CuO_x/C(x=0,1,2)在催化过氧化氢氧化苯甲醛中的活性

以D-果糖为炭源,Cu(NO_3)_2为金属前驱体,采用浸渍法结合不同气氛热处理制备了不同价态Cu的CuO_x/C(x=0,1,2)催化剂.实验结果表明:浸渍碳材料后得到的样品经空气250℃热处理5h后Cu以正2价的CuO形式存在;空气热处理后的样品经氢气250℃还原4h后Cu以正1价的Cu_2O形式存在;空气热处理后的样品经氢气300℃还原6h后Cu以0价的Cu单质形式存在.不同价态的铜对于促进H_2O_2分解产生·OH的能力不同.以H_2O_2为氧化剂,乙腈为溶剂,CuO/C催化氧化苯甲醛,表现出较高活性,苯甲酸的产率和选择性分别达到76.2%和99%以上.     

V-Sn氧化物催化甲苯气相氧化制苯甲醛

采用溶液混合法和浸渍法制备了一系列 V2 O5- Sn O2 二元氧化物和 V2 O5- Sn O2 / η- Al2 O3 负载型催化剂 .V2 O5与 Sn O2 构成的二元氧化物样品与单氧化物及其 V2 O5- Sn O2 / η- Al2 O3 的性质不同 .负载型催化剂的活性明显高于二元氧化物样品的活性 ,甲苯转化率和苯甲醛选择性与催化剂的组成有较好的对应关系 .随着 Sn O2 的引入 ,催化剂活性缓慢降低 ,苯甲醛的选择性逐渐减小 ,可见 Sn O2 不适合作为甲苯氧化反应的催化剂组分 .X     

SO_4~(2-)/ZrO_2介孔氧化物的合成及表征

以十二烷基硫酸钠(SDS)为模板剂,乙二胺为碱介质,水热法合成ZrO2介孔材料。焙烧之后,在不同浓度的硫酸溶液中浸渍反应,得到SO42-/ZrO2介孔氧化物。研究结果表明,当n(Zr)︰n(SDS)︰n(H2NCH2CH2NH2)︰n(H2O)=1.0︰1.0︰1.6︰200,反应温度为60℃时,所合成的介孔氧化物在0.5 mol.L-1 H2SO4溶液中浸渍3.5 h,550℃焙烧2 h,产物的酸量为1.905 4 mmol.g-1。     

Cu2O/CPAN/SiO2复合材料的制备及光催化还原性能的研究

为了提高材料的比表面积和光生电子-空穴的分离效率,以具有高比表面积的多孔SiO_2为载体,以价带相匹配的Cu_2O和CPAN(环化聚丙烯腈)为催化剂,通过溶液浸渍和原位热处理法制备了Cu_2O/CPAN/SiO_2复合光催化材料。利用TEM,SEM,XRD,FTIR,BET和EDS等方法对复合物的形貌、组成和结构进行了表征,通过UV-vis, DRS,PL,EIS和光电流等方法分析了复合微粒的光电性能,并以对硝基苯酚还原反应为模型,考察了Cu_2O/CPAN/SiO_2复合微粒的可见光催化性能。结果表明,多孔SiO_2载体大大提高了Cu_2O/CPAN的比表面积;Cu_2O为八面体晶型,与CPAN构筑的异质结均匀分布于SiO_2表面,显著提高了对可见光的吸收及光生电子-空穴对的分离效率。当Cu_2O的质量分数为2%、热处理温度为260℃、热处理时间为3 h时,制备得到的Cu_2O/CPAN/SiO_2复合微粒表现出最佳的光催化活性。研究结果为制备高效复合催化剂提供了方法依据。     

二氧化钛负载磷钨杂多酸催化合成苯甲醛1,2-丙二醇缩醛

以自制二氧化钛负载磷钨杂多酸H3PW12 O40／TiO2为多相催化剂，以苯甲醛和1，2-丙二醇为原料合成苯甲醛1，2-丙二醇缩醛，较系统地研究了原料摩尔比、催化剂用量、反应时间诸因素对产品收率的影响。实验表明：适宜反应条件为n（苯甲醛）：n（1，2-丙二醇）=1：1．5，催化剂用量为反应物料总质量的0.5％，环己烷为带水剂，反应时间1．0h。上述条件下，苯甲醛1，2-丙二醇缩醛的收率为80．7％。     

纳米Cu2O开口空心球的制备及其光催化性能的研究

以Cu(CH3COO)2·H2O为原料,PVP(聚乙烯吡咯烷酮)和NaOH为添加剂,葡萄糖为还原剂,通过液相法在70℃下一步合成纳米Cu2O开口空心球.采用CRD、SEM、BET和紫外-可见分光光度法等手段对所制备的纳米Cu2O开口空心球进行表征.实验发现,PVP及洗涤水温对开口空心球结构的形成起关键性作用.由于此Cu2O样品的特殊形貌,其对有机染料活性艳红(X-3B)有较高的光催化活性,在1 h内降解活性艳红的效率高达98.26%.     

H3PW12O40/H2O2/H2O体系催化氧化苯甲醇合成苯甲醛

合成一系列杂多酸(盐)并采用红外光谱对其进行表征,研究它们对苯甲醇氧化合成苯甲醛反应的催化性能.并以H3PW1 2O40为催化剂,分别考察溶剂类型、反应时间、反应温度、催化剂用量和H2O2用量对该反应的影响,并且初步探讨该反应的反应机理.实验结果表明:5种杂多酸(盐)均具有Keggin型结构,以水为溶剂时,5种杂多酸(盐)均具有催化活性,其中H3PW12O40催化活性最高.在催化剂用量0.04mmol、w(H2O2)=30%的H2O2用量0.015mol、反应时间3.5h、反应温度90℃、溶剂水用量10mL的优化反应条件下,苯甲醇的转化率为95.59%,苯甲醛的收率可达91.62%.由此可知,H3PW12O40/H2O2/H2O体系是环境友好的高效催化体系,具有工业化应用前景.     

V—Sn氧化物催化甲苯气相氧化剂苯甲醛

采用溶液混合法和浸渍法制备了一系列V2O5-SnO2二元氧化物和V2O5-SnO2/η-Al2O3负载型催化剂，V2O5与SnO2构成的二元氧化物样品与单氧化物及其V2O5-SnO2/η-Al2O3的性质不同，负载型催化剂的活性明显高于二元氧化物样品的活性，甲苯转化率和苯甲醛选择性与催化剂的组成有较好的对应关系，随着SnO2的引入，催化剂活性缓慢降低，苯甲醛的选择逐渐减小，可见SnO2不适合作为甲苯氧化反应的催化剂组分，X射线衍射实验结果表明，SnO2的作用主要是为钒的分散提供骨架。     

FeCl3/PVP胶体催化H2O2氧化苯乙烯为苯甲醛

采用水热合成方法制备FeCl3/PVP(聚乙烯吡咯烷酮)胶体催化剂.利用TEM和XRD对样品的结构和形貌进行表征.结果表明,不添加PVP,FeCl3水热后形成Fe8O16(OH)16Cl1.3化合物.加入一定量PVP均生成不同大小棒状胶粒的胶体.PVP的加入量1.3g,水热温度为100℃,水热时间为2h,制备的胶体的性质最为稳定,并且催化氧化苯乙烯的活性最佳.此条件下制备的催化剂在60℃,反应时间6h,催化剂用量0.8mL的条件下,FeCl3/PVP胶体催化剂表现出较好活性,苯乙烯转化率92.4%,苯甲醛选择性83.4%.     

Ni基核壳型催化剂对固体氧化物燃料电池抗积炭性能的改善

为提高热稳定性,文章合成了核壳型催化剂NiBaCe@SiO_2,并以此作为固体氧化物燃料电池(SOFC)的阳极催化剂层。以(体积比为3∶7的CH4-空气)混合气为燃料,NiBaCe@SiO_2催化剂改性的电池在800℃下可稳定运行至少168h,而未包裹SiO_2的NiBaCe催化剂在运行60h后电压急速下降,没有催化剂层的常规电池在运行10h后电压迅速下降,表明核壳型催化剂有很好的热稳定性。负载核壳型催化剂的电池有较好的抗积炭性能。     

PdO-CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂上CO还原NO反应性能的研究

以Ce0 .8Zr0 .2 O2 复合氧化物为载体 ,采用共浸渍法配制了一系列PdO CuO/Ce0 .8Zr0 .2 O2 双组分催化剂 ,选择NO CO反应为模型反应 ,考察了催化剂的还原活性 .结果表明 ,不同配比的PdO CuO双组分催化剂的NO还原活性均要优于单组分的PdO和CuO催化剂     

乙酸铁/H2O2催化氧化法由苯制备苯酚的研究

本文以β-环糊精为相转移催化剂,以过氧化氢作氧化剂,以乙酸铁为催化剂直接催化氧化苯合成苯酚.其最佳工艺条件:在pH=3、苯5 mL、H2O212 mL,相转移催化剂β-环糊精0.1 mmol时,反应时间1.5~2 h,反应温度50℃左右,乙酸铁用量3.2 mmol.     

水热改性制备固体酸S2O2-8/Fe2O3-SiO2及其催化性能的初步探讨

采用共沉淀法制备Fe2O3-SiO2混合氧化物前驱体,并对其进行水热改性处理,经浸渍(NH4)2S3O8溶液后再焙烧得S2O2-8/Fe2O3-SiO2固体酸催化剂.研究了制备条件对催化活性的影响,用乙酸/丁醇酯化反应评估该固体酸的催化性能.实验结果显示,最佳工艺条件为,n(Fe)∶n(Si)=1∶4,150℃水压热处理1h,在0.5 mol·L-1的(NH4)2S2O8溶液中浸渍6 h,500℃焙烧3 h,在此条件下乙酸的转化率可达94.11%.     

CH3COOH/H2O2体系氧化苯乙烯制苯甲醛

在合适条件下CH3COOH与H2O2反应生成过氧乙酸(CH3COOOH),过氧乙酸氧化苯乙烯生成苯甲醛.研究了反应温度、反应时间、过氧化氢用量、加料顺序及添加乙腈和水等对CH3COOH/H2O2体系氧化苯乙烯制苯甲醛反应的影响.结果表明:当苯乙烯为0.5mL,乙酸5mL,H2O22mL,反应时间为5h,反应温度为60℃,苯乙烯的转化率可以达到99.6%,苯甲醛的过氧乙酸选择性大于60%.     

黑暗条件下Cu_2O/Ag_x复合催化还原Cr(Ⅵ)的研究

采用一步液相还原法合成了系列Cu_2O/Ag_x复合催化剂,使用X射线衍射谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、电子顺磁共振谱(EPR)等分析手段对样品进行表征和分析.结果显示,复合催化剂Cu_2O/Ag_x表面附着大量的纳米金属Ag,形成无数的纳米岛,使得样品的表面等离子体共振效应大幅增强,导致催化剂在紫外、可见和近红外光谱区域的光吸收非常强.在无超声分散、黑暗条件下Cu_2O/Ag_x催化剂可以有效地还原Cr(Ⅵ),其中Cu_2O/Ag_(0.15)样品的催化还原效率最高.当存在0.01 mol/L的柠檬酸缓冲液(pH 5.0)时,100 mg/L的Cr(Ⅵ)在黑暗下于30 min内被完全还原为Cr(Ⅲ).另外,对Cu_2O/Ag_x体系催化还原Cr(Ⅵ)的机理以及柠檬酸的作用进行了初步探讨.     

Cu_2O的生成对CuO纳米薄膜电极锂离子电池特性的影响

以铜箔为基底,采用一步水热法制备CuO纳米结构薄膜,通过XRD、SEM、XPS对所制薄膜的形貌、成分进行分析,并测试CuO薄膜电极的锂离子电池特性,研究铜基底与CuO薄膜之间生成的Cu_2O对电池性能的影响。结果表明,较高反应温度有利于铜基底和薄膜之间Cu_2O的生成,且利于改善CuO薄膜纳米结构;140℃反应温度下生长出的CuO薄膜电极,其比电容和电容保持率均高于80℃反应温度下生长出的CuO薄膜电极,其电池循环能力更强,这与铜基底和CuO薄膜之间产生的Cu_2O层有关。     

磷钨酸/硅胶催化剂催化合成苯甲醛1,2-丙二醇缩醛

以自制磷钨酸/硅胶为多相催化剂,以苯甲醛和1,2-丙二醇为原料合成苯甲醛1,2-丙二醇缩醛,采用正交试验探讨了合成苯甲醛1,2-丙二醇缩醛的影响因素.实验结果表明:固定苯甲醛物质的量为0.2mol,在n(苯甲醛)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.6,催化剂用量为反应物料总质量的0.75%,带水剂环己烷为10 mL,反应时间30 min的条件下,苯甲醛1,2-丙二醇缩醛的收率为75.9%.     

碱金属盐对低氢酯比下苯甲酸甲酯加氢催化剂的修饰

为了考察了Mn与Zn摩尔配比以及不同碱金属盐修饰制得的锰锌复合氧化物催化剂对苯甲酸甲酯气固催化加氢合成苯甲醛反应活性和选择性的影响,在氢酯比为1.5的条件下,进行苯甲酸甲酯催化加氢反应,发现以5%LiCl修饰的活性组分负载量为25%、n(Mn)/n(Zn)为1.14的MnOZnO /γAl2O3催化剂,在常压、430 ℃、空时为1.84 h时,苯甲酸甲酯的转化率为97.71%,苯甲醛的选择性为84.80%.     

复合固体超强酸S2O2-8/Fe2O3-CoO催化合成乙酸苄酯

以硫酸铁和硝酸钴为主要原料,采用沉淀-浸渍法制备新型固体超强酸催化剂S2O2-8/Fe2O3-CoO,并用于乙酸苄酯的合成反应.该催化剂制备的最优条件为:焙烧温度为500 ℃,(NH4)2S2O8浸渍浓度0.5 mol/L,焙烧时间为2.5 h.采用该催化剂通过正交试验得到合成乙酸苄酯的最佳条件为: n(苄醇)︰n(乙酸)=1.3︰1.0,催化剂用量为0.6 g(以0.2 mol乙酸为准),带水剂环己烷用量为12 ml,反应时间为2.5 h,其酯化率可达98%以上.该催化剂具有催化活性高、不污染环境、可重复使用等特点.     

La和Ce改性Ni/Al_2O_3催化剂上生物质气燃烧

采用浸渍法制备了催化剂Ni/Ce0.5La0.5O2/Al2O3和Ni/Al2O3,运用BET和XRD对催化剂进行了表征,在石英管反应器上考察了催化剂对模拟生物质气化气(CO,H2,CH4和NH3的体积分数为3%,2%,1%和0.05%,N2为平衡气)的催化燃烧活性.结果表明,Ni和Ce以氧化物形式存在,没有检测到La的氧化物的衍射峰.虽然Ni/Ce0.5La0.5O2/Al2O3比表面积小于Ni/Al2O3,但10 Ni/Ce0.5La0.5O2/Al2O3催化剂活性优于10 Ni/Al2O3,且Ni/Ce0.5La0.5O2/Al2O3作用时燃烧产物中燃料型NOx体积分数大于Ni/Al2O3.