Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4和NaOH中乙醇电氧化活性及循环稳定性研究

为考察pH和CeO2对Pt催化剂乙醇电氧化活性的影响,用循环伏安法比较了Pt/CNTs及Pt/CeO2-CNTs在NaOH和H2SO4介质中的电化学行为,表明催化剂在NaOH介质中活性高于在H2SO4中活性,Pt/CeO2-CNTs活性高于Pt/CNTs活性.因Pt催化剂上乙醇电氧化反应的tafel斜率接近,故活性不同可归于影响交换电流密度的OHad浓度的差别.NaOH中Pt表面OHad吸附起始电位和乙醇电氧化起始电位分别低于H2SO4中起始电位,表明OHad决定着Pt催化剂的乙醇电氧化活性.加速耐久性实验表明,CeO2可改善Pt/CNTs的循环稳定性,Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4中稳定性优于在NaOH中稳定性.     

Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4和NaOH中乙醇电氧化活性及循环稳定性研究

为考察pH和CeO2对Pt催化剂乙醇电氧化活性的影响,用循环伏安法比较了Pt/CNTs及Pt/CeO2-CNTs在NaOH和H2SO4介质中的电化学行为,表明催化剂在NaOH介质中活性高于在H2SO4中活性,Pt/CeO2-CNTs活性高于Pt/CNTs活性.因Pt催化剂上乙醇电氧化反应的tafel斜率接近,故活性不同可归于影响交换电流密度的OHad浓度的差别.NaOH中Pt表面OHad吸附起始电位和乙醇电氧化起始电位分别低于H2SO4中起始电位,表明OHad决定着Pt催化剂的乙醇电氧化活性.加速耐久性实验表明,CeO2可改善Pt/CNTs的循环稳定性,Pt/CeO2-CNTs和Pt/CNTs在H2SO4中稳定性优于在NaOH中稳定性.     

Pt/CS复合纳米颗粒的结构表征

采用化学气相沉积(CVD)法制备得到纳米碳微球(CS),采用浸渍还原法合成了Pt/CS纳米颗粒。电镜观察表明颗粒具有光滑的表面,其平均粒径在300nm左右,同时在产物中没有观察到纳米管和其它杂质。从HRTEM表征结果得出CS上的Pt颗粒分散均匀,直径分布在3～4nm之间。表明在溶液中使用Pt/CS催化剂时Pt颗粒可以均匀的分散于CS表面。在催化剂中Pt的含量为18%。这种较为理想的Pt/CS颗粒分布结果有利于其在燃料电池电极中的电催化作用。     

质子交换膜燃料电池用碳纳米管载铂催化剂的研究

采用原位化学还原法制备碳纳米管载铂(Pt/CNTs)和碳粉载铂(Pt/C)催化剂,并对它们进行透射电镜分析和X射线衍射分析,同时制成膜电极,组成单电池,对质子交换膜燃料电池的性能进行测试.实验结果表明,所制备的两种催化剂中铂粒径均较小(4nm左右),而Pt/CNTs表现出的催化性能比Pt/C更优越.     

溶液中等离子法制备Pt纳米颗粒负载TiO_2增强甲醇电催化性能

通过溶液中等离子法快速制备Pt纳米颗粒,选用TiO_2(P25)提升Pt纳米颗粒的电催化性能,并以石墨烯纳米片(GNs)为载体材料,通过简单的超声混合制备Pt/GNs/TiO_2催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X线光电子能谱仪(XPS)及循环伏安曲线(CV)测试等表征手段分析样品的组成、形貌、表面电子特性及对甲醇的电催化性能。结果表明:制备得到了在GNs表面分布均匀、结晶性良好并且直径为2~5 nm的Pt纳米颗粒,同时TiO_2也成功分散在GNs表面。加入TiO_2极大地提高了Pt纳米颗粒对甲醇的电催化活性,Pt/GNs/TiO_2的电流密度约为2 480 m A/mg,是未加入TiO_2的Pt/GNs(747 m A/mg)的3.3倍,同时其循环性能和抗中毒性能也得到了提升。     

铂修饰聚苯胺-聚硫堇复合电极对甲醇的电催化氧化

苯胺(An)与硫堇(Tn)电化学聚合于石墨电极上,并采用电化学方法沉积Pt颗粒,制备得到Pt/PAni-PTn/石墨电极.通过扫描电子显微镜(SEM)对其形貌进行表征,利用循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)考察了Pt/PAni-PTn/石墨电极对甲醇的电催化性能.实验结果表明,Pt颗粒均匀地分散在PAni-PTn复合膜上,PAni-PTn载体更有利Pt纳米颗粒的分散和粒径的减小,Pt/PAni-PTn/石墨电极对甲醇的电催化活性和稳定性明显优于Pt/石墨电极.     

乙醇在Pt/PMo12-CNTs/石墨电极上的电催化氧化

采用碳纳米管(CNTs)、磷钼酸(PMo12)修饰石墨电极,然后通过循环伏安法(CV)电沉积Pt,获得Pt/PMo12-CNTs/石墨电极.利用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)分别对改性CNTs结构及电极的形貌进行表征,通过CV、计时电流法考察了该电极对乙醇的电催化氧化性能.结果表明在催化剂Pt沉积量相当情况下,Pt/PMo12-CNTs/石墨电极较Pt/石墨电极具有更好的电催化活性和稳定性,表明PMo12改性CNTs是乙醇氧化电催化剂的良好载体.     

焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响

采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.     

两亲性介孔碳材料负载Pt催化硝基苯制对氨基苯酚

以氟碳表面活性剂(FC4)和Pluronic F127在酸性乙醇溶液中形成的胶束作为模板制备具有明显的介孔孔道结构的聚合物(RF),然后以400 oC碳化后的材料(C-400)为载体,采用浸渍法负载Pt制备得到催化剂Pt/C-400。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附-脱附对载体和催化剂的结构进行表征,并采用油-水双相体系对其亲疏水性测试。研究表明,制备的Pt/C-400金属颗粒分散均匀,孔径尺寸均一,介孔孔道结构明显,具有一定的表面两亲性。该催化剂在硝基苯催化加氢生成对氨基苯酚反应中,硝基苯的转化率和对氨基苯酚的选择性可分别达到94%和76%,中间体苯基羟胺(PHA)的选择性明显高于负载量为5%的商业化Pt/C催化剂,表明两亲性表面催化剂有助于中间体从活性位点的脱附,在一定程度上降低了反应传质阻力,从而提高了反应选择性。     

Pt/GAC催化剂的制备及催化氧化冷凝废水研究

以H2PtCl6·6H2O为前驱体,颗粒活性炭为载体,采用乙二醇还原法制备Pt/GAC催化剂,并用于催化氧化冷凝废水.实验结果表明,当催化剂活性组分Pt负载量为1.5%、焙烧温度为350 ℃、NaOH与Pt的物质的量的比为6∶ 1条件下制备的催化剂具有较高的催化活性,在反应温度40 ℃和常压条件下,催化剂投加量为13.33 g/L和反应时间为2 h,冷凝废水中85%以上的乙醇被氧化,而且催化剂重复使用6次后,冷凝废水中80%以上的乙醇可被氧化,其催化活性仍然达到80%以上.该种条件下制备的催化剂粒径约为5～15 nm,活性组分Pt以Pt0的形式在载体表面均匀分布.