有序介孔氧化铝负载钴基催化剂的费-托合成催化性能

以P123为模板剂,采用挥发诱导自组装法(EISA)合成了有序介孔氧化铝(OMA),并以其为载体,制备了钴基费-托合成催化剂.分别采用XRD、TEM、氮气物理吸附-脱附、氧滴定等方法对载体和催化剂进行了表征,考察了不同焙烧温度对OMA的孔结构和晶型的影响,以及所合成的OMA的孔结构和晶型对其负载钴基催化剂的费-托合成催化性能的影响.结果表明:OMA的比表面积随着焙烧温度的提高先增大后减小而孔径则先减小后不变,当焙烧温度升高至700℃后,OMA逐渐由无定形的氧化铝转化为γ-氧化铝.载体焙烧温度为800℃的催化剂具有最高的还原度和分散度而表现最佳的费-托合成催化性能.     

铁助剂对纳米ZSM-5负载钴催化剂的费-托合成催化性能的影响

以蒸气转晶法制备的纳米ZSM-5为载体,采用共浸渍法负载钴,并通过不同方法引入铁助剂,制备了纳米ZSM-5负载钴基费-托合成催化剂.采用XRD、N_2-物理吸附、H_2-TPR、NH_3-TPD、XPS、TEM等方法表征催化剂,并对催化剂的费-托合成(FTS)催化性能进行评价,研究了铁离子直接掺杂ZSM-5分子筛骨架、铁钴共浸渍、铁钴分步浸渍等三种铁助剂引入方式对钴基催化剂结构、性质及费-托合成催化性能的影响.结果表明:铁助剂引入方式影响了催化剂中钴物种的分散和还原性以及载体的酸性,由此影响催化剂的费-托合成催化性能.分步浸渍法所制备的催化剂的钴物种分散度最高,但是还原性最低,使其达到稳态后具有最高的CO转化率、最低的CH_4选择性和最高的C_(5+)产物选择性.此外,以浸渍法(共浸渍和分步浸渍)引入的铁助剂更有利于iso-C_5的生成,而直接掺杂法引入的铁助剂不利于异构烃的生成.     

钴含量对铁钴双金属催化剂的费-托合成催化性能的影响

制备了一系列钴含量为0.5wt%、1.0wt%、1.5wt%的铁钴双金属催化剂,并结合X-射线衍射、X-射线光电子能谱、氢气程序升温还原、氢气程序升温脱附和氧滴定等一系列表征手段,研究了不同含量的钴对铁钴双金属催化剂的结构和费-托合成反应催化性能的影响.结果表明少量钴的加入促进了铁的还原,但较高含量(1.5wt%)的钴使得催化剂表面形成了少量的CoFe2O4物种,钴铁之间相互作用增强导致1.5Co-Fe的还原度降低但分散得更好.铁钴的混合改变了催化剂表面的化学性质,钴的加入使催化剂的低温氢气吸附性能增强.     

二氧化锆助剂对碳纳米管负载钴基催化剂费-托合成催化性能的影响

通过浸渍法制备了碳纳米管负载的钴基催化剂,考察了助剂ZrO2的加入方式对催化剂的费-托合成催化性能的影响.采用透射电子显微镜、氮气物理吸附脱附、X-射线衍射、H2-程序升温还原、X-射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,并在固定床反应器上对催化剂的费-托合成反应性能进行了测试.结果表明:对于先浸渍钴后浸渍锆或者钴和锆同时浸渍的催化剂,ZrO2的加入提高了钴的分散度;但是先浸渍钴后浸渍锆,ZrO2覆盖了部分钴的表面,使得此种催化剂表现出最低的反应活性.先浸渍锆后浸渍钴的催化剂的钴颗粒虽然较大,但是催化剂中表面钴原子的密度最大,从而表现出最高的反应活性.     

高比表面ZrO_2负载的钴基费-托合成催化剂结构和催化性能

通过碱液回流老化法制备出了2种高比表面积的ZrO_2载体(ZrO_2-NaOH、ZrO_2-NH_4OH),采用溶胶-凝胶法制备出2种ZrO_2-SiO_2复合载体(ZS-1、ZS-2),并将其负载钴制备出了负载量为10%(质量分数,ω)钴基费-托合成催化剂(Co/ZrO_2-NaOH、Co/ZrO_2-NH_4OH、Co/ZS-1和Co/ZS-2).采用N_2吸附-脱附、X-射线衍射、程序升温还原和程序升温脱附、氧滴定等手段对催化剂进行了表征,催化剂活性测试在微型固定床反应器上进行.结果表明:碱液回流老化后可显著提高ZrO_2的比表面积和热稳定性,NH_4OH回流制得的ZrO_2载体平均孔径比NaOH回流的ZrO_2载体大.由其制得的钴基催化剂费-托合成活性最高,证明载体的孔结构显著影响催化剂的反应性能.复合载体制备的钴催化剂10Co/ZS-1、10Co/ZS-2展示较低的CO_2、CH_4选择性和较高的C_(5+)选择性.     

碳钛复合材料负载钴基费-托合成催化剂的结构和催化性能

采用水热法合成碳钛复合材料,以碳钛复合材料为载体制备了钴基费一托合成催化剂．采用氮气物理吸附一脱附、原位x射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、氢气程序升温还原（H2-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）等对催化剂进行了表征,在固定床反应器上对催化剂的费．托合成催化性能进行了评价．结果表明：利用碳改性二氧化钛可明显影响催化剂的催化活性,由于碳的引入导致催化剂更易于还原,催化剂的分散较好,具有更高的费一托合成活性和重质烃选择性（c5＋）．     

碳钛复合材料负载钴基费-托合成 催化剂的结构和催化性能

采用水热法合成碳钛复合材料,以碳钛复合材料为载体制备了钴基费-托合成催化剂.采用氮气物理吸附-脱附、原位X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征,在固定床反应器上对催化剂的费-托合成催化性能进行了评价.结果表明：利用碳改性二氧化钛可明显影响催化剂的催化活性,由于碳的引入导致催化剂更易于还原,催化剂的分散较好,具有更高的费-托合成活性和重质烃选择性(C₅⁺).     

不同形貌纳米Al2O3负载的钴基催化剂费-托合成催化性能研究

通过水热法合成了不同形貌（纤维、棒、片）Al2O3纳米材料,用满孔浸渍法负载钴基催化剂（Co/Al2O3）,采用透射电子显微镜（TEM）、氮气物理吸附（N2-physisorption）、X-射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H2-TPR）等方法对催化剂表征,并在固定床反应器上测试其费-托合成催化性能.结果表明：载体Al2O3形貌影响Co3O4晶粒大小、催化剂还原性能和催化活性,Al2O3纳米纤维负载的催化剂上Co3O4晶粒最小,催化剂表面的钴金属活性位数量最多,费-托合成催化活性最高.     

不同孔径SBA-16负载钴基费-托合成催化剂催化性能研究

以不同孔径的SBA-16介孔分子筛为载体、硝酸钴为钴源,采用满孔浸渍法制备了钴基费-托合成催化剂,并在固定床反应器中考察了载体孔径对催化剂的费-托合成反应催化性能的影响.结果表明:大孔径的载体负载的催化剂具有较大的钴颗粒粒径,较高的还原度和较低的钴分散度,其费-托合成反应稳定性相对较差;而小孔径的载体负载的催化剂具有较小的钴颗粒粒径,较低的还原度和较高的钴分散度,其费-托合成反应的催化活性较低.对比可知,当SBA-16的孔径为10 nm时,其负载的催化剂15%Co/SBA-16-100具有较高的CO平均转化率和较好的催化反应稳定性.     

不同载体负载的钴基费-托合成催化剂性能研究

考察了碳纳米管与传统氧化物作为载体负载的钴基催化剂用于费-托合成反应的性能.采用等体积浸渍法制备了钴基催化剂,并对催化剂进行了TPR、TEM、H2-化学吸附等表征分析.结果表明,Co/SiO2和Co/CNTs催化剂具有较低的还原温度且Co/SiO2催化剂还原峰较狭窄.TEM的结果显示Co/γ-Al2O3催化剂和Co/CNTs催化剂中的钴颗粒粒径分布范围较宽,而Co/SiO2催化剂的钴颗粒粒径分布较为均匀,这是导致其还原峰温范围不同的原因之一.费-托合成反应结果显示Co/CNTs催化剂和Co/γ-Al2O3催化剂具有比Co/SiO2催化剂更高的一氧化碳转化率,而Co/γ-Al2O3和Co/SiO2催化剂具有比Co/CNTs催化剂更高的C5＋选择性和较高的α值.     

固体酸ZrO2／Fe3O4催化合成乙酸异戊酯

合成了固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4,对催化剂进行了IR,TEM,XRD,DTA分析,并用于催化合成乙本以异戊酯。考察了各种因素对产率的影响,确定了最佳反应条件。     

制备四氧化三铁纳米颗粒的新方法

以草酸亚铁(FeC_2O_4·2H_2O)在高纯氩气(氩气含量≥99.999%)中的热重-差热(TG-DTA)分析为理论依据,利用X射线衍射仪(XRD)、热场发射扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(TEM),分别对FeC_2O_4·2H_2O在氩气中热分解最终产物进行物相和形貌表征。研究结果表明:FeC_2O_4·2H_20在高纯氩气中热分解过程分为两个阶段:第一个阶段是在室温到255℃之间,FeC_2O_4·2H_2O失去结晶水变为FeC_2O_4;第二阶段是255℃到520℃之间,FeC_2O_4受热分解为Fe_3O_4。在高纯氩气中,以6℃/min升温速率从室温升520℃并在520℃,保温20 min,热分解草酸亚铁时,获得了粒径为约40~60 nm的球形Fe_3O_4颗粒。     

复合氧化物Co3O4/Bi2O3对甲苯的光催化作用

采用微乳法制备复合氧化物Co₃O₄/Bi₂O₃纳米粒子， 用TG-DTA， XRD， XPS和FT-IR对其表征， 以甲苯为气相有机污染物研究Co₃O₄/Bi₂O₃的光催化活性. 结果表明， 微乳法制备的Co₃O₄/Bi₂O₃粒子光催化活性优于纯氧化铋； 活性的提高程度与n(Co) ∶n(Bi)有关， 其最佳配比为0.02 ∶1； 光催化活性随焙烧温度升高而增大, 750 ℃焙烧的样品催化活性最好.     

氨基改性Fe3O4@SiO2核壳结构的DNA吸附特性

采用溶胶-凝胶法,以平均粒径20 nm的Fe3O4纳米颗粒为种子,在碱性环境下催化正硅酸乙酯(TEOS)水解制备Fe3O4@SiO2核壳结构纳米复合粒子;并采用前接枝方式在40℃水浴温度下,APTES为硅烷偶联剂,制备氨基功能化Fe3O4@SiO2纳米复合材料;通过透射电镜和红外光谱仪对材料的形貌和结构进行表征,并通过凝胶电泳,生物分光光度计等实验手段研究材料氨基改性前后对质粒DNA的吸附性能.研究结果表明:氨基改性后的纳米复合材料比没有改性的材料对质粒DNA具有更加良好的吸附性能,改性后的材料在吸附量和吸附速率上均有大幅度提高,且随着材料的用量加大,其最终的吸附效果也更好,并且由于材料良好的磁性能,使得被吸附的DNA能够更有效更方便地被回收.     

S_2O_8~(2-)/CaO·Fe_2O_3光催化降解罗丹明B的研究

采用共沉淀法合成新型催化剂S2O28-/CaO.Fe2O3粉体。用红外光谱对其结构进行表征,并考察了助催化剂H2O2的用量、催化剂的投加量以及不同光源对罗丹明B溶液催化降解的影响。实验结果表明,所研制的S2O28-/CaO.Fe2O3粉体为固体超强酸,粒径处于纳米数量级,且其在紫外光区556 nm处有个紫外特征峰。在浸渍液(NH4)2S2O8浓度为0.5 mol/L、S2O28-/CaO.Fe2O3投加量为0.03g/25 mL、H2O2用量为1.00 mL/25 mL下,对浓度为0.6 g/L的罗丹明B溶液在自然光下静置1 h,其降解率可达99.2%。同时还初步探讨了催化降解过程中物理现象与化学性质分析、酸中心的形成机理及催化剂失活的可能原因。     

Fe2+/Na2S2O8法去除水中四环素的研究

本文研究了二价铁活化过硫酸钠法去除水中四环素(TC)的影响因素与机理,为四环素类废水的治理提供了新方法。研究结果表明,水中TC降解率随Na₂S₂O₈浓度的增大而增大;随TC浓度的增加而减小;随Fe₂₊浓度升高,TC降解率先增大再减小,说明过高浓度的Fe₂₊对反应产生抑制作用。在初始条件TC浓度为10 μM,Na₂S₂O₈浓度50 μM,Fe₂₊浓度50 μM,pH为3.4时,TC降解率可以达到92%。利用分子探针法证明了体系中产生的自由基为SO_4-?和?OH,其中SO_4-?为主要作用自由基。     

水/OP-正已醇/环已烷微乳液性能及Fe3O4粒子制备

利用水／OP-正已醇／环已烷微乳液作为反相胶束微反应器，通过调节微反应器中的溶水量，制备微米级的Fe2O4，并考察水／OP-正已醇／环已烷微乳液的性能。结果得到，微乳液法制备Fe2O4的最佳工艺条件为：表面活性剂OP与助表面活性剂环已醇之比为3：2，水相为Fe^2 ：Fe^3 =2：1的水溶液，乳化温度为30℃。该微乳液法制备Fe2O4的工艺设备简单，制得的粒子粒径较小，且可以通过调节溶水量来改变微液滴反应场的大小，进而控制产物微粒的大小，是制备性能良好Fe3O4微粒较好的体系。     

仲丁醇在Cu-ZnO-Cr2O3/SiO2催化剂上的脱 氢

采用浸渍法制备Cu-ZnO-Cr₂O₃/SiO₂ 催化剂, 考察了反应条件和催化剂的制备条件对 仲丁醇脱氢活性和选择性的影响. 借助XRD, TPD, TPR和BET等手段对催化剂进行表征， 结果表明， 催化剂的焙烧温度、 还原温度、 还原时间和载体的预处理对仲丁醇的转化率 和甲乙酮的选择性均有较大影响. 通过实验获得了最佳的反应和催化剂制备条件.     

四氧化三铁磁流体的制备及性能分析

采用化学共沉淀法制备了Fe3O4磁流体。以阴离子表面活性剂油酸钠对磁性颗粒进行包覆,分析了pH值、温度和Fe2+/Fe3+比例等制备条件对Fe3O4磁流体的影响。运用磁天平、粒度测试仪对磁流体的粒径和磁化率进行了测定,并用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)和振动样品磁强计(VSM)等对磁流体进行了表征。实验和分析结果表明,所制备的磁流体具有超顺磁性,粒径约为16 nm,饱和磁化强度在73.8 emu/g以上。