溶液燃烧法制备Fe2O3/C及其催化苯甲醇制苯甲醛

以硝酸铁为氧化剂,尿素为燃料,加入碳球载体,通过溶液燃烧法合成了Fe_2O_3/C复合材料.考察了引发溶液燃烧温度、燃烧时间对催化剂组成、结构、形貌的影响.结果表明,在不同引发燃烧温度下Fe_2O_3/C催化剂中Fe以α-Fe_2O_3或/和γ-Fe_2O_3晶体存在.前驱体在250、300、400℃引发燃烧,并保持20min,Fe_2O_3附着在碳球表面,形成粒径约200nm的球形结构;在400℃增加燃烧时间至60min,碳球被烧掉,得到粒径约200nm的空心泡状结构.这些材料在选择催化氧化苯甲醇制苯甲醛反应中显示了较高的活性.其中,400℃燃烧20min制得的Fe_2O_3/C催化剂活性最高.在优化条件下,苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性分别达到90.9%和87.7%.催化剂回收后,进行4次循环使用,显示了很好的稳定性.     

中空碳纳米棒负载Fe_3O_4的制备及催化性能研究

以商用Fe_2O_3纳米棒为前驱体,利用溶胶凝胶法一步完成了二氧化硅和间苯二酚-甲醛树脂壳层的包覆,在5%氢气气氛下,同时实现了三氧化二铁的还原和树脂的碳化,最终以NaOH溶液刻蚀掉二氧化硅,成功制备了中空碳纳米棒负载Fe_3O_4材料(Fe_3O_4@h-C)。结果表明,所制备的Fe_3O_4@h-C结构完整,Fe_3O_4的负载量较高,为62.6%,其比饱和磁化强度高达58.5 emu/g,易于回收再利用。该材料在H_2O_2氧化亚甲基蓝的实验中表现出良好的催化活性和重复使用性。通过对比实验可以证明,中空结构对催化性能的提升起到了重要作用。     

Fe_3O_4@SiO_2@ZnO/ZnS纳米复合材料的制备及性能研究

选用Fe_3O_4@SiO_2@ZnO作为基体材料,采用一步硫化法成功制备出Fe_3O_4@SiO_2@ZnO/ZnS纳米复合材料.通过XRD、SEM、TEM和XPS测试表征手段证实了ZnO的表面已转化成ZnS,构建出ZnO/ZnS核壳结构.VSM测试结果表明,制得的Fe_3O_4@SiO_2@ZnO/ZnS纳米复合材料具有明显的超顺磁性,利于材料的回收再利用.在Fe_3O_4@SiO_2@ZnO/ZnS纳米复合材料的紫外-可见吸收光谱中,不仅观测到了ZnO和ZnS的特征吸收边,而且在可见光区域出现了明显增强的吸收边.通过对四环素的可见光催化降解实验,证实了Fe_3O_4@SiO_2@ZnO/ZnS纳米复合材料具有优异的可见光催化活性.     

磁性负载催化剂Pd/Fe_3O_4的制备及其在Sonogashira反应中的应用

利用浸渍法制备Pd/Fe_3O_4负载型磁性纳米催化剂并对其进行表征,研究Pd/Fe_3O_4在碘苯与苯乙炔的Sonogashira偶联反应中的催化性能.结果表明:在100℃、DMF为溶剂、K_2CO_3为碱源的反应条件下, Pd的负载量摩尔分数为13.7%时, Pd/Fe_3O_4的催化活性最高;其催化活性与负载的纳米Pd粒径有关, Pd粒径为3.56 nm时催化性能最佳;利用外磁场分离回收催化剂,循环使用5次后,其催化产率为75.3%,仍有较高的催化活性.     

γ-Al_2O_3球和蜂窝陶瓷负载Fe_2O_3臭氧氧化降解丙烯酸废水的研究

以γ-Al_2O_3颗粒和蜂窝陶瓷为载体,采用硝酸盐浸渍法制备了负载Fe_2O_3的两种催化剂,Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂和Fe_2O_3/蜂窝陶瓷催化剂.分别测试了蜂窝陶瓷、Fe_2O_3/蜂窝陶瓷催化剂和γ-Al_2O_3、Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的比表面积;以丙烯酸废水中的丙烯酸作为目标污染物,分别对比了单独臭氧氧化、Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂和Fe_2O_3/蜂窝陶瓷催化对丙烯酸的降解效果.结果表明,Fe_2O_3/蜂窝陶瓷和Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂对丙烯酸的COD的去除率分别为93.4%和83.1%,比单独臭氧氧化时的COD去除率69.9%有大幅度的提高;Fe_2O_3/蜂窝陶瓷和Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂对丙烯酸的TOC的去除率分别为82.7%和75.2%,与单独臭氧氧化时TOC去除率相比,分别提高了31%和24%.     

RGO/TiO_2/Fe_3O_4复合纳米材料的制备及其对甲基橙废水的脱色效果

通过水热法制备Fe_3O_4磁性纳米微球,以此为核包覆TiO_2,并将核壳结构的TiO_2/Fe_3O_4附着在还原氧化石墨烯(RGO)片层结构上;利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附、X射线衍射仪(XRD)、震动样品磁强计(VSM)和X射线光电子能谱(XPS)表征了RGO/TiO_2/Fe_3O_4磁性复合纳米材料的形态结构、包覆情况、磁性和元素种类,同时考察了该催化剂在紫外光照射下催化脱色甲基橙的效果。实验结果表明,TiO_2均匀地包覆在Fe_3O_4表面,RGO/TiO_2/Fe_3O_4磁性复合纳米材料的比饱和磁化强度为19.0emu/g。以甲基橙的水溶液为模拟污染物,紫外光照射90min后RGO/TiO_2/Fe_3O_4复合纳米材料对甲基橙的脱色率达到91%。     

Pd@Pt核壳型纳米粒子的制备及其在de-No_x加氢反应中的催化性能研究

以PVP、油胺作为稳定剂,采用溶胶法成功合成了不同尺寸的Pt纳米颗粒,以及具有核壳结构的Pd@Pt纳米颗粒.采用TEM,EDS,IR-CO对合成的纳米粒子进行了表征,并考察了Pt/Al_2O-3以及Pd@Pt/Al_2O_3在de-NO_x加氢反应中的催化性能.实验结果表明:溶胶法可以有效控制所合成的Pt纳米颗粒的尺寸,且在deNO_x加氢反应中,小尺寸的Pt纳米颗粒显示出了更高的反应活性.此外当反应条件为H_2/NO=4/1时,de-NO_x反应主产物为氨;在反应条件为H_2/NO=1/1时,该反应更倾向于生成N_2.在相同的反应条件下,与小尺寸的Pt纳米颗粒相比,核壳型Pd@Pt/Al_2O_3纳米颗粒在de-NO_x反应中具有最高的催化性能,显著提升了N_2的选择性,在150℃时N_2含量达到最大值62%,是单金属Pt_(4.5)/Al_2O_3催化剂的两倍以上.这可能是由于核层的Pd与壳层的Pt之间的相互作用改变了金属Pt的核外电子性质而引起的.     

磁性Fe3O4/In2S3可见光催化剂的制备及其性能

采用简单的油浴法制备出磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂,利用XRD、SEM、FTIR、BET、UV-Vis DRS以及磁滞回线等手段对其进行表征,以可见光(λ≥420 nm)为光源,以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察不同Fe_3O_4/In_2S_3复合比的磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂的催化性能及循环使用性能.结果表明,当物质的量n(Fe_3O_4)与n(In_2S_3)之比为6∶5时制备的磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂具有最好的光催化活性.光照90 min后,罗丹明B的降解率高达96%;磁性Fe_3O_4/In_2S_3可见光催化剂的饱和磁化强度达10.31 A·m2·kg-1,在外加磁场作用下,5 s内可以快速从水相中分离,具有良好的磁分离效果;样品经3次循环使用后其催化活性基本保持不变.     

聚乙二醇修饰的Fe3O4催化水合肼还原硝基苯

以聚乙二醇(PEG)为修饰剂,采用共沉淀法制备了磁性Fe_3O_4/PEG。用X-射线衍射仪(XRD)和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对Fe_3O_4/PEG进行表征。粒子中的Fe_3O_4为立方晶系,加入PEG6000和PEG20000能有效分散Fe_3O_4,避免颗粒团聚。考察了Fe_3O_4/PEG对水合肼还原硝基苯制备苯胺的催化活性,加入PEG6000和PEG20000作为分散剂制备的Fe_3O_4/PEG具有较高的活性和较好的重复性。1.23 g(10 mmol)硝基苯,0.1 g Fe_3O_4/PEG6000(或Fe_3O_4/PEG20000)催化剂,2.0 g水合肼在乙醇中回流反应1 h,苯胺收率接近100%,催化剂重复使用9次活性基本不变。     

铁基催化剂Fe2P/C的设计合成及其温和条件下对硝基化合物的选择性催化加氢性能研究

调节金属纳米颗粒的催化活性及选择性是催化领域的一个长期课题.本文利用细菌(ATCC 19367)为含磷前驱体通过不同的金属/细菌比例及热解温度设计合成了一种新型铁基催化剂.过X-射线粉末衍射、场发扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X-射线光电子能谱、电感耦合等离子体原子发射光谱仪等手段对所得化合物进行了结构及物相表征.本文针对不同热解时间,热解温度及金属比例系统的研究了催化剂的合成过程,通过分析表明,随着热解温度从600℃升到900℃,催化剂由单一的多孔碳逐渐到Fe_2P及Fe_2O_3转化.通过电子显微镜可以看出,金属纳米颗粒均匀的分布在多孔碳上.该铁基磷化物对硝基化合物具有较好的加氢还原催化功能,通过对比不同官能团取代的硝基催化加氢可以看出,常温常压下,该催化剂可以选择性的对硝基化合物的硝基进行加氢.通过循环实验证明,该催化剂具有很好的稳定性及可回收性.     

Sn杂化氧化铝球的制备及其在丙烷脱氢中的应用

采用海藻酸铵辅助法制备了Sn杂化Al_2O_3球形颗粒,并通过浸渍法获得Pt/Snx-Al_2O_3-X催化剂.采用氮吸附-脱附、XRD、NH3-TPD、XPS与TEM,研究了Sn杂化量与煅烧温度对催化剂孔结构、晶相、表面酸性、Sn价态、催化剂表面Pt颗粒大小的影响,并评估了催化剂在丙烷脱氢过程中的反应活性.实验结果表明,Sn的引入没有改变γ-Al_2O_3的晶相,但是可以提高催化剂的热稳定性;随着煅烧温度的提高,催化剂孔容、孔径明显增加,而比表面积与表面总酸量明显减少;Pt/Sn15-Al_2O_3-800催化剂表面Pt、Sn与γ-Al_2O_3之间相互作用较强,Sn0含量较低,同时Pt粒子平均粒径最小,其丙烷脱氢活性也最好,收率可达35%,以上.     

Fe_2O_3/SnO_2催化剂的制备及其光催化降解亚甲基蓝

采用溶胶-凝胶法制备不同Fe_2O_3含量的Fe_2O_3/SnO_2复合催化剂,分析其组成和性质,以亚甲基蓝溶液为染料模型,研究催化剂的光催化降解性能及最佳降解条件。结果表明,Fe_2O_3和SnO_2得到良好的复合,当Fe_2O_3含量为10%时,Fe_2O_3/SnO_2具有良好的催化活性,且降解的最佳条件为添加0.3 mL/L H2O2,pH为7,催化剂用量为15 mg,染料浓度为5 mg/l时,用300 W汞灯照射2 h,亚甲基蓝的降解率最大。     

Fe3O4@ZIF-8/CA电极制备及其对罗丹明B废水降解研究

采用水热法制备出Fe_3O_4@ZIF-8核壳催化剂及碳气凝胶(CA)载体,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附曲线等方法对催化剂及载体的性能进行表征,测出材料的形貌、内部结构及比表面积.采用Fe_3O_4@ZIF-8/CA作为电芬顿体系阴极,碳棒作为阳极,探究不同条件下罗丹明B的降解效果.结果表明,降解罗丹明B废水的最适条件是pH为7、电流密度为6 mA·cm~(-2)、催化剂负载量为200 mg、催化剂焙烧温度为750℃,在最适条件下,罗丹明B的降解率在60 min内即可达到95.6%.电极的稳定性测试实验表明,Fe_3O_4@ZIF-8/CA电极具有很好的稳定性,循环使用3次后,罗丹明B的降解率仍可达到91%.采用6 mA·cm~(-2)的最佳降解电流密度对碳气凝胶的H_2O_2产量进行测定,发现最高产量可达到84.14 mg/L,同时在降解过程的溶液中检测到·OH,由此对罗丹明B的降解机理进行了初步探讨.     

ZnO@(Fe_3O_4/ZnS:Mn~(2+))复合空心药物载体的生物相容性研究

通过自组装的方法制备ZnO@(Fe_3O_4/ZnS:Mn~(2+))复合空心药物载体,考察ZnO@(Fe_3O_4/ZnS:Mn~(2+))复合纳米微球对HepG2、HK2和大鼠原代肝细胞活性的影响,同时考察ZnO@(Fe_3O_4/ZnS:Mn~(2+))复合纳米微球在ICR小鼠体内对小鼠脏器比、血生化指标的影响.结果表明,ZnO@(Fe_3O_4/ZnS:Mn~(2+))复合纳米微球具有很好的生物相容性.     

Fe3O4@硅藻土磁性纳米粉体的超声催化性能

为确定不同反应条件对亚甲基蓝去除率的影响,采用共沉淀法制备了磁性Fe_3O_4纳米粉体催化剂,并将Fe_3O_4纳米粉体负载到多孔性的硅藻土上,即Fe_3O_4@硅藻土(Diatomite-Fe_3O_4,D-Fe_3O_4),采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂粉体的物相和形貌进行了表征。结果表明,Fe_3O_4纳米粉体均匀的负载在多孔硅藻土上,D-Fe_3O_4对亚甲基蓝的去除率可达到94.2%,与相同质量的纯Fe_3O_4纳米粉体相比,去除率提高了31.6个百分点,并且可以实现催化剂的回收利用。     

一步法合成Fe_3O_4/PDA-PtNPs-Hb复合磁性纳米粒子及其对H_2O_2电催化性能的研究

以氯铂酸为氧化剂、Fe_3O_4纳米粒子为载体、血红蛋白(Hb)为模型蛋白,利用多巴胺(DA)氧化聚合生成聚多巴胺(PDA),同时氯铂酸还原为铂纳米粒子(Pt NPs)的性质,一步法合成了Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb复合磁性纳米粒子。将Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb固定于磁性玻碳基底表面制得Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb/MGC电极。对固定在Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb复合磁性纳米粒子中的Hb在电极上的直接电化学行为进行了研究,结果表明Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb复合磁性纳米粒子不仅能简便地固定在电极表面,而且能有效地促进Hb与电极表面的直接电子转移。此外,Fe_3O_4/PDA-Pt NPs-Hb/MGC电极对H_2O_2有很好的电催化活性,在6.6~72.6μM范围内具有良好的线性响应,检测限达3.92μM(S/N=3)。     

含氧复合型Pt/C催化剂的制备、表征及其对甲醇电氧化催化性能的研究

利用亚锡酸对氯铂酸的弱的多步骤还原制备新型Pt/C催化剂. 用XRD、HRTEM、EDS、DSC以及氢吸附电化学对所制备的催化剂进行了表征,并用循环伏安和恒电位极化对其进行了甲醇电氧化催化活性测定. 实验结果表明,应用亚锡酸法合成的Pt/C催化剂具有很高的甲醇电氧化催化活性,在0.5V (SCE)电位下,其质量活性约为亚硫酸路线合成的Pt/C催化剂的2倍. 亚锡酸法可在纳米尺度范围内生成金属Pt和Pt氧化物共存的复合型碳载催化剂,这种含氧复合型催化剂可以促进Pt在甲醇电氧化过程中双功能作用的有效协调.     

磁性Fe_3O_4/α-Fe_2O_3核壳材料降解水中亚甲基蓝

以Fe_3O_4为核,以α-Fe_2O_3为壳层,合成出一种核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米复合材料.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X-射线衍射仪(XRD)等表征手段对核壳材料的形貌、组成及结构等进行了表征,并将其应用于亚甲基蓝溶液的降解.结果表明:核壳结构的Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米粒子粒径约为50~80nm.当H_2O_2用量为0.23mol/L,Fe_3O_4/α-Fe_2O_3投加量为5g/L,pH值为2,亚甲基蓝溶液初始质量浓度为5.0mg/L,60min内亚甲基蓝的降解可达98.7%.Fe_3O_4/α-Fe_2O_3纳米粒子经过3次循环使用后,对亚甲基蓝仍具有较好的降解能力.     

石墨烯-四氧化三铁微球复合材料的制备及锂离子电池负极性能

采用水热合成法制备了Fe_3O_4微球,并基于静电引力自组装机制,合成了石墨烯-Fe_3O_4微球复合材料(GEFe_3O_4).Fe_3O_4微球在石墨烯表面均匀分布,且实现了石墨烯对Fe_3O_4微球的部分包覆.电化学测试结果表明,在92.6m A/g电流密度下,Fe_3O_4微球的首次放电容量为938.3 m Ah/g,经30次循环,其放电容量衰减为192.5 m Ah/g;GE-Fe_3O_4的首次放电容量为840 m Ah/g,第30次循环的放电容量达803.5 m Ah/g;电流密度升至463 m A/g,经50次循环,GE-Fe_3O_4的放电容量仍有306.6 m Ah/g.与单纯Fe_3O_4微球相比,GE-Fe_3O_4复合材料的锂离子电池负极性能获得显著改善.     

Fe_3O_4@C锂离子电池负极材料的制备及其性能

首次合成了葡萄糖铁复合物GCFe,以GCFe为前驱体,采用原位煅烧法制备了纳米Fe_3O_4@C复合材料.利用TEM、IR、XRD、XPS、Raman光谱等技术,对该复合材料的结构进行了表征.作为锂离子电池负极,Fe_3O_4@C复合材料呈现出优异的倍率性能和循环稳定性,在电流密度为2 000 mAh·g~(-1)时,放电比容量为825.4 mAh·g~(-1),经过180次循环后,无明显的容量衰减.