Pt_xCo_y/MWCNTs的制备及其催化氧化甲醇的性能研究

N,N-二甲基甲酰胺(DMF)介质中,以硼氢化钠为还原剂,预处理的多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,应用简单的化学还原法制备Pt/Co摩尔比不同的Pt_xCo_y/MWCNTs复合催化剂,并应用TEM、EDX、XRD、XPS和电化学测试等方法对其微观形貌、表面组分、价态等结构及其电化学性能进行表征。结果表明,碱性电解液中Pt/Co摩尔比为3∶1时,催化剂Pt_3Co/MWCNTs表现出良好的电化学催化氧化甲醇的性能,原因主要为其粒子粒径较小和PtCo合金中Pt和Co间较强的电子效应。     

Pt/CNFs-rGO催化剂的制备及催化氧化甲醇的性能研究

利用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),采用静电纺丝和热处理结合的方法得到碳纳米纤维(CNFs),并将其混合作为催化剂载体。然后,以乙二醇为还原剂,采用一步微波法还原H_2PtCl_6的同时将GO还原为还原氧化石墨烯(rGO),得到Pt/CNFs-rGO复合催化剂。酸性条件下,用循环伏安法和计时安培法研究Pt/CNFs-rGO在甲醇电化学氧化中的催化性能。结果表明,与Pt/CNFs、Pt/rGO和商用Pt/C催化剂相比,复合催化剂Pt/CNFs-rGO对甲醇氧化有较高的催化性能,且mrGO∶mCNFs=4∶3时Pt/CNFs-rGO的催化效果最佳。碳纤维的引入可以提高Pt/rGO催化氧化甲醇的性能,其原因为CNFs的引入有效改善了石墨烯片层间的堆叠,从而提高了Pt粒子的利用率。     

PtSn/MWCNTs纳米催化剂的制备及其对甲醇的电催化氧化

以乙二醇和甲酸钠为还原剂,用间歇式微波加热法快速制备了担载在多壁碳纳米管上的直接甲醇燃料电池阳极催化剂PtSn/MWCNTs.透射电镜（TEM）和X-射线衍射（XRD）测试结果表明,PtSn粒子在MWCNTs上高度分散,平均粒径约为3.2 nm.循环伏安和计时电流实验表明,PtSn/MWCNTs电催化剂较之Pt/MWCNTs有更好的对甲醇氧化催化活性和更强的抗毒化能力.     

Pd/MC催化剂的制备及其对苯甲醇氧化制备苯甲醛的催化性能

采用浸渍法在介孔碳(MC)上负载Pd制备Pd/MC催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、比表面积仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及H2程序升温脱附法(H2-TPD)对Pd/MC进行表征。考察Pd/MC水相催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的性能。结果表明:MC具有良好的介孔结构及高比表面积;Pd纳米颗粒在MC表面高度分散并稳定;Pd/MC具有较高的氧化还原性。在优化反应条件苯甲醇1 mmol、n(Pd)/n(苯甲醇)=0.001、水4 mL、反应温度80℃、反应时间12 h、常压O2下,苯甲醇转化率达到99.6%,苯甲醛选择性为100%。催化剂重复使用5次,催化剂活性基本不变。     

PtPb/HCSs催化剂制备及电催化氧化甲醇研究

以二氧化硅微球作模板,葡萄糖为碳源,通过水热法成功合成粒径均一、尺寸较小的碳空心球(HCSs),并以此为载体合成碳空心球载铂铅纳米微粒复合催化剂(PtPb/HCSs),在1 mol.L-1CH3OH+0.5mol.L-1H2SO4混合溶液中考察了PtPb/HCSs催化剂对甲醇的电催化氧化性能。样品的成份、结构和形貌分别用SEM、TEM、XRD和EDS进行表征。循环伏安(CV)及计时电流法实验表明碳空心球载铂铅催化剂对于甲醇氧化具有良好的电催化活性及稳定性。PtPb/HCSs电极优异的催化性能归因于碳空心球的高比表面积以及Pb的协同作用,是一种优良的直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极材料。     

双金属催化剂PtRh@Pt5/C的制备、表征及其在甲醇电化学氧化中的催化性能研究

以Pt5/C为基底,采用强迫沉积法得到Rh0.5@Pt5/C、Pt0.1Rh0.5@Pt5/C和Pt0.1Rh0.5Pt0.1@Pt5/C三种不同结构的沉积层,在400℃下焙烧4 h后制得了表面组成不同的PtRh@Pt5/C双金属催化剂.通过循环伏安法(CV)和X-射线衍射(XRD)对基底Pt5/C和催化剂进行了表征,并研究了他们在甲醇电化学氧化中的催化性能.结果表明,PtRh@Pt5/C双金属催化剂的催化活性和抗CO中毒能力明显优于基底Pt5/C,且表面组成对催化剂的活性影响很大,其中以"三明治"式沉积层焙烧后制得的催化剂(Pt0.1Rh0.5Pt0.1@Pt5/C)形成了微晶或非晶态的PtRh表面合金,对甲醇氧化的催化效果最好,甲醇在其表面氧化的峰电流密度提高了90%以上,氧化电势也降低了约30 mV.     

化学镀法制备Pt/Au-PAN催化电极及其催化氧化甲醇性能研究

利用静电纺丝和化学镀技术相结合的方法,制备出镀金聚丙烯腈杂化纤维膜Au-PAN,然后以此为载体,再利用化学镀法在该膜的表面镀上一层铂纳米粒子,从而构建出催化电极Pt/Au-PAN.为了比较,在相同条件下将商用Pt/C滴涂到Au-PAN基底上构建催化电极Pt/C/Au-PAN.采用SEM、TEM和XRD对催化电极结构表征,并研究其催化氧化甲醇的性能.结果表明:用化学镀法制备的Pt/Au-PAN电极对甲醇的电化学氧化活性和稳定性都明显优于商用铂碳催化剂.     

Ni-Cu/AC催化剂的制备及其催化氧化甲醇羰基化反应性能研究

以活性炭为载体,采用硝酸镍浸渍液制备负载型镍催化剂Ni/AC。讨论了硝酸镍负载的最佳条件,并引入金属铜对催化剂进行改性。通过比表面积分析仪和扫描电镜SEM分析了催化剂的表面结构,并将两种催化剂应用于甲醇直接氧化羰基化合成醋酸的实验中。结果显示:制备催化剂的最佳条件为硝酸镍浓度1.0 mol/L、浸渍时间1 h、温度70℃、硝酸铜浓度0.1 mol/L;两种催化剂均具催化活性,双金属镍铜催化剂Ni-Cu/AC活性较高,催化作用下甲醇转化率可达15.7%。     

Pt/CNTs催化剂的微波法制备及其对甲醇电氧化的催化性能

为快速制备高分散Pt催化剂,首先对氯铂酸乙二醇溶液微波加热制备了Pt颗粒,然后将Pt颗粒吸附在碳纳米管(CNTs)表面,得到了Pt/CNTs系列催化剂.用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了NaOH对催化剂颗粒大小和分散的影响,结果表明,NaOH有助于降低Pt颗粒尺寸和增加Pt颗粒分散稳定性,从而得到CNTs表面均匀分布的Pt催化剂.并对催化剂进行循环伏安扫描,结果表明,Pt/CNTs对甲醇电氧化活性较好.     

催化臭氧氧化工艺中催化剂的制备及性能研究

以粉煤灰为载体,金属氧化物(MnO2、Fe2O3、CuO、Co3O4)为催化活性组分,用等体积浸渍法制备不同单组分和双组分的催化剂,通过催化臭氧氧化处理亚甲基蓝模拟废水来评价催化剂的催化性能,确定了最佳催化剂为MnO2/粉煤灰。通过正交实验确定了制备催化剂的最佳条件:负载量为2%,浸渍时间为20 h,煅烧时间为4 h,煅烧温度为400℃。通过对单独臭氧氧化体系和臭氧/催化剂体系处理亚甲基蓝模拟废水进行比较,可知后者的处理效果有了显著提高,去除率从单独臭氧处理87.67%提高到99.47%。     

HZSM-5/堇青石整体式催化剂的制备及催化性能

以整体式堇青石蜂窝陶瓷为载体,经预处理后涂覆HZSM-5分子筛,制备出含不同HZSM-5质量分数的HZSM-5/堇青石整体式催化剂。采用XRD和BET对催化剂的结构进行了表征,在常压微型固定床反应装置上评价催化剂的甲醇制烯烃反应性能,并考察了催化剂中HZSM-5分子筛的质量分数、反应温度、气体空速等与烯烃组成分布的关系。结果表明：HZSM-5/堇青石整体式催化剂中仍保持HZSM-5分子筛的XRD特征衍射峰;催化剂的比表面积、孔体积随着HZSM-5质量分数的增加而增加;催化剂中HZSM-5分子筛质量分数为22.5%时具有最好的活性,在反应温度为380℃、气体空速为820mL/(g·h)的条件下,乙烯的选择性为35.22%,丙烯的选择性为30.95%。     

含氧复合型Pt/C催化剂的制备、表征及其对甲醇电氧化催化性能的研究

利用亚锡酸对氯铂酸的弱的多步骤还原制备新型Pt/C催化剂. 用XRD、HRTEM、EDS、DSC以及氢吸附电化学对所制备的催化剂进行了表征,并用循环伏安和恒电位极化对其进行了甲醇电氧化催化活性测定. 实验结果表明,应用亚锡酸法合成的Pt/C催化剂具有很高的甲醇电氧化催化活性,在0.5V (SCE)电位下,其质量活性约为亚硫酸路线合成的Pt/C催化剂的2倍. 亚锡酸法可在纳米尺度范围内生成金属Pt和Pt氧化物共存的复合型碳载催化剂,这种含氧复合型催化剂可以促进Pt在甲醇电氧化过程中双功能作用的有效协调.     

Mn/MgO催化剂的表征及其对苯甲醇氧化的催化性能

以硝酸锰为前躯物,采用传统浸溃法合成了一系列不同锰含量的Mn/MgO催化剂.通过X射线衍射(XRD),N2物理吸附、Raman光谱、X射线吸收光谱(XAS)及程序升温还原(H2-TPR)对负载锰氧化物的分散度、氧化态、配位环境进行了表征.结果发现,Mn负载量是控制负载锰氧化物分散度和配位环境的重要因素.当Mn负载量小于...     

Pt/GAC催化剂的制备及催化氧化冷凝废水研究

以H2PtCl6·6H2O为前驱体,颗粒活性炭为载体,采用乙二醇还原法制备Pt/GAC催化剂,并用于催化氧化冷凝废水.实验结果表明,当催化剂活性组分Pt负载量为1.5%、焙烧温度为350 ℃、NaOH与Pt的物质的量的比为6∶ 1条件下制备的催化剂具有较高的催化活性,在反应温度40 ℃和常压条件下,催化剂投加量为13.33 g/L和反应时间为2 h,冷凝废水中85%以上的乙醇被氧化,而且催化剂重复使用6次后,冷凝废水中80%以上的乙醇可被氧化,其催化活性仍然达到80%以上.该种条件下制备的催化剂粒径约为5～15 nm,活性组分Pt以Pt0的形式在载体表面均匀分布.     

Ni– Cu/AC催化剂的制备及其催化氧化甲醇羰基化反应性能研究

以活性炭为载体,采用硝酸镍浸渍液制备负载型镍催化剂Ni/AC,讨论了硝酸镍负载的最佳条件,并引入金属铜对催化剂进行改性。通过比表面积分析仪和扫描电镜SEM分析了催化剂的表面结构,并将两种催化剂应用于甲醇直接氧化羰基化合成醋酸的实验中。结果显示：制备催化剂的最佳条件为硝酸镍浓度1.0 mol/L、浸渍时间1h、温度70℃、硝酸铜浓度0.1mol/L;两种催化剂均具催化活性,双金属镍铜催化剂Ni-Cu/AC活性较高,催化作用下甲醇转化率可达15.7 %。     

TPU/MWCNTs导电薄膜的制备及性能

采用热压成型技术制备了热塑性聚氨酯(TPU)薄膜,在二甲苯溶剂中适度溶胀,并于不同浓度的多壁碳纳米管(MWCNTs)溶液中超声修饰制备TPU/MWCNTs导电薄膜.通过绝缘电阻测试仪、万能材料试验机、热失重分析仪(TG)和扫描电子显微镜(SEM)对TPU/MWCNTs薄膜的电性能、力学性能、热稳定性和形态结构进行测试.结果表明:MWCNTs不仅均匀分散于TPU膜表面,而且渗透进入膜内形成完善的导电网络结构,有利于TPU/MWCNTs薄膜导电性能的提高和逾渗值的降低;与纯TPU相比,TPU/MWCNTs薄膜的拉伸强度、杨氏模量和韧性均得到提高;与TPU膜相比,TPU/MWCNTs薄膜的热稳定性提高.     

超临界CO2/甲醇流体制备PtRu/石墨烯催化剂应用于甲醇氧化

采用一种有效、方便和环境友好的超临界方法将PtRu沉积在热解还原石墨烯上.在超临界CO2作用下,以H2PtCl6和RuCl3作为前驱体的铂钌纳米粒子均匀地分散在石墨烯表面,且平均尺寸为2.87 nm.生成的复合材料通过循环伏安法、计时电流法和CO溶出实验来进行研究.与用相同的方法制备的PtRu/炭黑（Vulcan XC-72）复合材料相比,PtRu/膨胀还原石墨烯对甲醇氧化的电催化活性和对CO电氧化活性有了很大的改善.实验结果显示,利用超临界流体可以很容易制备高活性的石墨烯负载型金属电催化剂.     

Cu/Ce-Zr-Mn-O催化剂的制备与催化性能研究

将Ce、Zr和Mn的硝酸盐溶液与双沉淀剂(NH4HCO3和NH3·H2O)并流共沉淀,制得Ce-Zr-Mn-O载体,然后用等体积浸渍法分别负载上Cu和Mn,制得Cu/Ce-Zr-Mn-O催化剂,然后考察该催化剂对CO和NO的催化转化性能,并借助X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等方法研究催化剂活性与结构的关系.结果表明:Cu0.07/Ce0.2Zr0.8Mn0.05O2具有良好的催化性能,CO和NO的起燃温度T50(转化率达到50%时的温度)都较低,分别为88℃和223℃;当温度达到350℃时,CO和NO均能完全转化.     

电沉积法制备PtRuNi、PtRuMo催化剂及甲醇电氧化性能研究

采用恒电位法在玻碳电极上沉积PtRu、PtRuN i和PtRuMo催化剂,研究了催化剂在硫酸溶液中对甲醇的电氧化性能;采用EDS-SEM观察催化剂的形态和测试催化剂的整体组成.研究结果表明,三种催化剂的组成(原子比)分别为Pt/Ru/Mo=3/1/1,Pt/Ru/N i=5/1/0.13,Pt/Ru=3/1,沉积的粒子为球形,粒径在100~600 nm.三种催化剂对甲醇的电氧化活性依次为PtRuMo>PtRuN i>PtRu.