UiO-66及其衍生物对恩诺沙星装载能力的研究

主要利用对苯二甲酸、2-氨基对苯二甲酸、均苯四甲酸为原料合成出UiO-66、UiO-66-NH₂、UiO-66-（COOH）₂的三种金属有机框架（MOFs）材料.将恩诺沙星（Enr）装载到上述三种MOFs材料中,采用一锅煮法制备出Enr@UiO-66,Enr@UiO-66-NH₂和Enr@UiO-66-（COOH）₂,研究三种MOFs材料对Enr的装载能力.进而对材料进行荧光检测、X射线光电子能谱（XPS）、和热重分析（TGA）.通过对体外释放试验的上清液进行荧光检测,发现Enr@UiO-66-NH₂的释放效果随时间稳定增长,具有缓释效果.X射线光电子能谱（XPS）用于表征UiO-66-NH₂和Enr@UiO-66-NH₂纳米粒子的结构.由热重分析（TGA）可得出载药后的材料Enr@UiO-66、Enr@UiO-66-NH₂比相应非载药材料对热的稳定性较好,Enr@UiO-66的热稳定性最好.     

环状碳酸酯的固载型离子液体催化合成

通过烷基化反应和简单的一锅法将醇胺离子液体(TEA)嫁接到氯甲基聚苯乙烯(PS-Cl)微球上,将形成的嫁接型离子液体催化剂(PS-[TEA]I)用于催化CO₂和环氧化物生成环状碳酸酯的反应. 采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)表征催化剂的结构和形貌,采用X射线光电子能谱(XPS)、元素分析(EA)和热重分析(TGA)研究了醇胺离子液体的嫁接量和热稳定性. 在环加成反应中,该催化剂无需溶剂和助催化剂,在催化剂用量为0.10 g、温度为120 ℃、CO₂压力为2 MPa以及反应时间为4 h的条件下,碳酸丙烯脂(PC)的产率达到93.30%,并且反应后容易分离,可重复使用. 最后提出了羟基形成的氢键可激活环氧化物和I-亲核进攻促进开环的反应机理.     

后合成修饰的锆基MOFs在药物传递中的研究

以金属有机框架材料UiO-66-NH₂为载体对恩诺沙星(Enr)进行装载，考察其药物装载能力及其药物的释放效果.用一锅法制备装载Enr的UiO-66-NH₂(Enr@UiO-66-NH₂)的纳米粒子，利用不同的蛋白质或氨基酸对Enr@UiO-66-NH₂进行了活化和修饰，对制得的蛋白质或氨基酸修饰的纳米粒子样品通过X射线粉末衍射(XRD)和红外光谱法(IR)对其进行结构确证及表征，发现氨基化修饰UiO-66产生的一系列产物是成功的.在PBS溶液中对其进行药物释放实验，并进行荧光检测记录实验结果.     

叶酸修饰UiO-66-NH2用作DOX载体研究

以UiO-66 为载体的金属有机框架对盐酸阿毒素（DOX）进行装载,再采用后合成修饰（Post-Synthetic Modification）方法得到DOX@UiO-66-NH₂ DOX@UiO-66-NH₂-FA 纳米粒子,考察UiO-66-NH₂-FA 材料对DOX 的装载能力. 以一锅煮法制备装载DOX 的UiO-66（DOX@UiO-66）,采用二乙烯三胺修饰DOX@UiO-66 以制备DOX@UiO-66-NH₂,最后再以叶酸（FA）对DOX@UiO-66-NH₂进行表面化学修饰,构建DOX@UiO-66-NH₂-FA. 通过红外光谱法（IR）对UiO-66、UiO-66-NH₂、UiO-66-NH₂-FA 进行表征. 通过热重分析（TGA）对DOX、UiO-66-NH₂-FA、DOX@UiO-66-NH₂-FA 进行表征,结果表明由DOX 装载在材料UiO-66-NH₂-FA 的DOX@UiO-66-NH₂-FA 可有效的增强其热稳定性.     

功能化氧化石墨烯催化CO2的化学固定

通过一锅法将氨基官能化的咪唑离子液体嫁接在氧化石墨烯(GO)和硅铝酸盐中孔分子筛(SBA-15)上，用来催化合成环状碳酸酯. 通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TGA)和元素分析(EA)对催化剂的结构、热稳定性以及氨基官能化咪唑离子液体的嫁接量进行了研究. 在环加成反应过程中，GO-NH₂的活性高于SBA-15-NH₂. 最佳条件: 催化剂用量0.15 g、反应温度130 ℃、CO₂压力1.5 MPa和反应时间5 h，碳酸丙烯酯的产率达到96.46%. 此外，催化剂具有可回收性并可以连续5次重复使用.     

纳米CeO2催化CO2和CH3OH合成碳酸二甲酯

在常压条件下,采用化学沉淀法制备了纳米二氧化铈(CeO₂)材料,应用其催化CO₂和甲醇(CH₃OH)直接合成碳酸二甲酯(DMC).考察了反应温度、CO₂压力和CeO₂用量对合成DMC收率的影响,结果表明CH₃OH用量为15 mL时,在反应温度140 ℃、CO₂压力4.0 MPa、催化剂用量0.15 g的最优条件下,合成收率可达47.9%.     

半导体基异质结光（电）催化还原CO2研究进展

在实现碳中和可持续发展的进程中,CO₂捕获、封存和转化一直是学术界和工业界研究的重点．光（电）催化CO₂转化已被认为是解决能源短缺和缓解CO₂过量排放最有效的策略之一,同时有望实现太阳能经济和碳基经济．本文介绍了异质结催化剂在光（电）催化还原CO₂为燃料（如CH₄、C_nH_2n+1OH）或化学品（如HCOOH、CH₃COCH₃）领域的研究进展,重点综述了多种半导体基异质结体系对光（电）催化还原CO₂性能的影响,具体阐述了Ⅱ型、Z型、晶面异质结的电荷转移机制,还讨论了各类异质结体系的优势及存在的问题。为设计和合成具有出色的催化性能、优异的选择性和良好的稳定性的异质结催化剂提供新的见解．      

金属硫化物在电催化二氧化碳还原反应中的应用

金属硫化物作为催化剂材料具有高稳定性、金属边缘活性和硫空位的协同效应等特点，特别是对二氧化碳(CO₂)电还原反应表现出良好的活性和选择性，有望成为高效的CO₂电还原催化剂.鉴于此，综述了金属硫化物在电催化CO₂还原反应中的研究进展，分别归纳了第四周期、第五周期及第六周期中主要的金属硫化物电催化CO₂还原反应的性能、还原产物特点及影响因素等；特别分析了金属硫化物中S组分调控对催化性能的影响规律，以期实现更高效的电催化CO₂还原转化过程.此外，总结分析了目前金属硫化物催化剂存在的主要问题和瓶颈，并展望未来的研究重点和发展方向.     

原位光沉积Cu提升UiO-66-NH_2光催化制氢性能的研究

金属-有机骨架(MOFs)材料UiO-66-NH_2用于光催化分解水制氢需要负载贵金属助催化剂,如Pt,但考虑贵金属价格昂贵,笔者以价格低廉的过渡金属Cu做产氢助催化剂,采用原位光沉积方法制备Cu/UiO-66-NH_2复合光催化材料.结果表明,沉积Cu可以促进UiO-66-NH_2的可见光光催化制氢性能.在优化的Cu担载量为6.0%(m/m),Cu/UiO-66-NH_2最高产氢速率为40μmol·h~(-1)·g~(-1),与负载1.0%-Pt/UiO-66-NH_2(m/m)材料的产氢速率相当.高光催化制氢性能归因于UiO-66-NH_2中光生电子可以向Cu助催化剂传输,从而提升电子-空穴对的分离.实验结果为过渡金属用作MOFs产氢助催化剂提供了实验基础.     

0D-2D CdS/WO3 S型异质结光催化剂的制备与性能研究

光生载流子的迁移效率是影响CO₂光还原反应性能的关键因素之一.通过简单的水热法与连续离子层吸附反应成功制备了具有高效载流子迁移能力的0D-2D S型CdS/WO₃光催化复合材料.XRD、SEM、XPS分析结果证实了该复合材料的成功制备,其独特的OD-2D结构有效提高了CdS QDs的分散性.UV-Vis DRS结果表明该材料具有优异的光吸收能力.光电化学表征证明CdS/WO₃复合材料具有最佳的光电转化能力以及光生载流子迁移能力,有助于其光还原反应的进行.光还原CO₂实验表明该复合材料具有远高于CdS QDs材料的光催化活性,其CO和CH₄的产率为64.7μmol/(g·h)和2.3μmol/(g·h),分别是纯CdS QDs的4.0倍和3.2倍,循环实验表明CdS/WO₃具有良好的催化稳定性.     

纳米SiO2强化CO2地质封存页岩盖层封堵能力机制试验

页岩为CO₂盐水层地质封存常见盖层岩石类型,强化盖层封堵能力有利于提高CO₂地质埋存量和安全性。为探究随CO₂混注纳米SiO₂(SNPs)强化盖层封堵能力的有效性和可行性,对CO₂地质封存页岩盖层样品开展原地条件下的超临界CO₂酸蚀反应试验,基础组为页岩样品-地层水、对照组为页岩样品-地层水+超临界CO₂、优化组为页岩样品-地层水+SNPs+超临界CO₂,并采用核磁共振测试、场发射扫描电镜可视化观测、X射线衍射测试和岩石力学试验,探究CO₂酸蚀反应前后的页岩孔隙结构、表面形貌、矿物成分及力学性质特征。结果表明：优化组的大孔孔隙分量及孔隙度和渗透率增大幅度低于对照组;与对照组相比,优化组黏土矿物与碳酸盐岩矿物相对含量损失少,表明随CO₂混注SNPs可使岩样内部酸蚀作用减弱;SNPs在岩石端面吸附聚集或进入岩心孔喉,可使优化组页岩样品力学性能损伤程度降低;随CO_2...     

影响锆酸锂吸收CO2循环性能的一些因素

以纳米级单斜相ZrO₂为反应物,按照n(Li₂CO₃) : n(ZrO₂) : n(K₂CO₃) = 1 : 1 : 0.03的比例制备了可在高温460～650℃下直接吸收CO₂的锆酸锂材料。使用热重分析仪（TG）进行了循环吸收CO₂性能的研究, 采用扫描电镜（SEM）、X－射线衍射仪（XRD）对再次合成的材料分别进行了形貌、结构的分析。实验结果表明,在吸收CO₂后材料的再次合成过程中合成温度及空气流量影响材料吸收CO₂的循环性能,在再次合成温度为750℃,空气流量为100mL/min的条件下,合成的材料具有良好的循环吸收CO₂的性能。     

碳基金属单原子材料电催化二氧化碳还原

利用可再生能源电催化二氧化碳(CO₂)还原成燃料或化学品是实现人工碳循环的理想手段。然而,催化剂的活性、选择性和稳定性限制了电催化CO₂还原反应的应用。碳基金属单原子材料(single-atom metal catalysts on the carbon-based materials,M-SACs@C)具有高活性、高选择性和高金属原子利用率,被认为是一种理想的电催化CO₂还原催化剂,因此吸引了研究者的广泛关注。M-SACs@C能将CO₂还原成一氧化碳、甲酸、甲烷、甲醇、乙烯、乙醇等。本文从CO₂还原产物种类的角度出发,对M-SACs@C在CO₂还原反应中的应用进行了概括。我们重点关注了碳基金属单原子的位点构型和活性来源。此外,本文也对MSACs@C上CO₂还原反应的机制进行了分析与展望。可控合成结构均一且负载量高的M-SACs@C、明确CO₂还原反应机制、增强活性位点的稳定性是M-SACs@C走向产业化的必经之...     

锆酸锂的合成及其吸收CO2性能研究

以纳米级四方相ZrO₂(t)为反应物,采用高温固相法合成了在高温下可直接吸收CO₂的Li₂ZrO₃材料。用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）分别分析了所合成材料的表面与结构特征,使用热重分析仪（TG）研究了Li₂ZrO₃材料吸收CO₂的性能。实验结果表明,吸收温度影响材料吸收CO₂的性能,500℃下Li₂ZrO₃材料具有最佳的CO₂吸收性能。此外,CO₂气体流量、Li₂ZrO₃材料样品重量以及升温速率均影响材料吸收CO₂的性能。     

BiOBr光催化还原二氧化碳研究进展

近年来，温室效应导致的环境问题日趋严重，科学家们致力于研究高效转化CO₂等温室气体的技术.以太阳能为驱动力的光催化技术，可以将CO₂转化成甲烷、甲醇、甲酸等高附加值的碳氢燃料，从而缓解环境污染和能源危机.BiOBr因其具有独特的层状结构，成为光催化还原CO₂领域的研究热点.综述了BiOBr实现CO₂高效转化的研究进展，重点分析了BiOBr的结构和性质，从分子反应过程、原位红外技术和密度泛函理论(DFT)计算3个方面探讨了BiOBr光催化还原CO₂的反应机理，最后展望了BiOBr在CO₂光还原领域的研究前景和发展趋势.     

石墨相氮化碳光催化还原CO2研究进展

半导体光催化可以利用太阳能驱动CO₂光催化还原制备碳氢燃料,成为研究热点.石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有制备简便和可见光响应性能的优点,是CO₂还原的热门光催化材料。但是它具有缺陷多、比表面积小和光生载流子易复合等缺点,光催化CO₂还原性能不高.为此,介绍了高CO₂还原活性的g-C₃N₄研究进展,内容包括：(1)g-C₃N₄研究基础(分子结构、制备方法与电子能带结构);(2)高活性g-C₃N₄的分子设计策略(缺陷调控、元素掺杂、表面等离子体处理、单原子催化和异质结构建等),重点讨论了改性方式对g-C₃N₄的光吸收、光电性能和CO₂还原产物选择性的影响.最后建议未来聚焦结晶氮化碳的修饰改性研究,强调利用原位和瞬态表征技术指导高CO₂还原活性...     

CO2资源化用于钢液精炼的研究进展

将CO₂用于钢液精炼是CO₂资源化应用于炼钢流程的重要补充。基于CO₂用于钢液精炼的最新研究进展，分析了CO₂气体在精炼钢液中冶金反应行为，重点综述了常压以及真空精炼过程，CO₂作为保护气体、搅拌气体或反应气体等在炉外精炼过程中的应用现状。常压条件下，CO₂可防止钢液增氮、调控钢液氧化性并延长底吹元件寿命；真空条件下，CO₂不仅能够发挥常压下的作用，且钢液深脱碳、脱气以及去除夹杂物方面的效果更加显著。最后，指出了目前CO₂资源化用于精炼过程中面临的问题，认为未来CO₂资源化用于精炼过程的研究应从以下2个方面展开：1)优化CO₂喷吹工艺；2)深入研究CO₂参与炼钢反应的基础理论。     

预氧化对高温CO2环境下典型耐热材料腐蚀行为的影响研究

为提高耐热材料在高温CO₂中的抗腐蚀性能，以耐热材料Sanicro 25、HR6W、HR230和740H为对象，经高温O₂短时预氧化后开展CO₂腐蚀实验。采用分析天平测量耐热材料腐蚀前后质量变化；利用X射线衍射仪、扫描电镜及能谱分析仪表征腐蚀产物形貌、成分及其分布。实验结果表明：预氧化后耐热材料在900℃CO₂中的腐蚀动力学曲线符合抛物线规律；预氧化后4种耐热材料表面氧化物主要为Cr的氧化物和少量零星团状的Fe氧化物，该富Cr氧化膜有效减低腐蚀行为的离子扩散，从而降低耐热材料的腐蚀质量增加；耐热材料Sanicro 25和HR6W表面腐蚀层厚度减薄，而740H内氧化加剧。结合耐热材料腐蚀质量变化与腐蚀产物，高温预氧化处理可提高HR6W和HR230的抗高温CO₂腐蚀性能。     

金属有机框架材料在光催化领域的应用

金属有机框架(MOFs)材料具有比表面积大、结构可调控、孔隙度高等特点,在许多领域都有潜在的应用价值.本文综述了近年来MOFs在光催化制氢、CO₂的还原、光催化降解方面的研究.此外,本文还探讨了MOFs作为催化材料的优点,对其应用前景进行展望.     

ZIF-8基仿生碳酸酐酶构建及对CO2高效矿化

为了提高碳酸酐酶纳米酶的催化活性,基于碳酸酐酶活性中心结构将碳酸酐酶中常见的氨基酸天门冬氨酸(Asp)、谷氨酸(Glu)原位植入ZIF-8骨架中,成功合成仿生碳酸酐酶材料ZIF-Asp、ZIF-Glu,并搭建了CO₂矿化装置实现了CO₂的连续化制备。结果表明：ZIF-Asp、ZIF-Glu的催化能力显著提高,分别是原始ZIF-8的1.38、1.27倍,所设计的CO₂连续矿化装置能实现CO₂的连续转化矿化,1 h能生成1 171 mg的微米尺度碳酸钙并实现72.3%的CO₂转化率。