乙烯吡咯烷酮为分散剂,硼氢化钠为还原剂,通过简单的化学还原法制备Pt_5Pb/MWCNTs催化剂。用TEM、XRD、XPS和电化学测试对催化剂Pt_5Pb/MWCNTs的微观形貌、表面组分、价态和电化学性能进行了表征。结果表明,Pt_5Pb/MWCNTs对甲醇的电化学氧化表现出良好的催化活性和稳定性,其原因为Pt和Pb之间的协同作用。     

CocorePdshell/C核壳型纳米粒子电催化氧还原性能

应用胶体粒子模板法制备不同壳层厚度的CocorePdshell纳米电催化剂。TEM、XRD和EDS证实,CocorePdshell纳米粒子基本为球形,面心立方晶型(fcc)Pd成功包覆在纳米金属Co的表面,其中,Co1Pd2纳米粒子平均直径约10 nm且粒径分布较窄。动电位、交流阻抗、循环伏安及原位傅里叶变换红外反射光谱等电化学测试结果表明:与Pd/C相比,CocorePdshell/C纳米粒子对氧还原反应(ORR)的活性有明显的提高,甚至接近于Pt/C;抗甲醇能力非常优异,对甲醇氧化几乎无活性;不同壳层厚度催化剂中,以Co1Pd2/C催化剂的活性最高,在0.5 mol/L H2SO4中氧还原峰电流密度可达175.5 mA/mg,比Pt/C的要高出20 mA/mg。     

石墨烯基电催化剂的合成与燃料电池性能研究

为了满足人们对绿色能源的迫切需求,生物乙醇及其清洁能源转换设备,如直接醇类燃料电池(DAFCs)吸引了越来越多人的关注,尤其是在设计和开发有效的阳极催化材料方面。采用溶剂热和紫外光还原法制备了石墨烯/二氧化钛/铂(RGO/TiO2/Pt)复合电催化材料。产物的形貌和结构分别采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)等手段进行表征。形貌和结构分析结果表明,氧化石墨烯已被还原成石墨烯,铂纳米粒子均匀分散在石墨烯/二氧化钛界面。进一步研究了这种复合物的电催化性能;循环伏安等电化学研究表明:与铂和石墨烯/铂相比,石墨烯/二氧化钛/铂复合材料具有更高的催化活性和稳定性,有望成为新型高效的直接醇类燃料电池(DAFCs)的电催化材料。