PEG模板条件下BiOBr的制备及其光催化性能的研究

以表面活性剂聚乙二醇(PEG-6000)为模板剂,采用溶胶-凝胶法制备了溴氧化铋(BiOBr-PEG)光催化剂,运用XRD、SEM、BET和DRS对其结构及光化学特性进行了初步表征.在可见光(λ≥420nm)照射下,以有机污染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)和无色小分子水杨酸(Salicylic acid,SA)为目标化合物,研究了其光催化降解反应特性.结果表明:BiOBr-PEG具有优越的光催化活性,对RhB和SA都具有较好的降解效果,可见光照射40min和12h后,RhB和SA降解率分别达到98%和41%.同时,BiOBr-PEG催化剂稳定性良好,循环使用5次光催化活性基本稳定.光催化降解过程中涉及·OH和O·-2的氧化机理.     

四(4-磺基苯基)卟啉自组装催化剂的制备及其可见光光催化性能研究

本文以四(4-磺基苯基)卟啉(TPPS)与硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O)为原料制备了卟啉自组装催化剂(Zn-TPPS-Zn),利用紫外可见光谱对其进行光化学表征.在可见光下(λ≥420nm)照射下,以光催化降解染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)为探针反应,探讨了Zn-TPPS-Zn光催化过程中活化O2对RhB的光催化降解活性.实验表明,RhB光催化降解的最佳条件为:pH 6.89、催化剂投加量0.33g/L.催化剂循环实验表明Zn-TPPS-Zn在可见光下对RhB的降解具有一定的稳定性,但还需进一步改善.通过跟踪测定Zn-TPPS-Zn/RhB/Vis光催化反应体系中氧化物种(H2O2和·OH)相对含量的变化,表明其光催化反应主要涉及羟基自由基(·OH)历程.     

不同树脂负载铁(Ⅲ)活化H_2O_2降解有毒有机污染物

将不同类型树脂(大孔强碱性阴离子交换树脂D201、螯合树脂D401、大孔强酸性苯乙烯阳离子交换树脂D001)负载铁(Ⅲ)作为光催化剂,在可见光(≥420nm)照射下,通过外加H2O2光催化降解罗丹明B(Rhodamine B,RhB).结果表明,在可见光和pH=6.2条件下,螯合树脂D401负载铁(Ⅲ)光催化剂具有最好的光催化活性.该催化剂对RhB降解的最佳条件为:催化剂用量400mg/L,H2O2浓度7.49×10-4 mol/L.并且,该催化剂在可见光条件下对无色小分子二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,DCP)也具有良好的光催化降解活性,表明其具有可见光催化活性.同时,跟踪测定了螯合树脂D401负载铁(Ⅲ)光催化剂在RhB降解过程中羟基自由基(·OH)的变化,结果表明光催化机理涉及·OH氧化历程.     

热解法制备g-C_3N_4及其可见光降解有机污染物

在580℃下热解单氰胺的方法合成石墨型碳氮化合物g-C_3N_4,并采用X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射(UV-Vis DRS),红外光谱(FT-IR),光致发光光谱(PL)对该催化剂进行了表征.通过对罗丹明B(Rhodamine B,RhB)及水杨酸(Salicylic acid,SA)的降解来研究其催化活性,同时探讨了光催化降解RhB体系中g-C_3N_4的用量和溶液pH对RhB降解的影响.结果表明,在可见光(λ≥420nm)照射下,g-C_3N_4为1.2g/L,pH 5.35时,g-C_3N_4对RhB的光降解活性最好,150min后可使RhB褪色完全.在光催化反应条件下降解SA,45h时降解率达到35.09%.采用外加异丙醇、苯醌、EDTA等捕获剂试验,推测其催化机理主要为超氧自由基(O2·-)氧化历程.     

ZnO/g-C3N4复合物制备及其光催化降解罗丹明B性能

以ZnO和C₃H₆N₆为原料,将两者按一定质量比混合得到前驱物,通过煅烧该前驱物可成功获得ZnO/g-C₃N₄复合物.采用XRD、SEM、UV-Vis和BET等方法对复合物的物相、形貌、组成、可见光吸收性能以及比表面积大小等进行表征.以罗丹明B (RhB)为目标污染物,在可见光激发下,探究了不同g-C₃N₄负载量的ZnO/g-C₃N₄复合物的光催化性能.结果表明,g-C₃N₄含量约为10%的复合物光催化降解RhB效果最好,30 min左右降解率接近100%,两种半导体复合能够实现光学性能上的优势互补.     

纳米ZnO光催化降解有毒有机污染物

分别以硝酸锌,醋酸锌,氯化锌和硫酸锌为锌源采用水热法制备了纳米ZnO,通过X射线衍射仪（XRD）和透射电子显微镜（TEM）对ZnO进行了表征,结果表明：四类锌源制备的ZnO均为六方晶系的纤锌矿结构,尺寸在23.9～62.6 nm.在紫外光照射下以罗丹明B（Rhodamine B,RhB）和2,4-二氯苯酚（2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP）的光催化降解为探针反应,研究了介质pH条件和催化剂用量等对光催化反应的影响,表明pH=6.2和催化剂用量为0.4 g.L-1条件下以硝酸锌为锌源制备的ZnO活性最好,60 min内RhB褪色完全,120 min内2,4-DCP降解率达到97%.通过总有机碳（TOC）的测定,发现6 h内RhB矿化率达到95.2%.采用辣根过氧化物酶（POD）法和苯甲酸荧光光度法分别测定了体系中H2O2和羟基自由基（.OH）的变化,表明其光催化反应机理涉及.OH历程.     

等离子体处理的Pd/BiOBr光催化剂及其光催化性能研究

以Bi(NO_3)_3·5H_2O和KBr为原料,采用水热合成法制备了BiOBr光催化剂.然后将制备好的BiOBr运用低温等离子体技术处理制备了Pd/BiOBr光催化剂.运用N_2-物理吸附脱附、X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对催化剂的结构和晶型进行了表征,利用光致发光(PL)谱、紫外可见漫反射吸收光谱(Uv-Vis DRS)技术和瞬时光电流谱对催化剂的光电特性进行了测定.并以染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)及无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)为底物,在可见光(λ≥420nm)条件下考察了Pd/BiOBr的光催化降解性能,结果表明Pd/BiOBr催化剂较纯BiOBr光催化效果显著提升,在反应11h时对RhB矿化率达到70%.同时分析了BiOBr和Pd/BiOBr对RhB光催化降解过程中活性物种,表明BiOBr在降解过程中主要涉及O_2·~-氧化,Pd/BiOBr对RhB光催化降解过程中超氧和空穴同时起作用.     

Ce~(4+)掺杂ZnO纳米材料的制备及其光催化性能研究

采用水热法通过构建具有MOFs结构的Ce~(4+)掺杂沸石咪唑酯骨架材料ZIF-8前驱体,再高温热解制备了Ce/ZnO光催化纳米材料,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和能谱(EDS)、比表面积测定(BET)对样品结构进行表征.以罗丹明B(RhB)染料为目标降解物,考察了不同的Ce掺杂量及煅烧温度对Ce/ZnO的结构形貌和光催化性能的影响.实验结果表明,适量Ce掺杂后,Ce/ZnO粒径均一性与分散性更好,且颗粒更小,比表面积增大,可显著提高其光催化活性和光催化稳定性,煅烧温度过高会出现烧结现象促使光催化性能降低. Ce掺杂量为2%(质量分数),煅烧温度为600℃条件下制得的Ce/ZnO光催化性能最佳,对RhB光照降解1 h后降解率超过99%,4次循环催化后降解率仍达97.89%.     

光谱法研究敏化的TiO2纳米粒子光催化降解罗丹明B的途径

采用sol-gel法制备了纳米氧化钛(TiO2),并用邻苯二甲酸(o-PTA)对TiO2进行敏化修饰,得到了邻苯二甲酸敏化纳米氧化钛(o-PTA/TiO2)催化剂.用傅里叶变化红外光谱(FT-IR)对其进行表征,发现邻苯二甲酸已经成功连接到TiO2的表面,并对其光催化性能进行了研究.以罗丹明B(RhB)为催化降解目标物,采用紫外/可见光谱(UV-Vis)法和荧光光谱(FL)法对催化降解RhB的产物进行研究,结果显示,在可见光下TiO2催化降解RhB时,是直接矿化RhB;同条件下o-PTA/TiO2催化降解RhB时,是分步降解.对两种光催化路径的探究,可以为光催化降解以RhB为代表的一系列染料提供理论基础.研究表明,无论采用紫外/可见光谱法还是采用荧光光谱法对RhB的降解产物进行表征,都可以得到一致的结果,方法简便易操作.     

纳米Fe2O3@硅藻土异相芬顿体系的光催化性能

采用水热法,以FeCl_3·6H_2O为原料,硅藻土为载体,成功制备了Fe_2O_3纳米粉体负载硅藻土催化剂(记为Fe_2O_3@D)。采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)和粒度分析仪对样品的物相、形貌及尺寸进行了表征,测试了Fe_2O_3@D在异相芬顿体系中对罗丹明B(RhB)的降解率,并对催化剂的稳定性及光催化机理进行了探究。结果表明,Fe_2O_3@D复合催化剂比纯相α-Fe_2O_3纳米粉体对RhB降解效果显著,30 min即可将RhB降解完全;5次重复使用Fe_2O_3@D催化剂降解RhB,降解率仍可达90%以上;在光催化反应过程中,·OH是主要活性物质。     

太阳光活性的Ce/ZnO复合材料的制备及其表征

以竹纤维为模板,Zn(OAc)_2·2H_2O和Ce(NO_3)_3·6H_2O为原料,采用模板法制备了一系列不同Ce掺杂量的Ce/ZnO复合材料.通过SEM、TG、FT-IR、XRD等方法对该复合材料的形貌和结构进行了表征.采取太阳光光照,以罗丹明B(Rhodamine B)的脱色降解率为指示模型,考察了浸泡时间和Ce掺杂量对该催化剂催化活性的影响.实验结果表明:浸泡3 h获得的前驱体在600℃下煅烧2 h制备的含Ce质量分数为1.0%的Ce/ZnO复合材料催化性能最佳,太阳光照射390 min时Rhodamine B降解率为92.61%.     

紫外和可见光照射下金属离子对TiO2/膨润土光催化降解罗丹明B的影响

采用溶胶-凝胶(Sol-Gel)法将TiO2负载到膨润土上,制备了TiO2/膨润土催化剂.在紫外光和可见光的照射下,以TiO2/膨润土及P25为催化剂,分别在溶液中加入金属离子Cu2 、Zn2 、Al3 、Mg2 ,以罗丹明B的降解率及COD去除率评价反应降解活性,以电子顺磁共振方法捕获自由基.实验结果表明:紫外光照射下,用TiO2/膨润土做催化剂,金属离子加入均阻碍了光降解过程,并且均阻碍·OH和O-·2的生成.可见光照射下,TiO2/膨润土催化剂降解率和COD去除率均大于P25,且TiO2/膨润土催化剂更易于沉降,说明它是一个在可见光下效果较好的光催化剂.而且加入金属离子对这两种催化剂降解活性影响都不大.     

磁性BiPO_4-Fe_2O_3异质结催化剂的制备及其光催化特性研究

通过醇热法制备出BiPO_4-Fe_2O_3异质结催化剂,利用XRD,SEM等手段对其进行物理结构的表征,发现Fe_2O_3均匀分散块状BiPO_4表面形成良好的异质结结构.以罗丹明B(Rhodamine B,RhB)为分子探针,在紫外光(λ=253.7nm)照射下考查BiPO_4-Fe_2O_3的光催化性能,发现其催化活性要高于纯BiPO_4,反应80min后可将(2.50×10-5 mol/L)RhB褪色,动力学速率常数k(0.049min-1)是单纯BiPO_4的2倍.通过对活性物种的测定发现,其反应过程主要涉及有·OH和H_2O_2生成,说明其催化降解机理主要为·OH对RhB的氧化作用.在进行5次循环实验后发现催化剂仍对RhB具有良好的降解活性,且利用其具有的磁性,在回收利用方面具有优势.为BiPO_4光催化的实际应用提供了理论依据.     

镧掺杂铁酸铋纳米粒子的制备及光催化性能

采用化学共沉淀法制备了镧掺杂铁酸铋纳米粒子(Bi_(1-x)La_xFeO_3,x=0～0.40),研究了掺杂浓度对产物的物相结构、形貌、光学吸收性质、吸附和光催化性能的影响.结果表明:随着掺杂浓度的增加,Bi_(1-x)La_xFeO_3的晶体结构由六方晶系转变为正交晶系,催化剂的粒径逐渐减小,吸收带边缓慢红移;在可见光下,Bi_(1-x)La_xFeO_3光催化降解罗丹明B(RhB)的性能优于纯BiFeO_3,Bi_(0.65)La_(0.35)FeO_3的光催化活性最佳,在重复使用5次时,RhB的降解率仍高于85%;抑菌圈实验显示,Bi_(0.65)La_(0.35)FeO_3在可见光下对大肠杆菌具有抑菌活性;借助捕获实验证实了光催化过程中的主要活性氧物种是·OH,·O_2~-和h~+.综上,Bi_(0.65)La_(0.35)FeO_3有望应用于光催化降解有机染料废水和光催化抑菌中.     

可见光下TiO_2协同过硫酸盐光催化降解罗丹明

应用过硫酸盐(PS)协同TiO_2在可见光下光催化/降解了废水中残留的典型稳定阳离子碱性染料罗丹明(RhB),考察了PS和TiO_2投加量、pH、黄腐酸浓度对RhB降解的影响,并通过自由基抑制剂实验,验证了体系中主要的自由性基团种类.结果表明:投加固定量的PS,能够有效提高RhB的降解速率;当PS与TiO_2的投放量分别为1.0mmol/L与0.5 g/L时,去除效率最高;溶液初始pH对RhB的降解影响较小,而水中存在的黄腐酸对于RhB降解具有明显的抑制作用;反应120 min后,体系中TOC的去除率最高为58%.探针实验表明:硫酸根自由基(SO_4~(·-))以及超氧自由基(O_2~(·-))为可见光/TiO_2/PS体系中的主要活性物质;且催化剂在5次循环利用后,RhB去除率仍保持在95%以上.     

可见光响应光催化降解罗丹明B动力学研究

采用水热法分别制备了ZnO/CdS、BiVO₄/g-C₃N₄两种可见光响应光催化剂,针对光催化降解致癌物罗丹明B进行了实验研究。通过X射线粉末衍射表征,发现在温和条件下成功合成了光催化材料。其中,随着ZnO的掺杂,CdS的结晶度下降,粒径尺寸变小。紫外可见漫反射表明两种催化材料具有可见光吸收能力。质量比为1︰5的ZnO/CdS和80℃下制备的BiVO₄/g-C₃N₄有最高的降解率,降解反应符合一级动力学过程。     

水热合成温度对Ag_3PO_4形貌及光催化降解染料的影响

在水热反应体系中的不同温度下合成可见光催化剂Ag_3PO_4,并利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、Fourier变换红外光谱(FT-IR)对其进行表征,进行光降解实验.结果表明:随着水热反应温度的升高,Ag_3PO_4的粒径逐渐增大,形貌趋于规则;当温度为110℃时,光催化剂Ag_3PO_4表面出现少量Ag_3PO_4基元,随着温度的升高,表面基元增多;Ag_3PO_4降解阳离子染料——罗丹明B(RhB)高于降解阴离子染料——甲基橙(MO)的效率;合成的180-APO在光照20min时降解率最大,MO和RhB的降解率分别达96.45%和99.73%;空穴正离子h+与超氧基负离子·O-2为催化体系中的主要活性基团.     

粘土负载铁异相光催化降解有机染料罗丹明B

通过将Fe3＋负载到经过煅烧的粘土（Clay）上制备复合型材料Fe-Clay（简称FeC）用作光催化剂,在可见光（λ＞420 nm）照射下,利用FeC光催化降解染料罗丹明B（Rhodamine B,RhB）,研究了光催化反应介质pH及H：O：加入量等因素对RhB降解特性的影响.结果表明,在可见光照射下,RhB/FeC/H2O2体系反应180 min后RhB的脱色率达100％,催化剂循环使用4次,其催化活性基本不变,可重复使用.     

马基诺矿(FeS)非均相类Fenton催化活化H_2O_2降解RhB

选用自然界存量丰富的马基诺矿(FeS)作为Fenton试剂,罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察了该催化剂的催化活性,利用XRD、SEM对其进行了物相和形貌的表征.利用EPR证明FeS/H_2O_(2 )体系中主要的活性物种为羟基自由基(·OH),利用·OH较高的氧化能力,设计了一个连续流反应循环装置.结果表明:经简单的机械研磨之后,平均粒径约为2μm的不规则块状FeS,能有效地催化活化H_2O_2去除RhB,反应仅15 min,20μmol·L~(-1)的RhB的去除率高达95%以上,H_2O_2的利用率达到88.4%,其中FeS用量为0.5 g·L~(-1),氧化剂H_2O_(2 )浓度为1 mmol·L~(-1 ).该反应体系FeS/H_2O_(2 )的pH适用范围较广(pH 3～9),在相同体系下完全降解同浓度的亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)分别只需要15 min和20 min.当流动系统中液体流速为8.3 mL·min~(-1)时,循环过柱120 min后RhB的去除率达到95%.     

Fe3O4@ZIF-8/CA电极制备及其对罗丹明B废水降解研究

采用水热法制备出Fe_3O_4@ZIF-8核壳催化剂及碳气凝胶(CA)载体,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附曲线等方法对催化剂及载体的性能进行表征,测出材料的形貌、内部结构及比表面积.采用Fe_3O_4@ZIF-8/CA作为电芬顿体系阴极,碳棒作为阳极,探究不同条件下罗丹明B的降解效果.结果表明,降解罗丹明B废水的最适条件是pH为7、电流密度为6 mA·cm~(-2)、催化剂负载量为200 mg、催化剂焙烧温度为750℃,在最适条件下,罗丹明B的降解率在60 min内即可达到95.6%.电极的稳定性测试实验表明,Fe_3O_4@ZIF-8/CA电极具有很好的稳定性,循环使用3次后,罗丹明B的降解率仍可达到91%.采用6 mA·cm~(-2)的最佳降解电流密度对碳气凝胶的H_2O_2产量进行测定,发现最高产量可达到84.14 mg/L,同时在降解过程的溶液中检测到·OH,由此对罗丹明B的降解机理进行了初步探讨.