贫燃条件下钙钛矿型催化剂上C_3H_6催化还原NO_x反应的研究

利用柠檬酸络合法制备钙钛矿型复合氧化物 L a0 .8Ce0 .2 Co XFe1- XO3催化剂 ,研究其在贫燃条件下 NOX 的催化还原性能 .实验表明 :在没有水蒸气存在的条件下 ,在 30 0°C时 ,La0 .8Ce0 2 Co O3催化剂上 NOX 的转化率可达 46.8%,这时还原剂丙稀已完全氧化 ;但在水蒸气存在下 ,La0 .8Ce0 2 Co O3催化剂上 NOX的转化率明显下降 ,同时丙稀的完全氧化温度也上升5 0°C～ 1 5 0°C,这主要是由于水蒸气对反应活性中心竞争吸附的缘故 ;而双取代的催化剂La0 .8Ce0 2 Ce0 .2 Fe0 .8O3和 La0 .8Ce0 2 Co0 .8Fe0 .2 O3催化剂具有相当的催化活性和较好抗水蒸气能力 ,这可能是由于 Ce O2 和 Co Fe O3之间的协同作用增加了氧空位 ,从而弥补了由于水蒸气竞争吸附所导致的活性下降     

分子筛催化剂制备条件对催化转化NO的影响

采用浸渍法制备Cu_Na_ZSM_5催化剂 ,用C3H6 作还原剂 ,考察了贫燃条件下不同Cu2 +担载量、不同硅铝的量比和不同焙烧温度对Cu_Na_ZSM_5催化剂上选择还原NO的活性影响 ,并与Cu_SAPO_1 1、Cu_SAPO_34和Cu_Al2 O3进行比较 .实验结果表明 ,硅铝量比为2 5、担载Cu2 +的质量分数为 3%、 5 0 0℃焙烧制得的Cu_Na_ZSM_5分子筛催化剂具有较好的催化活性 ,反应温度为 350℃时 ,NO转化率高达 94. 3% .     

稀燃汽油机Ag/Al_2O_3催化剂上选择性还原NO_x

富氧条件下氮氧化物(NOx)去除是目前机动车尾气净化的研究难点之一。制备了Ag/Al2O3催化剂,在试验室活性评价的基础上,进行了稀燃汽油机台架上NOx选择性催化还原(selectivecatalyticreduction,SCR)试验,评价了不同还原剂(乙醇和正辛烷)对NOx去除效率的影响。结果表明,在无外加还原剂条件下,400℃时NOx转化率大于40%;以乙醇为还原剂时,低温活性得到明显提高,活性区间大大加宽。实验室评价和台架试验中NOx转化率可达90%左右,还原剂以总碳氢(THC)计,THC/NOx最佳比例为6,最佳反应空速为30000h-1;但是外加还原剂时SCR催化剂会带来THC和CO排放的增加。     

不同还原剂对稀燃NO_x催化转化器转化效率的影响

针对稀燃NOx催化转化器(LNT)在浓燃阶段的持续时间及NOx突释溢出影响稀燃汽油机经济性及排放性的重要因素,结合LNT工作的不同阶段对吸附及脱附过程进行了建模。以试验数据为LNT入口边界条件,以灰核模型为理论依据,分别探究了3种主要还原剂H2、CO和C3H6在浓燃阶段的还原效果,进一步分析了不同还原剂在LNT连续工作时的再生能力。结果表明:H2是很好的还原剂,CO次之,C3H6还原性最差;LNT循环工作时H2与CO可以使LNT完全再生、连续工作;烯燃、浓燃切换时NOx突释是影响CO还原效果的重要因素之一,增加水蒸气与CO的比例可以减少NOx突释,进而提升LNT的整体转化效率。     

高温贫氧燃烧过程实现贫氧条件方法的探讨

着重分析在高温贫氧燃烧过程中，如何实现高温燃烧贫氧条件的问题，对目前国际上流行的几种方法进行分析，在此基础上，认为抽取部分燃烧废气来稀释高温燃烧预热空气的体积含氧量，将是一种比较理想的选择。     

富氧条件下烃类选择性催化还原NOx研究进展--金属氧化物催化剂体系及NO还原反应机理

综述了负载或非负载的金属氧化物催化剂体系上,富氧条件下NO的非选择性催化还原反应性能及反应机理.着重讨论了还原剂种类、催化剂结构与化学性质对催化反应的影响及催化剂的耐水性和耐SO2性能.探讨并总结了金属氧化物催化剂体系上NO的还原机理.     

汽车尾气净化催化剂技术面临的问题及发展

对目前国内外汽车尾气净化催化剂主流技术，即贵金属三效催化剂、过渡金属氧化物催化剂、分子筛催化剂以及双功能催化剂进行了综述，提出了目前汽车冷启动尾气催化净化、贫燃尾气治理所面临的挑战和存在问题．对尿素水溶液选择性还原NOx技术（Urea NOx SCR），以及贫燃NOx的吸附、还原技术（Lean NOx Traps）进行了概述．指出了采用贫燃技术的柴油发动机汽车广泛使用的可能性，对我国汽车尾气治理研究发展趋势进行了探讨．     

CO_2和水蒸气对稀燃NO_x催化转化器的影响

针对稀燃NOx催化转化器(LNT)在工作阶段CO_2和水蒸气的体积分数对稀燃汽油机经济性及排放性的重要影响,结合LNT工作过程对吸附过程进行了建模。LNT入口边界条件由试验数据测得,在缩核模型基础上通过建立LNT工作过程模型分别探究了CO_2、水蒸气以及二者同时存在时对LNT吸附过程的影响,通过分析BaO和Ba(OH)2的吸附机理研究了3种吸附载体BaO、Ba(OH)2及BaCO3在不同气体组分下的覆盖率变化。结果表明:CO_2会显著降低LNT对NO_x的吸附效率,且降低的效果与CO_2的体积分数基本无关;水蒸气在一定程度上会降低LNT工作过程的吸附效率,其影响比CO_2的影响小,且随着水蒸气体积分数的增大,LNT吸附效率降低更明显;CO_2和水蒸气同时存在时吸附效率介于单独CO_2条件和单独水蒸气条件二者之间。     

富氧条件下NO_x的选择催化还原:载体与活性组分的影响

考察了不同载体 ,如微孔沸石 P、ZSM- 5和 Beta,中孔材料 MCM- 41以及 γ- Al2 O3 等负载Co催化剂在富氧条件下对丙烷选择性催化 NOx 还原的活性 .用 N2 吸附等温线、程序升温还原( TPR)及 X光光电子能谱 ( XPS)等方法表征了载体的孔结构和 Co的化学态并与反应活性关联 .结果表明 :载体的结构和孔道以及 Co组分的化学态决定了 NOx 选择催化还原活性 ,催化剂对 NOx催化转化活性次序如下 :Co/Beta>Co/ZSM- 5 Co/P≌ Co/γ- Al2 O3 >Co/MCM- 41 ,适宜的孔径以及保持 Co组分在孔道内为 Co2 + 结构是 Co/Beta活性最高的主要原因     

低温下CO选择性催化还原NO_x的实验研究

进行了CO作为还原剂选择性催化还原低温烟气中NO_x的实验.主要考察了反应温度、活性金属负载质量比、活性金属种类3个因素对脱硝效率及CO转化率的影响.结果表明:考察温度窗口内(100~180℃),随着反应温度的升高,Cu-Co/Al_2O_3催化剂的NO脱除率逐渐升高,Cu-Mn/Al_2O_3催化剂的NO脱除率先升高后降低,CO转化率不断增大;随着活性金属负载质量比的改变,实验工况下Cu-Co/Al_2O_3和Cu-Mn/Al_2O_3催化剂活性金属负载质量比均为1.5时催化剂的脱硝性能最优;Cu-Mn/Al_2O_3的整体NO脱除率高于Cu-Co/Al_2O_3;8种催化剂中活性金属负载质量比为1.5的Cu-Mn/Al_2O_3催化剂在160℃下脱硝效果最好.     

分子筛固定化葡萄糖淀粉酶性的研究

研究了温度、ｐＨ值、底物流速、底物浓度、底物的葡萄糖当量值（ＤＥ）等因素对分子筛固定化黑曲霉葡萄糖淀粉酶水解淀粉液化液反应性能的影响规律,考察了固定化酶催化剂的寿命,在适宜条件下,供给质量百分数１０％的淀粉液化液,连续２２ｄ可产生ＤＥ值９５以上的糖化液,运转３０ｄ,活力仅下降２５％,以ＤＥ值１５的玉米淀粉液化液为底物,糖化液中葡萄糖的质量百分数可达９７％以上。     

介孔分子筛负载型乙苯脱氢催化剂研究

考察了α－Ｆｅ２Ｏ３在ＭＣＭ－４１,ＨＭＳ和ＫＩＴ－１三类介孔分子筛上的分散情况,以及介孔分子筛负载氧化铁催化剂的乙苯脱氢性能。实验结果表明,α－Ｆｅ２Ｏ３能有效地分散在介孔分子筛的表面上,其分散阈值远高于其他载体,由此大大提高了乙苯脱氢反应的活性。钾的引入对该类负载催化剂会产生不利影响。     

分子筛吸附干燥氢气的工艺条件优化

分子筛的吸附量与很多因素有关,文中就空塔气速、热边界条件、真空再生时间3个因素对分子筛吸附量的影响进行了实验研究,结果表明：实验范围内的空塔气速对吸附总量基本上没有影响,但是空塔气速对单位时间吸附量影响比较大;与自然对流情况相比,吸附床外部的绝热措施可以使吸附量提高95%左右;真空再生时间对吸附量影响比较大,并以5h为宜.     

原位漫反射红外光谱考察SAPO-34分子筛骨架

原位漫反射红外光谱是一新的原位表征技术 ,该方法用于表征磷酸硅铝分子筛SAPO_34的骨架 .结果表明 :SAPO_34在高温时骨架有一定程度的“变形” ,这种“变形”是可逆的 ,在温度降至室温时又恢复正常 ,并且SAPO_34有很高的湿热稳定性 .同时探讨了表征中的方法问题 .     

铜基小孔分子筛柴油车尾气脱硝催化材料研究进展

 柴油车尾气排放是大气污染物氮氧化物(NO_x)的主要来源之一。氨选择性催化还原技术(NH₃-SCR)具有高效率、低成本等特征,已成为目前主要的移动源脱硝技术。传统铜基中孔分子筛高温水热稳定较差,而小孔分子筛负载催化材料具有优良的催化活性和水热稳定性,近年受到国内外研究者的广泛关注,成为一种新型NH₃-SCR催化材料。本文综述铜基小孔分子筛催化材料在柴油车尾气脱硝领域的研究进展。以Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34为例,论述其突出的低温活性和水热稳定性,总结Cu含量、Cu物种形态及表面酸性等因素对其催化活性、水热稳定性的影响,归纳其反应活性中心、反应路径等催化机理方面的研究进展。分析表明,该类催化材料是极具发展潜力的NH₃-SCR催化材料。其新型催化材料设计、抗中毒机理等还有待进一步深入研究。     

以聚乙二醇为软模板制备微孔—介孔硅铝分子筛及其催化性能

以硅铝溶胶前驱体,与聚乙二醇软模板剂混合,水热处理后制备微孔-介孔硅铝分子筛.采用X射线衍射(XRD)、 Fourier变换红外光谱(FT-IR)、 N₂吸附-脱附、透射电镜(TEM)和氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)表征微孔-介孔硅铝分子筛的理化性质.将所得微孔-介孔硅铝分子筛作为苯酚叔丁醇烷基化反应的催化剂,利用苯酚的转化率测试材料的催化性能.结果表明：聚乙二醇作为软模板产生介孔结构,且聚乙二醇加入量可影响硅铝分子筛的结晶度;当聚乙二醇的加入量不同时,苯酚的转化率受影响;当聚乙二醇用量为8 g时,苯酚转化率最高,可达95.5%.     

AlPO_4-5分子筛转晶的研究

在AlPO_4-5(3)分子筛相区内,选择几个点,探讨了温度、时间、pH等条件对AIPO_4-5分子筛合成的影响。找到了晶化过程中AIPO_4-5分子筛与其相应的磷酸铝盐间的转换关系,为合成纯净的AlPO_4基分子筛奠定了基础。     

5A脱蜡分子筛活性下降原因考察

用低温氮吸附、程序升温热脱附(TPD)、远红外光谱(FT—Far—IR)等方法研究了工业脱蜡分子筛活性下降前后的性质.结果发现:脱蜡分子筛活性下降除表面滞留有难以脱去的不饱和有机物外,更可能是由于活性吸附位之一的Ca~(2+)离子活性下降的结果.