表面含氧官能团对活性炭电化学性能的影响

采用浓硝酸对椰壳活性炭和各壳活性炭进行液相氧化改性后，制成了以KOH为电解液的超级电容器的炭电极，研究表面含氧官能团在碱性电解液中对电容器电极的电化学性能的影响．运用低温N2吸附、XPS和FTIR表征活性炭孔结构和表面性质．研究结果表明，氧化后活性炭的比表面积和孔容降低，表面含氧量增大．且经硝酸氧化后炭表面的含氧官能团含量发生了变化，即在内酯基的含量减少的同时，羟基、羰基和菝基的含量增加，其中羟基含量的增幅最大．在50mA／g电流密度下经过100次充放电循环，氧化后的椰壳活性炭和杏壳活性炭质量比电容分别达到193 F/g和150F／g，均比氧化前提高了30％以上．由XPS的分析结果判断，羟基对电极比电容提高的贡献最大．同时，在大电流充放电时，氧化后炭电极的比电容的衰减率明显低于氧化前．     

中等比表面积高容量活性炭电极材料制备和表征

以天然高分子椰壳为原料,采用ZnCl2,预活化和CO2/水蒸气活化的二次活化法制备活性炭.用氮气吸附和傅里叶红外表征活性炭材料的比表面积,孔结构以及表面化学性质.结果显示,所制备的活性炭比表面积和孔径可调,中孔率为16.3%～36.9%.经首步活化的中间炭具有丰富的微孔和表面官能团,并随着第二步活化时间的增加逐渐分解,同时伴随着炭烧失率增加,导致比表面积、孔容和孔径的增大.以制备的活性炭作为电极材料,6 mol·L-1 KOH电解液构成模拟电容器.采用恒流充放电、循环伏安、交流阻抗等方法研究了其电化学性能.结果显示,含氧官能团增加了活性炭表面的润湿性,并对比电容的增加有较大的贡献;而炭材料的比表面积增加对比电容有负面影响.中等比表面积968 m2·g-1样品的比电容达到278 F·g-1,面积比电容高达29μF·cm-2.     

乌桕籽壳活性炭的改性及其应用的研究

实验表明，用乌桕籽壳制得的活性炭通过氧化和化学改性处理，表面基因发生了变化，尤其是氧化改性活性炭表面含有团数量双未氧化处理 的活性炭增加一倍左右，羧羟基比值高近四倍。炭表面极性增大，对某些有一定极性的溶质吸附容量增加，将其用于无氰镀锌老化槽液净化时效果显著，能有效地使老化镀液再生。     

对天然鳞片石墨及椰壳活性炭进行液相氧化的初步研究

以天然鳞片石墨和椰壳活性炭为原料，在Hummers法基础上制备了氧化石墨和氧化活性炭，研究了液相天然鳞片石墨和椰壳活性炭氧化前后的结构与性能的变化．结果表明：液相氧化过程中存在表面氧化和层间氧化两种氧化反应机制，石墨质材料既有表面氧化也有层间氧化，而炭质材料则以表面氧化为主．表面氧化的结果使氧化石墨和氧化活性炭中均含有大量极性基团，这些基团的存在使它们表现出较强的极性和一定的化学活性．层间氧化使氧化石墨的层间距由原石墨的0．3354nm增加到0．8981nm，石墨片层之间的基团及H2O分子的存在是层间距增大的主要原因．在稀的碱性溶液中，氧化石墨层离后为针状或扁球状纳米颗粒，颗粒之间存在一定的团聚，而氧化活性炭为球状纳米颗粒，团聚后呈直链状．     

以果物核壳为原料制备活性炭及其改性研究

以果物桃、杏、葡萄籽的核壳为原料，采用一步热解法制备活性炭，并对所制取的样品进行Ｈ２Ｓ表面改性处理．结果表明，在活性炭的表面引入含Ｓ基团，对水溶液中Ｐｂ２＋的吸附能力明显增强．     

椰壳炭制备高表面活性炭活化方法比较

以海南产椰壳炭和越南产椰壳炭为原料,探讨多种活化对活性炭结构的影响,９００℃下气相氧化,铁催化氧化均得到比表面高于２２００ｍ＾２／ｇ的活性炭,磷酸钾催化氧化帛 的活性炭,微孔罗少,比表面达２３００ｍ＾２／ｇ,越南椰壳炭的炭化程度低,ＫＯＨ值接活同孔较少中孔较多,比表面较低,用ＫＯＨ活化海南灰,得到微孔发达的活性 孔较多,但经过进一步炭化以后再用ＫＯＨ活化,比表面积可以提高,ＫＯＨ活化的收率高于气相     

改性活性炭对羽毛水解液中芳香族氨基酸的吸附

本文首先对吸附羽毛水解液中芳香族氨基酸(AA)的活性炭进行筛选,然后对筛选出的活性炭进行酸碱改性。在考察的杏壳、椰壳、果壳、木质和煤质活性炭中,杏壳活性炭对AA吸附、洗脱效果最佳。实验表明:碱改性后的活性炭吸附效果较好,经碱改性的杏壳活性炭的比表面积、总孔容、微孔容均增大,酸改性则相反。Boehm滴定和傅里叶红外光谱(FT-IR)表征结果表明:碱改性后含氧官能团比未改性活性炭大幅减少,酸改性则明显增加。通过单因素试验确定NaOH改性杏壳活性炭对AA的静态吸附-洗脱工艺优化条件:上样液pH为5.6、上样液中酪氨酸质量浓度为2.4 mg/mL、乙醇体积分数为60%。NaOH改性的杏壳活性炭对AA的动态吸附-洗脱工艺优化条件:上样量为320 mL、上样流速为2 mL/min、洗脱流速为1.5 mL/min、洗脱体积为660 mL。在优化条件下,酪氨酸和苯丙氨酸回收率分别为76.3%和73.9%,纯度分别为81.7%和82.9%,表明NaOH改性的杏壳活性炭对羽毛水解液中芳香族氨基酸具有良好的分离纯化效果。     

活性炭对卤代苯甲醚类嗅味物质的吸附特性

探究了椰壳酸洗活性炭、椰壳水洗活性炭、煤质活性炭、果壳活性炭、木质活性炭等对2，4，6-三氯苯甲醚（2，4，6-trichloroanisole， 2，4，6-TCA）和2，4，6-三溴苯甲醚（2，4，6-tribromoanisole， 2，4，6-TBA）的吸附等温线和吸附动力学。研究发现5种活性炭均可有效吸附卤代苯甲醚，吸附等温线都能较好拟合Freundlich模型（R²>0.97）。其中果壳活性炭和椰壳活性炭吸附效果较好，果壳活性炭对2，4，6-TCA的吸附常数（K_F）最大，为11.90，椰壳酸洗活性炭对2，4，6-TBA的吸附常数（K_F）最大，为9.47。五种活性炭的吸附过程均符合拟二级动力学模型（R²>0.97），椰壳水洗活性炭对2，4，6-TCA的吸附最快，椰壳酸洗活性炭对2，4，6-TBA的吸附最快。以椰壳酸洗活性炭为研究对象，探究其吸附机制和主要影响因素，结果表明内扩散是主要限速步骤，化学吸附是主要吸附机制，初始底物浓度和溶解有机物对吸附效果影响较大。     

预氯化/粉炭工艺对原水藻源风险的控制效能

选用了5种粉末活性炭，开展与预氯化联用的粉末活性炭种类优选和与氯的交互影响研究。结果表明，5种粉末活性炭均可有效吸附三氯甲烷，吸附速率变化均符合拟二级动力学规律，回归相关系数均大于0.99，木质活性炭（k=0.419 12）和椰壳活性炭Ⅰ（k=0.386 93）吸附效果最好。余氯的存在会降低粉末活性炭对三氯甲烷的吸附速率，但未改变各粉末活性炭吸附效果的优劣顺序。在原水背景下，椰壳活性炭Ⅰ和木质活性炭对2-甲基异莰醇（2-MIB）去除效率在60%以上，对土臭素（GSM）去除效率在90%以上，对三卤甲烷吸附效率最高（28%）。尽管加氯会减低活性炭的吸附效率，但是其不影响不同炭型吸附的优劣顺序，木质活性炭和椰壳活性炭Ⅰ的效果依然最佳，煤质活性炭表现较差。将粉末活性炭性质与三氯甲烷、嗅味物质的去除性能进行相关性分析发现，平均孔径、碘值、亚甲基蓝值和总孔容积的相关性较为显著，平均孔径的相关系数最高，在比选优质粉末活性炭时可以将平均孔径作为重要参考因素。     

氧化-活化处理的超级电容器用高比电容活性炭

通过对普通颗粒活性炭采取不同优化工艺处理,发现经空气预氧化后,再用混合酸(磷酸+硫酸)或氢氧化钾进行活化处理,可得到高比电容超级电容器用活性炭.红外光谱和氮吸脱附分析表明:预氧化处理并没有明显增加其表面官能团,但有利于疏通孔道,提高活性炭的有效孔容积;混酸和强碱活化处理明显丰富活性炭的表面电活性基团,并且增大材料的比表面积.采用交流阻抗、循环伏安、恒流充放电等电化学方法对活化材料进行超级电容行为测试,表明经氧化-活化处理的活性炭电极传荷阻抗小、电容特征显著,循环性能稳定.在1.0 A/g电流条件下,经过空气氧化-混酸活化处理的活性炭(POAC_A)电极比容量为187 F/g,空气氧化-碱活化处理的活性炭(POAC_B)电极比容量达到206F/g.     

羧基化氧化石墨烯对活性炭超电容性能的影响

为了提高活性炭的超电容性能,可以利用表面含有丰富官能团的氧化石墨烯(GO)进行复合改性,而环氧基会导致GO平面上离域π键的弯曲变形,可以通过柠檬酸油浴法让环氧基发生开环反应并使GO与超电容活性炭(AC)充分交联,形成稳定整体结构.结果 表明:以250℃热处理的AC-GO所形成的化学交联结构具有良好的循环性能,在水系电解质中经过10000次循环后容量仍保持97.8％.开环作用也使得GO上的羟基和羧基等亲水基含量有所提高,这些基团能提供额外的赝电容,在1 A/g的电流密度下保持了225 F/g的电容.可见通过对GO表面官能团改性复合,能优化炭材料电容性能.     

硝酸改性的SAPO-11模板炭的孔径分布及电化学性能研究

利用质量分数为60%硝酸直接氧化以SAPO-11为模板、蔗糖为碳源、2步液相浸渍法合成的介孔炭,并对材料的形貌和结构进行了表征.结果表明,介孔炭的表面形貌和孔道结构发生了变化,且成功地修饰了含氧官能团,其比表面积由967.8 m2/g增大到1 015 m2/g,孔容由0.61 cm3/g提高到0.84 cm3/g.综合分析多孔炭材料在1 mol/L H2SO4电解液中的电化学性能,结果表明硝酸氧化后的多孔炭材料具有更大的比电容(189 F/g),比电容保持率达96.8%,以及较好的导电性和循环性能.     

炭纤维硝酸氧化及对热解炭微观结构的影响

在CVD增密前对预制体炭纤维进行表面硝酸氧化处理,研究不同浓度硝酸、不同氧化处理时间对炭纤维表面结构状态的影响,以及最终对CVD热解炭微观结构的作用及机理.研究结果表明:对炭纤维表面用质量分数为66％浓硝酸处理时,炭纤维表面形成沿纤维轴向的沟槽；随着处理时间的延长,沟槽先加深后减弱,经40min处理后炭纤维表面刻蚀沟槽最均匀；预制体经不同硝酸质量分数(66％,33％和22％)处理40 min后进行CVD沉积得到C/C复合材料,其中经33％硝酸处理的样品中所沉积的热解炭微观有序度最高,且近炭纤维表面处热解炭有序度最高,由内至外有序度逐渐降低；在优化处理条件下,纤维表面氧化刻蚀均匀,表面所形成的含氧官能团(羰基和羧基)有效诱导了CVD过程中热解炭在纤维表面的有序沉积.     

椰壳炭吸附去除四环素性能及机理研究

资源化利用椰壳炭作为吸附剂去除水中四环素,对其进行了详细表征,研究了pH值、椰壳炭投加量、四环素初始质量浓度对吸附性能的影响,并探究了吸附机理.结果表明,椰壳炭以微孔和介孔为主,比表面积达478.45 m²·g^-1.初始质量浓度为50 mg·L^-1的四环素废水,投加500 mg·L^-1椰壳炭,处理15 min,去除率可达98%.椰壳炭对四环素的吸附符合Langmuir等温吸附模型,以单分子层表面吸附为主,吸附过程符合准一级吸附动力学模型,主要为物理吸附.     

碱化椰壳活性炭对水中氨氮的吸附性能研究

以椰壳活性炭对氨氮的吸附为研究对象,分别采用不同浓度氢氧化钠溶液对活性炭进行改性,并对改性炭进行表面特征分析,进而选出吸附性能较好的炭,进行等温吸附和吸附动力学的实验研究。研究结果表明：1 mol/L氢氧化钠改性的椰壳活性炭吸附氨氮的效果最好,比表面积最大,为646.039 8 m2/g,微孔体积和吸附平均孔径最小。温度对于改性活性炭吸附氨氮的影响较大,且温度在35℃时活性炭的吸附效果最好,最大吸附量为2.464 9 mg/g;另外,准二级动力学方程能够很好地拟合改性活性炭对氨氮的吸附动力学过程。     

聚苯胺/活性炭复合材料电容性能研究

以商品化活性炭为原料，在1mol／L盐酸环境下采用原位聚合法制备了聚苯胺／活性炭复合材料（PANI／C），复合材料中聚苯胺的质量分数为46．4％．用循环伏安、交流阻抗、恒流充放电测试等方法考察比较了新材料与原活性炭在1mol／L H2SO4溶液中的电容性能．结果表明，新材料的比容量和大电流充放电性能均优于碳材料．3．0mA／cm^2电流密度下，复合材料电极比容量高达448．7F／g，比原碳材料提高60％．     

活性炭表面酸化改性对催化聚丙烯成炭的影响

通过硝酸氧化处理对椰壳类活性炭(AC)进行酸化改性,研究酸化条件(温度、时间、浓度)对AC酸值的影响,并考察不同酸值的AC对PP(聚丙烯)/NiO/AC复合材料成炭的影响。采用比表面积及孔径分析仪考察改性活性炭的比表面积及孔结构;以Beohm滴定实验、X射线光电子能谱(XPS)表征改性AC表面含氧官能团种类及含量;用马弗炉、扫描电镜(SEM)考察不同酸值的AC和NiO协效催化聚丙烯成炭及成炭结构。实验结果表明:硝酸处理后,AC比表面积和孔结构均有所变化;酸化条件对AC表面酸性官能团的含量影响显著,改性后表面酸性官能团含量明显增加,酸性官能团主要为—COOH、—CO和—OH;AC表面酸性官能团的增多促进了聚丙烯自身成炭能力,改善了残炭结构。     

高比表面积椰壳活性炭的制备及其应用

以活性炭AC为原料,采用CO2活化法制备高比表面积活性炭,通过控制尾气中CO2含量间接控制活化反应速率,测试了以产品活性炭为电极材料的双电层电容器的充放电性能及循环伏安特性,并测定了以产品活性炭为吸附剂的CO2、CH4、N2、O2和H2的298K吸附等温线．实验结果表明,在控制尾气中C02含量小于10％,活化28h,所得活性炭（AC-28）比表面积为2587m^2／g,总孔容为1．47cm^3／g,较原料活性炭AC的相应数值分别提高33％和62％,以AC-28为电极材料的双电层电容器具有良好的充放电性能,电极比电容达171F／g,作为吸附剂,活陛炭AC-28对CO2的吸附量远远大于CH4、O2、N2和H2,具有吸附分离COJN2、CO2／O2及CO2／空气气体混合物中CO2的潜力。     

三维炭/还原氧化石墨烯纳米片的制备及其电化学性能

采用水热合成法,将间苯二酚甲醛树脂涂覆在还原氧化石墨烯片层上,经冷冻干燥及炭化后构筑三维炭/还原氧化石墨烯纳米片。使用SEM、TEM、FTIR、XPS等对样品的形貌与结构进行表征,利用循环伏安、恒流充放电及电化学阻抗法测试了样品的电化学性能。结果表明,间苯二酚甲醛树脂成功将还原氧化石墨烯片包覆,二者构筑的三维炭/还原氧化石墨烯复合纳米片厚度为25nm;当循环伏安测试扫描速率为20mV/s时,三维炭/还原氧化石墨烯纳米片电极材料的比电容分别为还原氧化石墨烯与间苯二酚甲醛树脂炭电极材料相应值的1.8和2.8倍;在0.2A/g的充电电流密度下,三维炭/还原氧化石墨烯纳米片电极材料比电容为154.4F/g。     

活性炭在过氧化氢氧化脱除二苯并噻吩中的催化作用

研究了几种活性炭在过氧化氢氧化二苯并噻吩(DBT)中的催化性能、氧化脱除机理以及碳表面化学对催化性能的影响。考察了活性炭的吸附性能与催化性能以及两者之间的关系、DBT在活性炭上的动态反应活性以及水相pH对其吸附性能和催化性能的影响;并将一种木质活性炭经过3种表面处理,研究了活性炭的表面化学对其催化性能的影响。结果表明:活性炭在过氧化氢氧化DBT中具有较高的催化活性,正辛烷中的DBT转化率可达到81%以上;木质粉末活性炭对DBT的吸附性能优于果壳炭和煤质颗粒活性炭;吸附容量大的活性炭,其催化性能也好;DBT在催化性能高的活性炭作用下的动态反应活性也高;水相pH在低于2的条件下有利于DBT在活性炭上的吸附和催化氧化。DBT的氧化脱除强烈依赖于表面羰基量,是由于表面羰基能加速过氧化氢产生自由基。