ZnO/g-C3N4复合物制备及其光催化降解罗丹明B性能

以ZnO和C₃H₆N₆为原料,将两者按一定质量比混合得到前驱物,通过煅烧该前驱物可成功获得ZnO/g-C₃N₄复合物.采用XRD、SEM、UV-Vis和BET等方法对复合物的物相、形貌、组成、可见光吸收性能以及比表面积大小等进行表征.以罗丹明B (RhB)为目标污染物,在可见光激发下,探究了不同g-C₃N₄负载量的ZnO/g-C₃N₄复合物的光催化性能.结果表明,g-C₃N₄含量约为10%的复合物光催化降解RhB效果最好,30 min左右降解率接近100%,两种半导体复合能够实现光学性能上的优势互补.     

g-C3N4/CB/AuNPs修饰玻碳电极的制备及其对硫酸联氨的电化学测定

将炭黑(CB)纳米粒子与类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)混合,然后将金纳米粒子(Au NPs)掺杂其中,形成一种新型g-C₃N₄/CB/AuNPs复合纳米材料,用于修饰玻碳电极.通过扫描电子显微镜(SEM)对复合材料的形貌进行了表征.实验结果表明：g-C₃N₄/CB/AuNPs对硫酸联氨(N₂H₄·H₂SO₄)的电化学氧化呈现极好的电催化性能.硫酸联氨的氧化电流与其物质的量浓度在2.5×10^-5～1.5×10^-3 mol·L^-1线性范围内呈良好的线性关系,检测限为1.6μmol·L^-1(信噪比S/N=3).     

溶剂对溶剂热法可控合成CdS/g-C3N4复合材料的影响

采用不同溶剂，通过溶剂热法可控合成了系列CdS/g-C₃N₄复合光催化剂，并采用XRD和SEM对其结构、形貌进行了表征。结果发现，溶剂效应对CdS/g-C₃N₄复合材料中CdS的晶型和形貌以及g-C₃N₄都有较大影响，进而影响其光催化活性。在模拟太阳光下，CdS/g-C₃N₄复合材料比纯g-C₃N₄以及CdS具有更高的催化降解MB活性，且相同反应条件下，CdS/g-C₃N₄-DMF对MB的降解率最高，150分钟内达到90.2%。     

石墨相氮化碳光催化还原CO2研究进展

半导体光催化可以利用太阳能驱动CO₂光催化还原制备碳氢燃料,成为研究热点.石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有制备简便和可见光响应性能的优点,是CO₂还原的热门光催化材料。但是它具有缺陷多、比表面积小和光生载流子易复合等缺点,光催化CO₂还原性能不高.为此,介绍了高CO₂还原活性的g-C₃N₄研究进展,内容包括：(1)g-C₃N₄研究基础(分子结构、制备方法与电子能带结构);(2)高活性g-C₃N₄的分子设计策略(缺陷调控、元素掺杂、表面等离子体处理、单原子催化和异质结构建等),重点讨论了改性方式对g-C₃N₄的光吸收、光电性能和CO₂还原产物选择性的影响.最后建议未来聚焦结晶氮化碳的修饰改性研究,强调利用原位和瞬态表征技术指导高CO₂还原活性...     

对苯二甲醛掺杂石墨相氮化碳异质结光催化剂降解罗丹明B研究

非金属半导体-石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为新型的光催化剂被广泛研究,但g-C₃N₄存在光生电子-空穴复合率高的问题,使其应用受到限制。本文采用熔融法制备对苯二甲醛(TA)掺杂的g-C₃N₄异质结光催化剂(g-C₃N₄/TA-x/g-C₃N₄,CNTA-x)。通过XRD、XPS、FT-IR、SEM、UV-vis DRS、EIS和PL方法对催化剂进行表征。TA的掺杂使CNTA-x具有更快的电子转移速度,可有效促进催化剂表面电子和空穴的分离,增强对可见光的利用,进而提升其光催化效率。在模拟太阳光照射下,经40 min光照CNTA-6对罗丹明B(20 mg/L)光催化降解率达到99.3%,是g-C₃N₄的1.32倍。循环实验表明,该催化剂具有良好的稳定性。捕获实验说明超氧自由基(·O^2-)在光降解体系中起主要...     

异质结g-C3N4/Co3O4复合材料的制备及其丙酮气敏特性研究

为了提升p型半导体金属氧化物Co₃O₄的气敏特性,采用两步法将金属有机骨架衍生的十二面体中空Co₃O₄颗粒与二维石墨相氮化碳(g-C₃N₄)复合制备异质结g-C₃N₄/Co₃O₄复合材料,用于丙酮气体的检测。通过探究该复合物材料的微观结构组成与气敏特性间的构效关系,揭示其气敏机制。结果表明,当g-C₃N₄负载量为0.04 g时获得的g-C₃N₄/Co₃O₄在操作温度为200℃时,对50 mg/L丙酮气体的响应值为140。该复合物对丙酮的检测限为0.7 mg/L,并表现出良好的稳定性和选择性。g-C₃N₄/Co₃O₄复合材料气敏性能的改善源于复合材料比表面...     

溶剂热法制备TiO2/g-C3N4及其光催化性能

采用溶剂热法合成了可见光响应的TiO₂/g-C₃N₄复合光催化剂,并对TiO₂/g-C₃N₄进行质子化处理。通过X射线衍射（XRD）、氮气吸附-脱附BET法、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、紫外-可见漫反射（UV-vis DRS）和荧光光谱（PL）等方法对样品进行了表征,并以甲基橙（MO）光催化降解为模型反应,考察了可见光下制备的样品的光催化性能。结果表明,多孔TiO₂纳米晶与g-C₃N₄形成具有"芝麻饼"形貌的复合结构;TiO₂/g-C₃N₄复合光催化剂的光吸收带边扩展到465 nm,较TiO₂出现明显红移;TiO₂与g-C₃N₄能带匹配耦合,有效地抑制了电子与空穴的复合;质子化处理过程能够提高可见光区吸收强度和电子的传导能力,增强了TiO₂的光催化活性。     

三维g-C3N4/NixP复合光催化剂的制备及其可见光下产氢性能的研究

以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,以水为溶剂采用超分子自组装法制备三维互联框架形貌的3D g-C₃N₄（DCN）。以次磷酸钠和硫酸镍作为磷源和镍源,采用原位光沉积法在3D g-C₃N₄上沉积Ni_xP,制备了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂。采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等手段对样品进行了表征,结果表明,3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂上均匀负载着直径几十纳米的Ni_xP颗粒并且Ni_xP表现为无定形结构;与体相g-C₃N₄（BCN）和3D g-C₃N₄相比,复合光催化剂有着更好的可见光吸收能力。以三乙醇胺为牺牲剂,在波长λ≥420 nm的可见光下进行产氢试验,研究了3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化性能。结果表明,光沉积20 min得到的3D g-C₃N₄/Ni_xP复合光催化剂的光催化产氢速率可达1 720 μmol/（g·h）,远远大于纯DCN（7 μmol/（g·h））和光沉积20 min得到的BCN/Ni_xP复合光催化剂（15 μmol/（g·h））,并且在经历5个光催化循环产氢测试后其循环性能没有明显降低。     

g-C3N4基异质结光催化剂研究进展

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种典型的非金属n型聚合物半导体光催化剂.因其具有合适的带隙(2.7 eV),高的热稳定性和化学稳定性，较强的可见光响应等优良特性而被广泛关注.基于g-C₃N₄构建出2种或2种以上的半导体异质结，具有提高可见光利用率，增强氧化还原能力，促进光生载流子转移和分离等作用，因而成为一种提高光催化活性的可行和高效策略.综述了近年来g-C₃N₄基异质结的构建及其光催化机理的研究进展，并进一步展望了研究前景.     

Ni1/g-C3N4催化乙炔加氢反应的密度泛函理论研究

乙烯是石化产业的主要原料之一，广泛运用于工业生产和基本生活。乙烯中少量的乙炔杂质从根本上会影响下游产品，那么乙炔选择性加氢就可以提高乙烯产量，减少杂质产生。本文中构建了Ni₁/g-C₃N₄催化剂模型，以密度泛函理论为依据，从B3LYP泛函基组出发，计算过程中采用DFT-D3校正。对Ni原子使用LAN2DZ赝势，对于C, H, N非金属原子使用6-31g^**基组。通过分析静电势、态密度和在催化剂上的吸附行为，系统性研究了Ni₁/g-C₃N₄催化剂催化乙炔加氢的反应机理，详细阐述了选择性和活性。结果表明，Ni₁/g-C₃N₄催化乙炔加氢的最优反应路径是乙炔加氢生成乙烯，能垒是20.05 kcal·mol^-1;乙烯加氢生成乙烷，能垒是90.29 kcal·mol^-1。Ni₁/g-C₃N     

g-C3N4/溶胶–凝胶纳米复合材料在AM60B镁合金上的应用及性能研究

含有羟基化g-C₃N₄纳米板的溶胶–凝胶涂层常被用来增强AM60B镁合金的抗腐蚀性能。通过X射线光电子能谱（XPS）分析了羟基化的g-C₃N₄纳米板的化学组成,发现羟基化过程对g-C₃N₄纳米板的晶体尺寸、比表面积、孔体积、平均孔径和热稳定性不产生影响。在加入原始和羟基化的g-C₃N₄纳米板后,获得了致密的溶胶–凝胶涂层。透射电子显微镜（TEM）表明改性的g-C₃N₄在涂层中均匀分布,并且加入改性纳米板后,由于聚集趋势降低,涂层的平均粗糙度也降低。进一步模拟酸雨中的电化学阻抗谱（EIS）检测表明,由于涂层与纳米板之间的化学键合,添加改性g-C₃N₄后,溶胶–凝胶膜的防腐性能得到显著改善。     

可见光活性Ag/g-C3N4复合光催化剂的光还原制备及其光催化性能研究

以硝酸银与三聚氰胺为原料,采用简单的热解和光还原法制备出纳米银负载的复合可见光催化剂Ag/g-C₃N₄,并通过XRD、TEM、EDX、FT-IR、UV-vis、PL、XPS对样品进行表征,结果表明在所制备的Ag/g-C₃N₄复合光催化剂中纳米Ag粒径为5~15 nm,在g-C₃N₄载体上均匀分散。对不同质量分数的Ag/g-C₃N₄复合光催化剂的光催化评价结果表明：当Ag/g-C₃N₄的质量分数为25%时,样品25-PACN有较强的光吸收以及较低的电子空穴复合率而表现出最高的光催化活性,对罗丹明B的降解率达75%;5次循环实验后,25-PACN的活性仍在60%左右,稳定性较好。     

pg-C3N4/CQDs复合物可见光下光催化产过氧化氢的性能研究

光催化产过氧化氢(H₂O₂)相比于传统的蒽醌法，具有清洁环保、条件温和、功耗低等优点。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种很有前途的产H₂O₂的光催化剂，但由于其比表面积小、光响应范围窄、光生电子-空穴易复合等缺点，产H₂O₂的效率比较低。利用盐酸三聚氰胺作为前驱体合成多孔石墨相氮化碳(pg-C₃N₄),同时在其表面负载碳量子点(CQDs),制备得到pg-C₃N₄/CQDs复合光催化剂，并通过XRD、TEM、UV-Vis、TP、PL等表征测试样品的结构、形貌、光学和电化学性能。该催化剂具有较大的比表面积，同时基于CQDs的光学特性和良好的捕获、转移电子的性质，极大地提高了复合光催化剂的光响应范围(甚至达到近红外区域),并有效地抑制了光生电子-空穴的复合。在可见光产H₂O₂的实验中，pg...     

酞菁钴功能化钒取代多金属氧酸盐催化剂的合成及氧化脱硫性能

以钒原子取代的Keggin型多金属氧酸盐[PMo_12-xV_x][PMoV,x=1～10]和双核酞菁钴磺酸铵[C₁₁₆H₈₀O₃₂N₄₂S₁₁Co₄(Co-Pc),酞菁钴]为原料进行反应,合成一系列复合型催化剂PMo_12-xV_x/Co-Pc.用直接空气氧化法系统地研究了不同数目钒原子取代的多金属氧酸盐以及与酞菁钴不同摩尔比复合后对模拟油氧化脱硫性能的影响,其中以n(PMo₃V₉)∶n(Co-Pc)=7∶1得到的复合催化剂PMo₃V₉/Co-Pc为代表对催化剂进行了红外光谱、X射线粉末衍射、N₂吸附/脱附等表征.同时,对影响催化剂脱硫效率的各种因素、催化剂的稳定性及氧化脱硫反应机理也进行了探讨.结果表明：PMo₃V₉/Co...     

g-C3N4@Ag的光催化性能及原位热动力学研究

采用硼氢化钠作还原剂将吸附于石墨相氮化碳(g-C₃N₄)表面的硝酸银还原成纳米银(Ag)颗粒,通过调控在氮化碳上原位沉积时硝酸银的用量,制备了不同Ag负载量的g-C₃N₄@Ag复合催化剂.使用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)观察、X射线粉末衍射(XRD)分析、N₂吸附-脱附等温曲线(BET)分析、X射线光电子能谱(XPS)分析等方法对制备的材料进行了表征.由紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)分析和光微量热-荧光光谱联用分析研究了复合催化剂对罗丹明B降解的原位热动力学性质.结果表明:当Ag纳米颗粒的质量分数为4%时其降解罗丹明B的反应速率常数为1.55×10-2 min-1,其催化性能是未修饰g-C₃N₄的1.9倍;在光密度为10、20、32 W/m2条件下,反应均在120 s左右达到表观吸热最大值,随后放热,最终恒定放热速率依次为7.293×10-8、1.316×10-7和1.162×10-7 mJ/s.文中的研究结果对研究光催化原位过程的热力学、动力学及光谱性质具有重要意义和潜在应用价值.     

石墨相氮化碳基核壳异质结光催化材料的构筑及性能

光催化技术是解决能源危机和环境污染的有效途径,石墨相氮化碳(g-C₃N₄)被认为是一种有前途的光催化材料,但高载流子复合率严重限制了其光催化活性,通过构建核壳结构形成紧密且大面积接触的异质结,可有效促进光生载流子的分离效率。基于此,研究核壳结构的g-C₃N₄基异质结成为热点,通过介绍核壳结构的主要功能及核壳结构材料的应用,阐述g-C₃N₄基核壳异质结光催化剂的性能和优势,重点讨论g-C₃N₄基核壳异质结的构筑策略,包括水/溶剂热法、超声辅助自组装法、热处理法,并归纳总结合成过程中g-C₃N₄的生长机制,分析g-C₃N₄基核壳异质结光催化材料面临的挑战及未来发展方向,旨在为新型高效g-C₃N₄基核壳异质结光催化材料的设计与开发提供有益参考。     

类石墨相氮化碳的制备及可见光催化性质研究

利用两种廉价前驱体,通过热聚缩作用成功制备类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,通过XRD,FT-IR测试验证了实验产物的物理化学性质。两种g-C₃N₄的光催化性能通过在可见光下降解Rh.B的性能进行评定。由尿素制备的g-C₃N₄在60min的光照条件下去除水中染料达到99%以上,而由硫脲制备的g-C₃N₄去除率不足50%。同时通过SEM、BET等测试对影响g-C₃N₄的光催化性能的因素进行对比讨论。尿素制备的g-C₃N₄呈现为纳米片层状,比表面积达到50m2/g,是硫脲制备的g-C₃N₄的2.78倍,由此可知,微观形貌以及比表面积是影响催化性能的重要因素。     

钐对SmxMn0.3?xTi催化剂NH3选择性催化还原NOx过程中N2选择性的影响

本文研究了Sm对Mn基催化剂NH₃选择性催化还原NO的改善作用。采用共沉淀法制备了一系列Sm_xMn_0.3?xTi催化剂(x = 0, 0.1, 0.15, 0.2和0.3)。活性测试表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂在180?300°C条件下,NO转化率达100%,N₂选择性达87%以上。表征结果表明,Mn基催化剂中添加Sm,抑制了TiO₂和Mn₂O₃相的结晶,提高了比表面积和酸性,其中Sm改性催化剂的比表面积从152.2增加至241.7 m2·g?1。这些作用有利于提高催化活性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti的Sm3+/Sm和O_β/O的相对原子比分别为76.77at%和44.11at%,添加Sm增加了表面吸附氧(O_β),降低了Mn4+的表面浓度;程序升温还原H₂(H₂-TPR)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂还原温度提高,H₂消耗量降低至0.3 mmol?g?1。Sm的引入降低了催化剂Mn4+表面浓度,使得该催化剂氧化还原性能降低,进一步抑制NH₃氧化和非选择性催化还原反应生成N₂O,从而提高了催化剂的N₂选择性。原位漫反射红外傅立叶变换光谱(DRIFTs)表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NH₃-SCR反应主要遵循Eley?Rideal机制。Sm掺杂增加了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的表面吸附氧(O_β),降低了氧化还原性能,提高了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NO转化率和N₂选择性。     

多孔化改性对g-C3N4/CdS复合光催化剂制备及光催化活性的影响

以三聚氰胺盐酸盐为前驱体, 用高温缩聚方法制备多孔化改性的类石墨相氮化碳（pg-C₃N₄）材料; 用水热法制备CdS纳米中空微球, 用沉积法将pg-C₃N₄与CdS有效复合, 制备pg-C₃N₄/CdS复合光催化剂; 用X射线衍射(XRD)、 透射电子显微镜(TEM)、 Fourier变换红外光谱(FTIR)、 紫外可见光谱(UV Vis)、 荧光光谱及电化学阻抗谱对样品进行表征; 用可见光催化降解染料罗丹明B（RhB）对其光催化活性进行评价, 并给出pg-C₃N₄/CdS光催化降解RhB的机理. 结果表明： 石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的多孔化改 性有利于其与CdS间形成紧密界面, 进而促进pg-C₃N₄/CdS光生电子 空穴的分离和传递, 有效提高了其光催化活性和稳定性.     

氮化碳负载铜催化的有机反应研究进展

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种由C,N组成的具有固态石墨结构的新型非金属半导体材料,由于其较高的化学稳定性、独特的电子性能和光学性能,在生物传感、光催化和材料科学等领域有广泛的应用.按反应类型总结了C₃N₄负载铜作为催化剂在有机合成中的应用,所涉及的反应主要有氧化、还原、偶联和环化反应等.