(BiO)_2CO_3和N掺杂(BiO)_2CO_3分级微球可见光催化氧化NO机理的原位红外光谱

通过一步水热法分别合成了(BiO)_2CO_3和N掺杂(BiO)_2CO_3分级微球光催化剂,并将制备的催化剂应用于低浓度NO的净化.通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射光谱仪(UV-vis DRS)等表征手段对催化剂微结构进行表征分析.利用原位红外技术对样品可见光催化氧化NO的反应过程进行实时动态检测分析,结合电子自旋共振(ESR)对自由基的捕获结果,提出了其反应机理.结果表明,相较于纯(BiO)_2CO_3,N掺杂(BiO)_2CO_3的反应过程中生成了中间产物NO+,使得其反应路径与机理与纯(BiO)_2CO_3不同,且中间产物的存在提高了反应速率与效率.同时N原子原位取代(BiO)_2CO_3表面的O原子,改变了其表面结构,产生了更多氧缺陷作为活化NO的反应位点,提高了反应效率.本文对于光催化反应过程研究和光催化剂结构优化提供了新思路.     

缺陷型石墨相氮化碳光催化剂的制备与应用研究进展

半导体光催化剂是解决环境污染和能源危机的有效途径之一.石墨相氮化碳(g-C_3N_4)作为一种新兴的高效催化剂,具有较好的稳定性,在光催化技术中展现出巨大的工程应用潜力.然而,未经改性的g-C_3N_4可见光响应范围有限,并且光激发电荷载流子复合速率高,从而导致光催化活性较低.通过向g-C_3N_4中引入缺陷,可以扩展光响应区域,并作为电子空穴激发的活性中心,提高光催化性能.本文在实验和理论研究进展的基础上,系统地综述了缺陷g-C_3N_4的合成方法、缺陷位点对g-C_3N_4的影响以及其在水处理中的应用,如抗生素、有机农药的降解及降低重金属毒性等处理方面,还有在水分解、二氧化碳转化及光催化脱氮上的应用.最后,针对缺陷g-C_3N_4应用所面临的挑战,本文从机理探索和材料开发两方面提出了展望.     

BiVO4/TiO2制备与光催化性能的研究进展

目前针对TiO₂和BiVO₄的改性方法有很多,但是构建异质结是最为简单的一种优化措施之一. BiVO₄/TiO₂由于二者可以相互修饰,并且具有低成本、无毒、稳定的优点,被广泛应用于光催化领域.构建理想的BiVO₄/TiO₂异质结可以进一步推动复合材料在光催化领域的发展.本文首先从化学溶液法和物理沉积法出发阐述了常用的制备方法,主要包括水热法、溶胶凝胶法、原子沉积法、磁控溅射沉积以及脉冲激光沉积;基于此,介绍了BiVO₄/TiO₂在光催化降解、光催化分解水以及光催化还原CO₂中的应用及相关机理;然后,从质量分数比、晶面工程、形貌调控、助催化剂、元素掺杂等方面介绍了优化BiVO₄/TiO₂光催化性能的方法.通过对过去的相关研究进行整理与分析,旨在为BiVO₄/TiO₂这一类宽窄带隙半导体构成的复合光催化材料提...     

离子注入技术在光解水电极材料改性中的应用

半导体光催化分解水制氢是一种装置简单,相对廉价可靠的能源利用方式.开发具有高光制氢效率的光电极材料一直是材料科学研究领域的热点.目前的半导体光催化材料普遍面临缺乏可见光吸收和载流子分离效率低的问题.这些问题导致目前光解水制氢电极材料的效率较低,达不到商业应用的要求.因此,发展改性的光电极材料尤为重要.离子注入技术作为一种重要的半导体改性技术,相对于传统的化学掺杂方法具有诸多优点.离子注入方法能够保证注入离子的纯度,能够通过控制注入离子的能量和剂量从而控制注入杂质的浓度和深度分布.离子注入技术可以使掺杂不受扩散系数和化学结合力等因素的限制,各种元素均可掺杂.因此,离子注入技术在光电极材料改性方面具有很大的应用前景.本文首先介绍了光解水制氢及离子注入技术的基本原理,然后结合本课题组及其他学者的工作,综述了目前离子注入技术改性光电极材料的特点和研究进展,最后展望了离子注入技术在光解水电极改性应用的未来发展方向.     

可见光诱导TiO2光催化的研究进展

TiO2具有稳定性好、光效率高和不产生二次污染等特点,被认为是最有应用前景的光催化剂.通过金属及非金属掺杂改性的方法可以将只能UV光激发的TiO2光催化反应红移到可见光区域进行,也可以利用表面络合或染料敏化的途径实现可见光光催化反应.本文介绍了国内外在可见光TiO2光催化研究方面的最新进展.     

茂名全餾分页岩油固定床破坏加氢的研究——Ⅰ.加氢过程中对钼催化剂对于各类反应活性的考察

在260公斤/厘米~2下連續試驗装置中进行了茂名全餾分頁岩油在钼催化剂上固定床破坏加氫試驗。試驗結果表明,在这个反应过程中钼催化剂对于瀝青質加氫、还原、芳烃加氫,重油裂化以及正烷异构化等反应的活性是各不相同的。在300℃时瀝青質之加氫     

Cp_2Mo_2(CO)_6-EtAlCl_2体系催化性能的研究

烯烃歧化反应是碳碳双键在温和条件下断裂生成新的烯烃化合物的反应:它是近年来引人注目的催化反应之一。钼化食物是常用的烯烃歧化催化剂,一般采用单钼     

可见光诱导TiO2光催化的研究进展

TiO₂具有稳定性好、光效率高和不产生二次污染等特点, 被认为是最有应用前景的光催化剂. 通过金属及非金属掺杂改性的方法可以将只能UV光激发的TiO₂光催化反应红移到可见光区域进行, 也可以利用表面络合或染料敏化的途径实现可见光光催化反应. 本文介绍了国内外在可见光TiO₂光催化研究方面的最新进展.     

原子簇络合物亡(C_2H_5)_4N]_3[Mo_2FeS_8O_2]的合成、结构和性质研究

一、前言化学模拟生物固氮的根本目的是要彻底改革现行合成氨工业催化剂,其关键在于弄清固氮酶的结构与功能。铁钼辅基(简称:FeMo—co)的成功分离使固氮酶活性中心的研究进入了一个新阶段。用外延X-射线吸收精细结构方法(简称EXAFS)对钼铁蛋白和铁钼辅基中     

全低变催化剂失活原因与对策

我公司化肥厂变换工序采用全低变工艺,使用钻、钼系宽温耐硫催化剂,于2000年4月投产.本文阐述了催化剂使用中活性下降(甚至完全失活)的原因及其采取的对策.     

掺硫多孔石墨烯对典型VOCs的光催化性能

燃料燃烧、交通运输、化工生产等过程产生的挥发性有机污染物（volatile organic compounds,VOCs）是导致城市灰霾和光化学烟雾的重要物质.多相光催化反应因条件温和、直接利用太阳光驱动等优点而成为一种理想的VOCs降解技术.本研究采用密度泛函理论,计算掺杂非金属硫原子的单层多孔石墨烯（porous graphene,PG）的光催化性能,包括能带结构、能带边缘位置、分波态密度和前线轨道（highest occupied molecular orbital-lowest unoccupied molecular orbital,HOMO-LUMO）以及它的光学吸收谱,对O₂、H₂O和VOCs分子的吸附性能等,以探讨光催化降解VOCs的可能性.掺杂硫原子后,PG材料能带的带隙大幅降低,对O₂分子的吸附能显著提高,结合能带边缘位置的结果,表明PG材料能产生更多的光生电子,并且提高了产生超氧自由基的能力.对比原始PG材料,硫掺杂PG（S-doped PG）材料的光学响应向红外区偏移,光吸收波长阈值增大,表明硫原...     

碳基纳米管的生长机理、结构调控及能源导向的功能化研究*

简要介绍了以苯为原料生长碳纳米管的六元环机理,运用该机理的基本思想设计制备了N,B掺杂的碳基纳米管,方便地构建了高分散的铂基纳米复合催化剂,在燃料电池电极催化反应（甲醇氧化、氧还原）中具有优良的电催化性能。富电子N或缺电子B的掺杂均可将碳纳米管转变为优良的无金属氧还原催化剂。这些研究为设计和开发替代或优化利用贵金属的高性能燃料电池催化剂提供了新的思路、方法和途径,展示了碳基纳米管在新型能源材料领域的广阔前景,也体现了基础研究在科技创新中的重要作用。     

γ-射线辐照对MSO_4:Sm~(3+)发光体的影响

稀土掺杂的碱土金属硫酸盐是一类重要的发光材料.钐掺杂的发光材料可望用作光谱烧孔材料和光存储材料.实验证明,含掺杂离子的晶体被辐照后,容易产生缺陷,形成色心;同时,晶体内掺杂离子又可作为陷阱,俘获由辐照产生的电子或空穴,使掺杂离子的价态发生改变.国内外对铈掺杂的CaF_2晶体发光机理进行了一定研究,但未见对钐掺杂的碱土金     

氧空位TiO2高效光催化氧化甲醛及其反应路径

通过采用一步煅烧法制备得到含大量表面氧空位的二氧化钛(TiO_2),将其应用于典型空气污染物甲醛的治理.结果表明,在流动体系的测试环境中,甲醛的最大有效去除率可达95.05%,相比于本底样品(72.52%)提高了1.31倍.研究表明,含氧空位的TiO_2不仅可以增强光吸收范围,还可以利用氧空位捕获光生电子,有效地抑制光生电子和空穴的复合,进而提高光催化活性.通过原位红外光谱对催化剂降解甲醛的反应过程进行实时动态监测,结合密度泛函理论(DFT)计算,表明TiO_2表面的氧空位可以有效地增强甲醛分子的吸附活化,存在的大量离域电子可以注入到甲醛分子中的C=O键并使其活化断裂,从而有效地减少甲醛氧化过程中甲酸的积累,加快甲醛的高效氧化去除.本研究通过分析含氧空位TiO_2对光催化甲醛氧化反应过程的影响,为光催化材料表面缺陷设计和光催化治理气相污染物提供了新的思路.     

一种乙炔聚合的新催化剂

由于掺杂后的聚乙炔具有金属的导电性能,因而聚乙炔的研究,引起了广泛的兴趣。我们在乙炔聚合催化剂的研究中提出一种双组     

负载MoCl_5对ZSM-5沸石性能的调变

钼负载型沸石催化剂的制备及其性能研究日益受到重视,和其它负载方法相比,MoCl_5气相吸附法可以得到较高的钼负载量和均一的氧化价态,又不影响沸石的结晶度。本文考察了HZSM-5沸石上MoCl_5的负载及其催化性能,发现MoZSM-5沸石上甲醇转化(MTG)反应中的芳烃产物含量上升,同时伴有铝和钼组分的表面迁移,并探讨了MoCl_5的负载对于HZSM-5沸石酸性分布的调变作用。     

脱氢环化催化剂制备的研究——Ⅰ 铂-铝及钼-铝催化剂的酸性对正庚烷脱氢环化反应的影响

輕貭油的催化重整工业中广泛应用載于酸性担体的鉑和氧化钼作为催化剂,这些催化剂具有脫氫、异构化、脱氫环化等多种反应性能。关于催化剂的酸性組分对脫氫环化反应的影响,目前尚未見有人进行过系統的研究。Dobres指出,增加钼催化剂的酸性不能提高脫氫环化活性。Hettinger和Kogler分别指出,鉑催化剂的酸性对脫氫环化反应有明显的促进作用。这些工作虽然初步揭示了催化剂的酸性对脫氫环化反应的影响,伹不能說明两者之间变化的規律性。     

红荧烯掺入多种激基复合物器件的微观过程

红荧烯(5,6,11,12-tetraphenylnaphthacene,Rubrene)是一种典型的发射橙黄光的荧光客体材料,因具有丰富的微观过程而被广泛运用于主客体掺杂器件中,但将其掺杂在具有延迟荧光特性的激基复合物主体中的研究还较少本文把2%的Rubrene掺杂到具有不同三重态激子能量的四种激基复合物主体里,以指纹式的有机电致发光磁响应(magneto-electroluminescence,MEL)曲线作为探测工具,研究了此类掺杂体系的能量传输和光发射机制.实验发现当主体激基复合物的三重态激子(EX₃)能量低于Rubrene客体的第二级三重态激子(T_2,Rub)能量时,器件的MEL曲线表现为主体极化子对间的系间窜越(intersystem crossing,ISC)过程;否则,器件MEL低磁场部分的线型来源于Rubrene激子的高能级反向系间窜越(high-level reverse intersystem crossing,HL-RISC;T_2,Rub→S_1,Rub)过程;MEL高磁场部分...     

钼钨铌磷杂多化合物的研究(Ⅱ)——杂多酸盐的合成和表征

杂多化合物作为双功能催化剂已有报道,其氧化性和酸性可通过改变其组成进行调整。合成混配型杂多化合物可实现这一目的。本文报道了钼钨铌磷杂多酸盐的合成方法与表征。     

铁酸盐提高g-C_3N_4光催化产氢性能:以铁酸镍和铁酸钴为例

正高效低成本大规模太阳能光催化分解水制氢是人类解决能源与环境问题最有前景的途径.其关键是寻找能够低成本大规模制备、具有合适能带结构的高活性光催化剂材料与高效产氢产氧助催化剂,以构建高效的光催化反应体系.非金属聚合物半导体石墨型氮化碳(g-C_3N_4)具有很好的光化学稳定性、