SSZ-13分子筛膜在CO2/N2体系中的分离性能研究

使用混合结构导向剂,在摩尔配比为1.00 SiO2:0.10 Na2 O:0.01 Al2 O3:0.10 TMAdaOH:0.10 BTMAOH:80.00 H2 O的溶胶体系中,于大孔管状莫来石支撑体上通过一步水热过程制备了高性能的SSZ-13分子筛膜.膜制备具有很好的可重复性.考察了温度和压力对CO2和N2单气体渗透通过SSZ-13分子筛膜的渗透行为的影响,以及等摩尔CO2/N2气体的分离性能.在压差为0.2 MPa和温度为25℃的条件下,SSZ-13分子筛膜的平均CO2渗透速率和CO2/N2分离选择性分别为1.65×10-7 mol/（ m2·s· Pa）和16.     

硅烷聚合物修饰对SAPO-34分子筛膜的分离性能的影响

采用化学液相沉积（ CLD）技术将含有咪唑官能团的硅烷聚合物沉积在SAPO-34分子筛膜表面,修饰膜的缺陷以提高其气体渗透选择性.通过傅里叶红外（ FT-IR）、X-射线衍射（ XRD）和场发射扫描电子显微镜（ FE-SEM）等表征手段证明了硅烷聚合物以 Si—O—Si 共价键形式成功地接枝在膜表面.在298 K、0.1 MPa压力差的测试条件下,修饰后SAPO-34分子筛膜的CO2/CH4理想分离选择性由12提高到76,提高了5倍,CO2的渗透速率由7.22×10-7mol/（m2·s·Pa）降低至4.13×10-7 mol/（m2·s· Pa）,降低了42.8;.考察了温度和压力差对SAPO-34分子筛膜的CO2和CH4渗透速率的影响.     

MFI型分子筛膜晶内孔道的在线CVD调变

采用在线化学气相沉积(CVD)法对全硅MFI型分子筛膜进行晶内孔道修饰,考察晶间缺陷对膜晶内孔道修饰效果的影响。采用硅烷水解法对缺陷较多的膜进行缺陷孔的修补,结合扫描电子显微(SEM),观察膜微结构的变化。结果表明:分子筛膜表面缺陷显著影响晶内孔道调变效果。500℃时,缺陷较少的膜经晶内修饰后H2/CO2分离因子由修饰前的2.7提高到42.3,H2渗透性由2.25×10-7mol/(m2.s.Pa)降至1.52×10-7mol/(m2.s.Pa)。经缺陷修补后的分子筛膜,其晶内修饰后的H2/CO2分离因子比未修补的膜有一定幅度的提高。     

添加TMAOH合成A型分子筛膜及其渗透汽化性能

采用在澄清合成液中添加少量四甲基氢氧化铵（TMAOH）的方法在管状氧化铝表面合成了A型分子筛膜;采用x射线衍射谱图（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）表征了A型分子筛膜的特征;考察了A型分子筛膜在乙二醇／水体系中的渗透汽化性能．XRD结果表明,氧化铝表面只有A型分子筛存在;SEM结果表明,基膜表面覆盖了一层均匀、致密的分子筛膜．在澄清合成液中添加少量TMAOH,有助于减小分子筛的厚度,从而提高分子筛膜的渗透汽化性能．在温度为343,353,363K下,当水和乙二醇的质量比为85：15时,A型分子筛膜都有很高的渗透分离性能,其选择分离系数都大于10000,渗透量分别为2．88,3．18,5．08kg·（m^2·h）^-1．在上述三种温度下,当水的含量减少时,A型分子筛膜的渗透量减小;而在水的含量相同的条件下,随着温度升高,A型分子筛膜的渗透量增加．     

合成条件对硅基介孔分子筛结构的影响

采用水热法制备硅基介孔分子筛材料,较系统地考察了合成条件对其结构的影响,并利用N2吸附、透射电镜(TEM)等手段进行了表征.研究发现,随着晶化温度的升高,硅基介孔分子筛材料的平均孔径在逐渐增大,而比表面先增大后减小,100℃晶化时比表面最大(905.60 m2/g);随着晶化时间的延长,样品的平均孔径先增大后减小,比表面却正好相反,晶化1 d时比表面是905.60 m2/g,晶化3 d时比表面降为788.91m2/g;随着焙烧温度的升高比表面和孔径均减小,表明高温下焙烧易导致介孔结构的塌陷.     

合成条件对NaY型沸石膜渗透分离性能的影响

选取不同的晶化时间和晶化温度,在-αA l2O3陶瓷圆管的外表面上水热合成NaY型沸石膜,考察合成条件与膜的结晶性、膜的微结构和膜的CO2/N2气体渗透分离特性之间的相互关系.在晶化时间为12 h、晶化温度为70℃时,合成的膜对CO2/N2气体的选择透过性能优异,分离系数达到54.42.用SEM和XRD表征手段分析膜的微结构和结晶性,表明该膜为致密完整的半结晶膜,厚度约为0.94μm.     

合成条件及添加三乙醇胺对水热法合成TS-1分子筛及其性能的影响

以正硅酸乙酯(TEOS)、钛酸丁酯(TBOT)、四丙基氢氧化铵(TPAOH)分别作硅源、钛源及模板剂水热合成了TS1分子筛.考察了TEOS水解时的水硅比、TEOS水解温度、TPAOH用量及添加三乙醇胺(TEA)对TS1分子筛合成及其性能的影响.采用XRD、SEM、N2吸附等手段对试样进行表征,同时以环己酮氨肟化反应考察试样的催化活性.结果表明,TEOS水解过程中,n(H2O)/n(SiO2)在20～40的范围内对TS1的合成及性能影响不大.水解温度较高(60 ℃)时,加入少量TPAOH (n(TPAOH)/n(SiO2)=0.125)即可得到性能较好的TS1,而在水解过程中添加适量TEA则能进一步改善TS1分子筛的性能.在水解温度为60 ℃、n(SiO2)∶n(TPAOH)∶n(TEA)∶n(H2O)为1∶0.125∶0.065∶20时合成出的TS1用于环己酮氨肟化反应,环己酮转化率达到90.7%,环己酮肟选择性达到92.4%,催化活性与高TPAOH用量合成的TS1接近,而TPAOH的用量大大降低.     

NaA型分子筛膜的合成与渗透汽化性能研究

采用二次生长法,在多孔管状莫来石支撑体上合成了高性能的NaA型分子筛膜.利用SEM和XRD对合成的NaA型分子筛膜进行了结构表征.XRD结果表明,在莫来石支撑体上可形成纯的NaA型分子筛晶体;SEM结果表明支撑体外表面上形成了一层厚度为5～10μm的连续致密的分子筛膜.渗透汽化测试实验表明,在优化条件下合成的NaA型分子筛膜具有高的渗透通量和分离系数.在温度为75℃,原料液中乙醇质量分数为90%的条件下,其渗透通量和分离系数可分别高达2.85 kg·m-2·h-1和10 000.NaA型分子筛膜渗透通量受操作温度、原料液浓度变化的影响很大.当操作温度升高或原料液中水的浓度增加时,其渗透通量均显著增加.     

硅源对介孔分子筛结构、性能的影响

以正硅酸乙酯(TEOS)、气相白炭黑(fumed-silica)、硅溶胶为无机组装源,以CTAB为模板剂分别于碱性与酸性介质中组装介孔分子筛.采用X射线衍射(XRD)、BET比表面测试、29Si MAS NMR等分析方法对所合成介孔材料进行表征,考察了无机硅源对所组装的介孔结构的有序度和水热稳定性的影响.实验结果表明:碱性介质中所组装的介孔结构的有序度与水热稳定性由高到低顺序为硅溶胶,fumed-silica,TEOS;晶化温度从120℃提高到150℃,fumed-silica为硅源的介孔结构从六方相转化为立方相,而硅溶胶为硅源的则不变;酸性介质中3种硅源均可以组装出有序度较高的介孔材料,其有序度由高到低顺序为硅溶胶,fumed-silica,TEOS,并且fumed-silicac有序度远高于TEOS.     

T型分子筛膜的合成与应用研究进展

膜分离作为一种新型分离技术,有环保、节能和高效等特点,膜分离技术的核心研究内容是制备具有高分离性能的膜材料.T型分子筛膜是目前被研究较多的典型分子筛膜材料之一,由于其骨架中的硅铝摩尔比为3～4,且具有合适的孔道尺寸(0.36 nm×0.51 nm),被广泛应用于有机溶剂脱水和天然气脱二氧化碳的研究中.该文阐述了T型分子筛膜的研究现状,并对T型分子筛膜的工业应用前景进行展望.     

载体自转晶B-Al-MFI型沸石膜的原位合成与表征

在乙胺和水混合蒸汽相中 ,首次通过载体自转晶 ,在多孔玻璃片表面原位合成了B Al MFI型沸石膜 FEAM分析表明 ,沸石膜的化学组成为w(B2 O3 ) =3.7% ,w(Al2 O3 ) =0 .5 5 % ,w(SiO2 ) =95 .2 5 % ,w(Na2 O) =0 .5 0 % X 射线衍射和扫描电镜观察证明 ,膜中沸石晶体的取向是随机的 晶体尺寸约为 15～ 2 5 μm ,单层晶体厚的膜约为 10～ 2 0 μm 在焙烧除去有机模板剂后的沸石膜上 ,O2 和N2 的透过性分别为 0 .0 95× 10 -8和0 .15× 10 -8mol/ (m2 ·s·Pa) 计算的O2 /N2 的理想选择性 (0 .6 3)明显低于诺森扩散的理想选择性值 (0 .94)和透过原载体的理想选择性值 (0 .91)     

长治市高瓦斯矿井井下抽放煤层气综合利用对策和建议

针对煤矿瓦斯安全问题,就高瓦斯矿井瓦斯综合治理提出具体方案,介绍了瓦斯发电技术。     

利用沙县钾长石矿合成13X沸石分子筛的研究

以福建省沙县天然钾长石矿为原料,采用水热合成法制备了13X沸石分子筛,利用X射线粉末衍射(XRD),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),差热分析(DTG-TG)以及静态水吸附法等手段对影响分子筛的合成工艺和产物性能等因素展开详细研究.实验结果表明,m(钾长石)∶m(无水碳酸钠)=1.4,800℃焙烧时,钾长石矿的分解最充分;其中钠硅比、水碱比是影响分子筛合成的重要工艺参数;所合成产物的吸附量达到国家化学工业产品标准.     

超声波条件下合成小粒度4A沸石

在超声波条件下进行了小粒度4A沸石的合成,考察了晶化温度、晶化时间及超声波功率对产品合成的影响,确定了适宜的工艺条件,并对产品进行了XRD,SEM和离子交换性能表征.超声波条件下合成的4A沸石产品钙离子交换容量为359 mg/g,镁离子交换容量为186 mg/g,白度为95,平均粒度为2.54 μm,其性能明显优于传统水热法制得的产品.     

载体MgO/Al2O3比对CH4/CO2重整Ni基催化剂性能的影响

以ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３以及其混合物为载体,研究ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３ｍｏｌ比对ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂性能的影响．结果表明ＭｇＯ／Ａｌ２Ｏ３＝２（ｍｏｌ比）时其催化性能最好,积炭量最少．现场ＴＰＯ实验表明ＣＯ岐化的积炭量均大于相应催化剂ＣＨ４解离的积炭量,表明ＣＨ４／ＣＯ２重整Ｎｉ基催化剂的积炭,ＣＯ歧化高于ＣＨ４解离     

CO2和CH4二元混合气体对页岩 渗透特性的影响

针对CO_2强化页岩气开采新技术中CO_2-CH_4二元混合气体在页岩层中的渗透特性变化的问题,选取四川盆地下志留统龙马溪组页岩试样,基于自主研发的"三轴渗流实验系统",开展不同配比的CO_2-CH_4二元混合气体在2类地应力条件下的渗流试验.试验结果表明:保持二元气体混合比例恒定,页岩渗透率随气体压力的增加而减小;保持气体压力恒定,页岩的渗透率随二元气体混合比例的改变而变化,纯CO_2时渗透率最低,纯CH_4最大,在混合气中CH_4浓度越低,页岩渗透率越低;在注气过程中,气体加压和卸压引起页岩喉道、孔隙产生塑性变形和吸附滞后,造成页岩渗透率的滞后.