HPW改性HZSM-5催化乙醇流化床脱水制乙烯

采用HPW浸渍改性HZSM-5分子筛,将其应用于催化乙醇流化床脱水制乙烯反应,探讨工艺条件对催化性能的影响.实验结果表明:HPW浸渍浓度为0.04mol/L,浸渍时间为24h,焙烧温度为350℃,焙烧时间为4h时所得催化剂催化乙醇脱水制乙烯性能最佳,此时乙醇转化率和乙烯选择性可以分别达到98.1%和97.1%.采用XRD、NH3-TPD、XPS等手段对催化剂结构进行表征,结果表明HPW的"假液相"行为和适量的二级结构能够协同催化反应,催化剂的酸中心强度和酸量大小决定了催化剂的活性.     

甲醇制氢Cu60Zn30Al10催化剂的制备与性能

以Cu60Zn30Al10催化剂为研究对象，考察催化剂的制备条件和还原方法对催化性能的影响。结果表明：并流共沉淀法制备的催化剂适宜的焙烧温度是450—550℃；对甲醇催化氧化重整反应，用H2还原和用甲醇和水蒸汽还原所得催化剂的活性及反应诱导期基本相同；但对甲醇水蒸汽重整反应，用H2还原时催化剂的活性较好，反应诱导期短。     

成胶溶剂对一步法合成二甲醚催化剂催化性能的影响

在完全液相法催化剂制备的前驱体成胶过程中,分别采用乙醇、乙二醇、水为溶剂,制备了CuZnAlSi二甲醚合成双功能浆状催化剂,考察了不同成胶溶剂对催化剂性能的影响;采用XRD,TEM,N_2-吸附测试,H_2-TPR,NH_3-TPD,XPS对这些催化剂进行了表征。研究表明,不同成胶溶剂对活性金属Cu~0粒度、表面酸量及酸度、表面元素相对比例影响显著,是导致催化剂性能差异的关键性因素;小的Cu颗粒是催化剂具有高活性的原因,而表面酸量及酸度则显著影响产物选择性;以乙醇作为CuZnAl复合物盐与脱水组分结合的成胶介质制备出的催化剂活性最佳,在85h的评价周期内,其平均CO转化率为40.77%,DME选择性为60.69%,并没有发现失活现象。     

焙烧温度对Ni/HZSM-5催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的影响

采用等体积浸渍法制备了负载量为10 wt%的Ni/HZSM-5催化剂,考察了不同焙烧温度对于甲烷二氧化碳重整反应的影响.利用BET、H2-TPR、NH3-TPD和XRD等技术对催化剂进行了表征.结果表明,500℃焙烧的催化剂具有较大的比表面积、较小的镍晶粒尺寸及较强的中强酸中心,该催化剂应用于甲烷二氧化碳重整反应具有较好的催化活性与稳定性.     

钛酸铅催化碳酸二甲酯与苯酚的酯交换反应

用水热法制备了焦绿石型的催化剂Pb2Ti2O6,并用其催化碳酸二甲酯与苯酚的酯交换反应。研究了制备Pb2Ti2O6所需前驱物配比和焙烧温度对催化剂性能的影响以及催化剂对酯交换反应的作用效果。通过XRD、NH3-TPD、SEM等表征手段对催化剂的结构、表面酸性、形貌进行了表征。表征显示,在300℃焙烧条件下,焦绿石型Pb2Ti2O6开始发生晶型转变,表面酸性消失;焙烧至500℃得到钙钛矿型PbTiO3。实验表明,钙钛矿型PbTiO3较焦绿石型Pb2Ti2O6对酯交换反应有更好的活性。同时考察了钙钛矿型PbTiO3催化剂的使用寿命,发现催化剂在使用4次后,酯交换产物甲基苯基碳酸酯(MPC)和碳酸二苯酯(DPC)收率分别从16.9%和8.9%下降为7.1%和3.3%。     

焙烧温度对氟改性纳米HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯的影响

在400-550℃的不同焙烧温度下,制备了氟改性的纳米HZSM-5分子筛催化剂。利用XRD、N2吸附/脱附和NH3-TPD技术对氟改性前后催化剂的结构和酸性进行了表征,并在固定床反应器上考察了其催化甲醇制丙烯反应的催化性能。结果表明,氟改性可明显降低酸中心的数量及强度,从而显著提高丙烯的选择性和催化剂的稳定性。由于在450℃下焙烧的催化剂出现了新的强酸,使催化剂的稳定性和丙烯的选择性都略有下降。当焙烧温度达到550℃时,由于比表面积和孔体积大大降低,导致催化剂的稳定性显著下降。     

焙烧温度对Ni-Fe/γ-Al_2O_3催化剂一氧化碳甲烷化性能的影响

采用浸渍法制备了6%Ni-4%Fe/γ-Al2O3催化剂,在不同温度（300℃,400℃,500℃,600℃）下进行焙烧,利用连续流动微反装置考察了催化剂的CO低温甲烷化活性,并对催化剂进行了TPR,H2-TPD和CO-TPD表征。结果表明,与其他焙烧温度相比,400℃焙烧的催化剂CO的完全转化温度为220℃,CO甲烷化活性更高;TPR,H2-TPD和CO-TPD表征发现,400℃焙烧的催化剂更易还原,对H2、CO吸附量更多,因而表现出更高的甲烷化活性。     

甲醇气相脱水制二甲醚催化剂

以异丙醇铝(AIP)为铝源,异丙醇(IPA)为溶剂,采用溶胶-凝胶法制备用于甲醇气相脱水生产二甲醚的γ-A12O3催化剂.考察H2O与AIP的物质的量之比n(H20)/n(AIP)以及溶液pH对催化剂的晶型、颗粒表观形态、酸性及催化反应性能的影响.采用X射线衍射(XRD),氨程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂...     

水热处理HZSM-5分子筛的结构变化及其对甲苯甲醇烷基化制对二甲苯催化性能的影响

HZSM-5分子筛经水热处理后,通过浸渍法合成了多组分复合改性的甲苯与甲醇烷基化催化剂.采用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、低温N2吸附、Al固体核磁共振谱(27Al MAS NMR)和热重分析(TG)等手段对水热处理前后的分子筛孔道结构和酸性的变化进行了表征.在小型固定床上考察了改性HZSM-5上制备的催化剂在甲苯与甲醇烷基化反应中的性能.在反应温度为440℃,液时空速5h-1,甲苯(T)/甲醇(M)=2的条件下,经水热处理4小时HZSM-5上制得的催化剂显示了较好的稳定性,明显高于未经水热处理的催化剂.水热处理后HZSM-5上强酸位酸强度降低和孔道的疏通可能是催化剂稳定性提高的主要原因.     

Ni/Al2O3石蜡加氢精制催化剂的研制与表征

采用化学分析正电子湮没谱(PA SCA),氨吸附-程序升温脱附(NH3-TPD),电子能谱(XPS),X光衍射(XRD)和低温氮物理吸附(BET)等技术,研究了A l2O3载体及N i/A l2O3石蜡加氢精制催化剂的制备过程和条件。研究表明:在制备A l2O3过程中加入淀粉及H3PO4,可以在相对低的焙烧温度下制备出大孔径的A l2O3,该A l2O3表面只含有弱酸中心和少量中等强度酸中心。再以含镍化合物溶液浸渍该A l2O3载体,制备出N i/A l2O3催化剂。实验考察了焙烧温度对镍在催化剂表面上分散的影响,发现在450°C的焙烧条件下,N i/A l2O3催化剂表面上形成了非晶态或无定型态金属镍。小型反应活性评价结果表明,该催化剂具有优良的石蜡加氢精制性能,还兼有脱除石蜡原料中含金属化合物的能力。     

Co3O4催化剂的制备、表征及其CO低温氧化性能

采用液相沉淀法制备了Co3O4催化剂，以CO氧化为探针反应，运用TG-DTG、XRD、TEM、XPS等手段进行表征．结果表明：Co2O4催化剂以单一的立方相结构存在，呈现出高分散状态，在室温乃至零度以下（-78℃）都具有较高的CO氧化活性和稳定性，在25℃可催化CO完全氧化500min以上．催化剂失活主要是由于催化剂表面吸附水造成的，微量Pd的加入可以明显提高催化剂的抗水性，失活的催化剂经过热处理活性可以完全恢复．     

氢型β沸石负载磷钨酸在金刚烷合成中的应用

采用过量浸渍法制备了一系列的氢型β沸石(Hβ)负载磷钨酸(PW),用于桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)异构化合成金刚烷(ADH)反应.X射线衍射(XRD)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)等表征方法对催化剂进行表征.表征结果表明:PW在Hβ表面呈高度分散状态,10% PW/Hβ具有最大的酸量.对异构化反应中的焙烧温度、反应温度、时间、初压、溶剂用量和催化剂用量等工艺条件进行了考察,得出在适宜的操作条件下即催化剂10% PW/Hβ焙烧温度350℃、反应温度240℃、n(环己烷)/n(endo-TCD)=5、m(催化剂)/m(endo-TCD)=0.8、初压0.8MPa、反应时间3 h,endo-TCD转化率达到99.3%,金刚烷的收率达到22.4%.     

新型固体酸催化剂SO42-/Al2O3-Al的制备

采用铝阳极氧化法和浸渍法制备出新型SO42-/Al2O3-Al固体酸催化剂,通过BET,XRD,XPS等物性表征,考察了阳极氧化时间、焙烧温度等对催化剂制备的影响。BET结果表明,催化剂的比表面积要小于载体Al2O3的比表面积;XRD结果表明,载体Al2O3为无定形结构,且负载SO42-后,催化剂的物相结构没有发生改变;XPS结果表明,催化剂表面主要由SO42-和Al2O3组成。活性评价表明,该催化剂对酯化反应具有较好的催化活性。     

制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

焙烧温度对PdO-CeO_2催化剂CH_4氧化活性的影响

采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400℃提高到800℃,PdO-CeO2催化剂的活性下降;焙烧温度进一步提高到1 000℃,催化剂的活性又出现明显的提高.结合相关表征可知:Pd(PdO)粒子烧结和比表面积下降是CH4活性下降的主要原因;然而,随着焙烧温度的升高,催化剂中金属Pd含量增加是导致1 000℃焙烧后催化剂活性提高的原因.     

加料方式及焙烧温度对Cu-Zn-Cr催化剂上CO变换性能的影响

采用共沉淀法制备了Cu-Zn-Cr催化剂,通过XRD、SEM等手段研究了加料方式及焙烧温度对催化剂的物相、变换反应活性的影响.正加法450℃焙烧3h制得的样品在各个反应温度点上均表现了最高的变换反应活性.实验表明,Cu-Zn-Cr催化剂的加料方式及焙烧温度对CuO、ZnO、Cr2O3之间的相互作用有显著的影响,进而影响催化剂CO变换的活性.     

F/HY催化剂用于挂式四氢双环戊二烯的制备

采用室温过量浸渍法,制备不同F用量改性的HY分子筛催化剂。采用氨程序升温脱附法(NH3-TPD)、X线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)对催化剂的结构及酸性质进行表征,并在桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)制备挂式四氢双环戊二烯(exo-TCD)的反应中考察催化剂的催化性能。结果表明:最适宜的反应条件为以1.0%F/HY为催化剂,活化温度300℃,反应温度240℃,催化剂与原料质量比0.25∶1,溶剂环己烷与endo-TCD的摩尔比10∶1,初始压力1.0 MPa,反应时间1.5 h。最优条件下桥式四氢双环戊二烯的转化率达到92.6%,挂式四氢双环戊二烯的收率达到了59.4%。失活的催化剂可以通过550℃高温焙烧再生,其活性变化不大。     

还原条件对Cu-Zn-Al_2O_3催化剂催化环己醇脱氢性能的影响

采用固定床反应器,研究了Cu-Zn-Al2O3催化剂上环己醇常压气相脱氢制备环己酮的反应性能,详细考察了还原条件对催化剂结构及环己醇脱氢反应性能的影响,采用XRD、H2-TPR、CO2-TPD、NH3-TPD及BET等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Cu-Zn-Al2O3催化剂在反应温度250℃,环乙醇进样量为0.5mL/min,还原温度为260℃,还原时间为2h的条件下具有较好的活性和选择性,环己醇转化率为67.59%,环己酮的选择性接近100%。     

载体对钒基催化剂催化甲醇氧化制二甲氧基甲烷的影响

以三种不同的TiO_2载体负载钒氧物种制得钒基催化剂,用于甲醇氧化制二甲氧基甲烷(DMM),所得催化剂经XRD、UV-vis、H_2-TPR、NH_3-TPD、XPS等分析手段表征.结果表明,TiO_2载体影响催化剂表面酸性质、钒氧物种的分散状态和氧化还原性能.数据显示:以自制的纳米锐钛矿TiO_2为载体所制备的催化剂具有适宜的氧化性和酸性,在反应温度190℃时,甲醇的转化率为67.0%,DMM的选择性高达73.0%.     

SO_4~(2-)负载型固体酸催化制备生物柴油

以浸渍法制备了不同载体的SO42-负载型固体酸催化剂,用于催化制备生物柴油。考察了不同载体及不同焙烧温度下的催化剂活性,并对催化剂的失活和再生进行了研究。结果表明,本实验制备的SO42-负载型固体酸催化剂催化制备生物柴油时具有较高活性,最佳实验条件下,100℃反应13h,脂肪酸甲酯收率达90%以上;SiO2为载体时催化剂在100℃的干燥温度下催化活性较高,SnO2为载体时催化剂在450℃的焙烧温度下催化活性较高,而催化剂SO42-/SnO2-SiO2在焙烧温度小于450℃时催化活性皆较高。使用过的催化剂部分失活,原因是催化剂表面的硫酸根被甲醇淋洗掉;催化剂表面的活性位被油和甲酯所覆盖。使用过的催化剂通过焙烧,重新浸渍硫酸溶液再焙烧后,其活性得以恢复。