甲苯催化氧化催化剂的研究进展

从甲苯催化氧化催化剂种类、制备方法及性能等方面,总结概述了近年来对此类催化剂的研究,发现对贵金属催化剂的研究主要集中于载体选择及负载方式,对非贵金属氧化物催化剂的研究则集中于金属间复合、元素掺杂、制备方法等方面,均旨在提高催化活性和稳定性。未来研究需注重催化剂抗中毒性能的提高,并考虑混合气体的高效催化氧化。     

催化燃烧方法净化丙烯腈废气的催化剂的实验研究

制备了用于催化燃烧净化含丙烯腈废气的金属氧化物－－贵金属、金属氧化物、贵金属三种类型的催化剂。初步评价了其对丙烯腈(ACN)的催化氧化效果,并与现有的国产负载贵金属催化剂进行了比较。实验结果表明,所制备的催化剂具有较好的催化氧化性能。     

Pd-Cu/MXene非甲烷总烃分析专用催化剂的制备及其应用

非甲烷总烃(NMHC)是指除甲烷外可挥发的碳氢化合物及衍生物,是形成臭氧和颗粒物重要的基础,对人类健康和环境都具有严重危害.然而,可挥发的碳氢化合物的浓度一般比较低,无法有效分解.催化氧化作为一种潜在可持续的空气污染控制技术,可以将可挥发性碳氢化合物降解为无污染的H₂O和CO₂,其关键在于高效稳定催化剂的制备.因此,本工作采用了等体积浸渍法制备Pd-Cu/MXene催化剂,并应用于NMHC的催化降解,同时也考察了贵金属Pd负载量、焙烧温度及焙烧时间对NMHC催化氧化活性的影响.结果表明,合适的贵金属负载量、焙烧温度及焙烧时间可以极大地提高催化剂的催化活性,当贵金属Pd的负载量为0.1%、焙烧温度为600℃、焙烧时间为2 h时,Pd-Cu/MXene催化剂具有较高的催化活性,在330℃可将NMHC完全降解,并且经过多个催化氧化循环后仍能保持较高的催化活性.     

溶胶-凝胶法合成纳米复合氧化物的表征及应用

采用溶胶-凝胶法制备了纳米CuO-CeO2复合氧化物催化材料,以TEM,粒度二次分布,TG-DTA,BET,XRD和TPD等系统表征了材料的粒径、形貌、粒度分布、热稳定性、比表面,晶相和材料表面的吸、脱附性能,以甲烷为模型反应,在微型固定床反应器中评价材料的催化燃烧活性,并研究材料的制备方法、焙烧温度和Cu含量对催化活性的影响,并以柠檬酸络合法制备的催化材料作对比,结果表明溶胶-凝胶制备的催化材料对甲烷燃烧呈现较高催化活性,初步探讨了催化反应的机理.     

催化燃烧非贵金属催化剂的研制

催化燃烧非贵金属催化剂的研制李庆水，黄育琪，金辉杰（化学系）作为汽车排气净化催化剂，Ｐｔ系贵金属具有催化活性高，耐热性好，寿命长等优点，但因其资源稀少，价格昂贵，而且还需相应采用无铅汽油等问题，大大限制了在我国的推广使用。近年来国内外学者都在致力于研...     

催化氧化降解挥发性有机物研究进展

总结了典型的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)的来源、分类以及降解VOCs的纳米催化剂的主要种类和制备方法,简述了纳米催化剂颗粒、结构和形貌等对催化活性的影响,以及负载型贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂处理卤烃、芳香烃、含氧有机化合物、脂肪烃和含氮(硫)有机化合物的研究现状,并归纳了CO和水蒸气对催化氧化VOCs反应的影响.最后,展望了挥发性有机物催化氧化消除的研究方向.     

Ag改性Mn/H-beta催化剂的甲烷低温催化燃烧

为提高Mn基催化剂的甲烷低温催化燃烧活性,以H-beta分子筛作为催化剂载体,采用浸渍法通过Ag改性制备了Mn-Ag/H-beta催化剂;在固定床反应器中研究了Mn-Ag/H-beta催化剂在低温(523~823K)时的甲烷低温催化燃烧活性和抗水耐硫性;通过X射线衍射和X射线光电子能谱等表征手段研究了Mn-Ag/H-beta催化剂中Ag和Mn的相互作用。研究表明:在温度低于823K时,Ag改性显著提高了Mn/H-beta催化剂的低温催化活性;当催化剂中Ag和Mn的质量分数均为6%时,Mn-Ag/H-beta催化剂的催化活性较好;SO2和H2O会抑制Mn-Ag/H-beta催化剂的活性;H2O对于催化剂的硫酸化无明显的促进作用;Mn-Ag/H-beta催化剂中Mn主要以Mn3+和Mn4+的氧化态形式存在,Ag的添加可促进部分Mn3+向Mn4+的转变;催化剂中Mn具有稳定Ag+活性位的作用。研究结果可为甲烷低温催化燃烧催化剂的优化设计提供参考。     

氮氧化物NOx的催化消除

综述了催化消除NOx的几种催化剂——复合金属氧化物、分子筛催化剂、负载型贵金属及类水滑石化合物的制备、特性及应用现状，并着重叙述了类水滑石化合物作为催化剂以及催化刺前驱体对氮氧化物消除(DeNOx)的催化性能及应用。     

整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂的制备及其低浓度甲烷燃烧催化性能

以蜂窝状堇青石(Cordierite)为载体,采用聚乙烯醇纤维(PVA)溶液辅助涂覆法制备了整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂;利用XRD、N2物理吸附、SEM和XPS等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。将该催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧,研究了PVA溶液浓度、活性组分负载方式和Pd负载量等因素对Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂活性涂层稳定性及低浓度甲烷燃烧催化性能的影响。结果表明,以质量分数为3%的PVA溶液制备的分子筛浆料进行涂层涂覆,所得到的整体式催化剂活性涂层具有良好的牢固度。以Pd/ZSM-5为涂层粉体、Pd整体负载量为1.12‰(质量分数,下同)时,所制备的(Pd/ZSM-5)/Cordierite催化剂具有优异的低浓度甲烷(体积分数为1%)燃烧催化性能,甲烷转化率为10%、50%和90%时的反应温度分别为271、337和385℃。此外,在不同温度下435h长周期测试实验中,该整体式(Pd/ZSM-5)/Cordierite催化剂表现出较高的抗热稳定性,表明其具有良好的低浓度甲烷燃烧处理应用前景。     

新型甲烷燃烧催化剂的制备及性能研究

NiO/SnO2-ZrO2是一种优良的甲烷燃烧非贵金属催化剂，它具有高活性及稳定性，完全燃烧温度低于700℃，且燃烧过程中无CO产生，通过对其制备参数的考察，发现NiO对催化剂的活性及稳定性影响最大，适当含量的SnO2有利于提高催化剂的稳定性。     

Catalytic combustion properties of nanocomplex oxide for natural gas

The catalysts of copper oxide supported on cerium dioxide were prepared by different methods for methane catalytic combustion. The effects of copper content in the catalysts and calcination temperatures of the catalysts on the catalytic activity are investigated. Results show that the complex oxide catalyst exhibits high catalytic activity for methane combustion due to the synergistic effect of CuO and CeO₂. The catalyst prepared by impregnation is more active than that prepared by controlled coprecipitation even if CuO content is the same. When W(CuO)<13%, the light-off temperature and full conversion temperature for the CH₄ reaction decrease with the increasing of CuO content in the catalysts. However, when the copper content is above 13%, the excess CuO has a negative effect on the catalytic activity owing to the formation of bulk CuO particles. A proper calcinations temperature of 650 ℃ can lead to a high dispersion of CuO and accordingly can enhance the catalytic activity of the composites.     

Reverse microemulsion synthesis of nanostructured complex oxides for catalytic combustion

Catalysts play an important role in many industrial processes, but their use in high-temperature applications-such as energy generation through natural gas combustion, steam reforming and the partial oxidation of hydrocarbons to produce feedstock chemicals--is problematic. The need for catalytic materials that remain stable and active over long periods at high operation temperatures, often in the presence of deactivating or even poisoning compounds, presents a challenge. For example, catalytic methane combustion, which generates power with reduced greenhouse-gas and nitrogen-oxide emissions, is limited by the availability of catalysts that are sufficiently active at low temperatures for start-up and are then able to sustain activity and mechanical integrity at flame temperatures as high as 1,300 degrees C. Here we use sol-gel processing in reverse microemulsions to produce discrete barium hexa-aluminate nanoparticles that display excellent methane combustion activity, owing to their high surface area, high thermal stability and the ultrahigh dispersion of cerium oxide on the their surfaces. Our synthesis method provides a general route to the production of a wide range of thermally stable nanostructured composite materials with large surface-to-volume ratios and an ultrahigh component dispersion that gives rise to synergistic chemical and electronic effects, thus paving the way to the development of catalysts suitable for high-temperature industrial applications.     

基于过渡金属氧化物载氧体的煤矿通风瓦斯处理性能

采用反应管对基于过渡金属氧化物载氧体的煤矿通风瓦斯(VAM)处理性能展开了研究.结果表明,经活化后的三种载氧体均能将CH4完全转化为CO2,其活性顺序为CuO60/γ-Al2 O3>NiO60/γ-Al2 O3>Fe2 O360/γ-Al2 O3;基于CuO60/γ-Al2 O3的CH4转化率随空速的增加而减小,随CuO负载量和床层温度的升高而增大;煤矿通风瓦斯中的CH4浓度越低,CH4转化率达到90%所需的床层温度就越低;对活性物质低分散高负载的CuO60/γ-Al2 O3和活性物质高分散低负载的CuO5.5/γ-Al2 O3两种CuO/γ-Al2 O3系载氧体进行了比较,发现两种载氧体的CH4转化机理均包含有化学链燃烧和催化燃烧两种机理,基于催化燃烧机理的CH4转化率在一定温度下存在极大值,当床层温度高于该极大值温度时,化学链燃烧对CH4转化率的贡献明显大于催化燃烧对CH4转化率的贡献;相同条件下,CuO5.5/γ-Al2 O3的初期活性优于Cu60/γ-Al2 O3,但CuO60/γ-Al2 O3的活性稳定性优于CuO5.5/γ-Al2 O3.     

Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧性能

用共沉淀法制备不同摩尔配比的ZrO2和Al2O3混合载体，负载贵金属Pd后，对该催化剂系列进行甲烷燃烧反应的活性表征．利用XRD.BET，BJH孔分布，CO脉冲吸附Pd分散度测定法等技术考察了ZrO2和Al2O3不同配比对混合载体的结构和催化剂性能的影响．结果表明．ZrO2和Al2O3的摩尔比为1：5．8的负载Pd催化剂活性最好，载体中单斜晶相氧化锆和较大孔径分布的催化剂都有助于催化剂活性的改善．     

常见贵金属催化剂的研究进展

贵金属催化剂以其较高的催化活性和选择性,成为当前催化研究中的热点课题之一。本文综述了有代表性的贵金属催化剂在试验和理论方面的的研究现状,重点阐述不同的载体及其它的因素对催化剂的影响,为开发高性能、高稳定性和低价格的催化剂提供指导。     

担载Ni催化剂中Ni担载量及金属助剂对CH4与CO2重整反应活性的影响

考察了金属Ni担载量对Ni/Al2 O3、Ni/MgO/Al2 O3催化剂用于甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响 ,结果表明 :Ni担载量对反应活性的影响受反应温度的制约 .在低担载量时 ,催化活性随Ni担载量的增加而增加 ,到 3%时CH4及CO2 转化率分别达到 10 0 %和88% ;但对高担载量催化剂如 2 0 %Ni/MgO/Al2 O3,高温时 (>10 73K)因Ni的聚集等使反应器堵塞 ,导致活性骤降 .与Ni/Al2 O3相比 ,Ni/MgO/Al2 O3具有更好的稳定性 .助剂对催化活性及稳定性也有一定影响 .各助剂对CH4转化的影响次序为 :La >Mn >Co >Fe .助剂的加入有助于Ni催化剂稳定性的提高 .     

LaCo0.2Fe0．8O4型钙钛矿型催化剂中A位取代对耐热性能的影响

研究了LaCo0.2Fe0.8O4型钙钛矿型催化剂催化燃烧改变A位取代的程度,发现晶粒度随取代度的增加而减小,同时晶格氧的量有所增大.由于高温使晶粒度增大,晶格氧减少,而适量的晶格氧有利于催化剂活性,所以较大的取代度能够使催化剂在较高温度下保持较好活性.     

金属氧化物负载纳米贵金属催化剂上的常温CO氧化性能研究

用XRD、BET和H2-TPR等表征手段对不同方法制备的系列金属氧化物负载纳米贵金属催化剂2%Au/ZnO-Fe2O3和2%Au-Pt/ZnO进行了研究,在常温常湿条件下考察了它们的CO氧化反应性能。结果表明,随着双金属氧化物载体组成的变化,2%Au/ZnO-Fe2O3催化剂的晶相结构、比表面积及氧化还原性质有明显差别,并且对常温常湿CO氧化的稳定性有较大影响;第二组分贵金属Pt的添加促进了2%Au-Pt/ZnO催化剂中类碳酸盐物种的累积和纳米金粒子的聚集,从而引起CO氧化反应稳定性降低。     

改性氧化铝为载体的钯催化剂对甲烷催化氧化作用的研究

采用Mg、Mn、Ni、Zr、La、Ce等掺杂离子对氧化铝载体进行表面修饰，发现在改性载体表现形成的物相对添组分PdO的分散状态产生很大的影响，该效应并未通过改变可供分散表面的途径，而是采取了金属－载体相互作用的方式来实现的。变价金属杂质修饰的氧化铝载体表面形成的中间键型对甲烷燃烧反应没有助催作用，而在非变价金属Mg、Zr修饰的样品中的高温稳定的PdO物种，对反应产生了明显的助催效果，这种高温稳定的活性中间体是一种与PdO晶体具有相同的键合类型，具有特殊结构的PdO聚集体。     

三种多元复合结构的核壳催化剂研究进展

以核壳结构复合而成的催化剂,在催化反应中常表现出较高的整体活性、大的比表面积、优异的择形催化效果和良好的热稳定性.部分催化载体因具有优异的择形效果和结构稳定性,在多元复合核壳催化剂的设计中也占据了一定的地位.本文主要介绍了几种常用催化剂载体(Al_2O_3、SiO_2、ZSM-5)参与复合的核壳催化剂制备与应用的概况.