核合成的氙同位素记录及早期太阳系

本文采用逐步加热法测定了阿伦德(C3V)碳质球粒陨石中两个硫化铁单矿物样品的氙同位素丰度,其中一个样品中利用~(130)Te(n,γ,2β~-)~(131r)Xe核反应形成了一定量的示踪氙同位素以监测样品气体的释放.硫化铁在950℃熔化时,释放出大量的地球型氙Xe-T。示踪同位素~(131r)Xe与地球型氙Xe-T同时在这一温度释放,这证实了阿伦德碳质球粒陨石形成时摄取的氙确是地球型氙。地球型氙还出现于地球与火星的大气中、太阳上以及各类陨石的硫化物相中。这些结果意味着地球型氙处于原行星星云的中心富硫铁区域,它们向太阳系形成的主流假说提出了挑战。行星系统形成于不均一的超新星碎片的模式可以解释:(1)大尺度元素和同位素不均一性及短半衰期放射性同位素的衰变子体(如~(26)Al,~(107)Pd及~(129)I);(2)陨石中另外几个元素的镜像(+和-)同位素异常;(3)目前已经证实的另一个行星系统——围绕脉冲星PSR1257+12沿轨道运行的3颗行星。     

中国东部盆地天然气中氖同位素组成及其地质意义

在自然界中,氖有3个稳定同位素:~(20)Ne,~(21)Ne和~(22)Ne.其中,由于放射性核反应,如~(18)O(n,a)~(21)Ne和~(19)F(n,a)~(22)Ne等引起相对于大气组成~(21)Ne和~(22)Ne的富集.在大洋中脊玄武岩(MORB)和洋岛玄武岩(OIB)等幔源物质中,发现的~(20)Ne过剩被认为是地幔中太阳风型氖的存在,代表着地球原始组成.由于上、下地幔脱气程度的差异,而导致其He/U和Ne/U比值的不同.然而,对于大陆地幔的稀有气体特征尚没有得到清楚的认识.近来,Dunai和Baur观测到欧洲次大陆地幔相对于海洋地幔富集放射性成因~4He,并将此归因于欧洲次大陆地幔的富集.中国东部由于中新生代拉张,沿郯庐断裂带喷发了大量新生代火山岩和幔源包体,其微量元素、稀土同位素组成的研究表明,东部地幔具有EMⅠ和EMⅡ特征.本文试图以天然气中氖同位素组成作为示踪剂对东部富集地幔作进一步探讨.1 样品及实验本文中30个天然气样品采集于东部5个沉积盆地(松辽、辽河、渤海湾、苏北和三水)气体类型包括二氧化碳、烃类和二氧化碳-甲烷-氮气混合气等.天然气藏储层为松辽盆地的白垩系,其他盆地的以第三系为主,深度从近地表到5000m深.在实验室内,利用全金属高真空系统,首先将氖与活性气体(如烃类、二氧化碳和氮气等)和其他稀有气体进行分离,然后将其导入V     

中国含油气盆地天然气中氦同位素分布

1 样品分布及实验结果近10年间,在全国16个含油气区采集了252个工业气井的天然气样,样品采集容器为1L的双阀高压钢瓶,气体中~3He/~4He的同位素用VG-5400质谱计进行分析,9d内,同一样品多次测量结果,偏差小于1.5%.~3He/~4He的分布范围0.9×10~(-8)-7.2 ×10~(-6),在地理的分布上大致是东高、西低,并可根据~3He/~4He比值将中国各油气区氦同位素的分布分为东部、中部和西部3个大区.东区还可以分     

GC/C/MS碳同位素在线分析及济阳坳陷天然气中碳同位素研究

因受分析测试方法和分析仪器灵敏度限制,前人对天然气中碳同位素研究主要为C_(1～4)气态分子,而C_(5～8)系列碳同位素研究则处于起步阶段。本项研究通过MAT-252同位素质谱计,将天然气样品经色谱分离、脉冲加热燃烧和质谱测定,获得了天然气中C_1-C_7正构烷烃系列碳同位素组成以及C_4以上部分异构体碳同位素组成,并以济阳坳陷桩西-五号桩-孤东地区天然气为例,探讨了天然气中碳同位素分馏机理。     

高浓重氮参考样品的研制

在氮同位素分离和氮-15标记物质的制备和应用中,都需要高浓氮-15参考样品或称标准物质,用来标定分析仪器。本工作通过化学分析、样品转化和质谱测定,制得一种含98.35±0.02原子％~(15)N标准样品,计有20克硫酸铵,可向国内提供,以标定质谱计或发射光谱仪,并能与含天然丰度氮-15样品配制成其它~(15)N浓度的标准样品。     

山东昌乐玄武岩内刚玉巨晶稀有气体同位素组成

玄武岩内刚玉巨晶中的稀有气体同位素组成, 国内外文献均未有报道. 对山东昌乐新生代玄武岩内刚玉巨晶研究显示, 其³He/⁴He为1.13~7.37 Ra, 介于大气比值和MORB比值之间; ²⁰Ne/²²Ne为9.67~10.75, ²¹Ne/²²Ne为0.0280~0.0372, 在²⁰Ne/²²Ne-²¹Ne/²²Ne图解中投影点沿MFL线和大气比值至MORB比值线分布; ³⁸Ar/³⁶Ar为0.177~0.194, 总体高于大气比值, ⁴⁰Ar/³⁶Ar为280.9~404.2, 近大气比值但略高; ^128~136Xe/¹³²Xe普遍高于大气比值, 其中¹²⁹Xe明显较大气过剩. 总体看, 刚玉与该区地幔包体、辉石及歪长石巨晶矿物内的稀有气体同位素组成基本一致, 与中国东部许多地区发育的幔源包体和巨晶矿物的He和Ar同位素组成也很相似. 个别刚玉较其他样品具有异常稀有气体同位素比值, 认为它曾长期暴露地表受宇宙射线作用所致. 刚玉中的稀有气体继承自其形成环境中的流体, 这种流体代表着俯冲板块脱出的流体与地幔发生混染/交代作用后的一种“地幔流体”. 刚玉中稀有气体同位素组成不具壳源比值特征, 刚玉矿物氧同位素组成也未反映出有壳源物质加入, 因此, 研究区刚玉巨晶可能是从幔源岩浆演化出的碱性熔体中直接结晶形成, 壳源物质的贡献不明显.     

中太平洋西部L2011岩芯加速器质谱计的~(14)C年代学测定及沉积环境研究

加速器质谱计~(14)C测年是近十年来国际上的最新技术,由于使用毫克量级样品并能扩大~(14)C测年量程,对于详细研究大洋沉积年代学和洋区混合作用具有重大的应用价值,这是现行衰变计数法~(14)C测年所远不及的。本文运用此种测年方法对于中太平洋西部L2011岩芯进行年代学研究.所测试样为岩芯上部80cm,是该岩芯碳氧同位素测试处理的同一份样品。     

79Se的加速器质谱方法测定研究

加速器质谱方法广泛用于测定~(10)Be,~(14)C,~(26)Al,~(36)Cl,~(41)Ca和~(129)I等长寿命同位素,应用在地学、环境科学、考古学和生物医学等领域.近年来由于~(79)Se在生物医学和环境科学中的潜在应用,利用加速器质谱方法测定~(79)Se受到关注,而首先注意到的是~(79)Se半衰期的不确定,过去文献中发表的值范围为10~3～10~6a.Se是人体中的重要微量元素之一,当含量过高被看作有毒性,而过低时,又同一些疾病,例如我国东北地区的克山病和大骨病相联系.为研究Se在生物体中的动力学过程,生物化学和硒的化合物的新陈代谢,对利用~(79)Se作为同位素示踪剂十分感兴趣.此外,~(79)Se是核废物中的裂变产物之一,它对环境的影响也正在研究.加速器质谱法被建议用于测定~(79)Se,但由于同量异位素~(79)Br的干扰,测定~(79)Se有着相当大的困难.目前加速器质谱学的同量异位素鉴别除利用一些同位素,如~(14)N,~(26)Mg,~(36)Ar,~(129)Xe负离子的不稳定或不形成的特性外,主要是依靠能量损失率法,但这种方法要求粒子的能量足够高,对于原子序数z≤20,要求能量达到1～2MeV/每核子,而对于z>30,则要求达到2 MeV/每核子以上,即要求将粒子加速到150MeV,这对现有大多数加速器质谱计是达不到的.本工作为了测定~(79)Se的半衰期,首次利用加速     

鄂尔多斯盆地天然气稀有气体同位素特征及气源示踪

分析了鄂尔多斯盆地中部气田天然气中的He,Ar,Kr和Xe稀有气体同位素组成,并探索应用重稀有气体（Kr,Xe）同位素探讨了中部气田天然气地球化学和气源对比问题,天然气中重稀有气体同位素组成,特别是Xe同位素组成也显示出中部气田天然气两源复合特征,气田的东北部与西南部的气体来源有一定差异,总体上,下古生界气源对西南部比东北部贡献大,两类气体在重稀有气体同位素组成及其与Ar同位素组成的关系中均有一定体现。因此,轻、重稀有气体同位素组成的综合研究,可以为气源对比和追壳提供更有用的信息。     

利用团簇同位素恢复沉积盆地热历史的探索

海相碳酸盐岩层系由于缺乏有效的古温标,其热历史的恢复一直是困扰地球科学界的难题.碳酸盐团簇同位素(clumped isotope)作为一种新兴的古温标,在碳酸盐岩地层热历史研究中展现出了巨大的潜力.本文选取了塔里木盆地与四川盆地多口钻井受后期成岩作用影响较弱的碳酸盐岩样品进行团簇同位素古温标(Δ47)测试与分析,探讨了不同岩性的深层自然演化碳酸盐岩样品Δ47温度的意义、方解石团簇同位素~(13)C-~(18)O键固态重排规律以及沉积盆地热历史对不同岩性的团簇同位素的影响.塔里木盆地顺托果勒-卡塔克地区碳酸盐Δ47为0.443‰～0.634‰,计算团簇同位素温度为49.9～201.7℃,川中古隆起碳酸盐Δ47为0.423‰～0.537‰,计算团簇同位素温度为105.7～233.5℃.测得的团簇同位素温度远高于可能的成岩温度,表明上述研究区自然样品的碳酸盐团簇同位素受到了后期埋藏升温作用的影响,可能发生了~(13)C-~(18)O键的固态重排.根据塔里木盆地顺托果勒-卡塔克地区团簇同位素温度与钻孔温度关系推测自然样品方解石团簇同位素~(13)C-~(18)O键固态重排的"封闭温度"不高于120℃,热力学"平衡温度"不低于160℃,与国外实验室条件下得到的结果相一致.综合分析认为一阶近似模型能够较为准确地描述盆地热历史对方解石~(13)C-~(18)O键固态重排的影响;而盆地热历史对白云石团簇同位素影响的热演化模型还需要进一步研究.     

C-12标记碳酸钡的制备和质谱分析

为着直接测定天然碳的同位素丰度,作者制备和分析了一种~(12)C标记的碳酸钡样品。用此样品和高丰度~(13)C样品经称重配样,可对质谱计进行质量歧视的校正,借迭代法可定出绝对的同位素丰度值A_(13)为0.1504(7)原子％~(13)C。     

鄂尔多斯盆地酸解烃碳同位素组成与气-源对比

在有机质热演化成烃作用的同时,其成烃产物通过岩石吸附、成岩矿物的包裹等作用被记录在沉积岩石中,酸解烃指被成岩碳酸岩、铝硅酸盐等矿物包裹的C_1—C_5,气态烃,在样品粉碎和真空条件下,游离烃已大部分被解析,兼之酸解烃较岩石吸附烃又高出3个量级.其化学组成和同位素组成的变化则应与相应层段生成的天然气地球化学特征相一致,因此可通过源岩酸解气和天然气同位素组成的对比,追索烃源岩,这种气-源对比较前人的工作更直接一些.本文通过鄂尔多斯盆地城川一井酸解烃组成的垂向变化及古生界烃源岩酸解气和天然气碳同位素对比研究,探讨了酸解烃的来源及利用烃源岩酸解气与天然气同位素组成,进行气-     

N-TIMS法测定盘石山橄榄岩包体的Os同位素组成

Re,Os是亲铁元素,在壳-幔分异过程中,由于Os是相容元素,Re为中等不相容元素,因此Re-Os同位素体系可以提供主要由亲石元素构成的Rb-Sr,Sm-Nd和U-Th-Pb同位素体系所不能给出的重要信息。1991年Volkening等首次应用负热电离质谱(N-TIMS)分析技术进行地质样品的超低含量(10~(-9)～10~(-12))Re-Os同位素测定,揭开了Re-Os同位素体系研究的新篇章,使之成为90年代国际地球化学前沿领域的研究热点,但目前国内尚未见用N-TIMS法测定地质样品中Os同位素组成的报道。本文利用负离子热电离质谱(N-TIMS)法测定了江苏省六合县盘石山尖晶石二辉橄榄岩包体的Os同位素组成,并对其地球化学意义作了初步探讨。     

中国东部裂谷系地幔脱气的氦同位素证据

大气中发现的放射性成因(~40)Ar和(~4)He被认为是地球内部放射性元素(如铀、钍等)自然衰变的产物经地球脱气进入大气圈的.稀有气体同位素组成及其相对比值是地球脱气理论和地幔地球化学演化很重要的地球化学指标,据此提出了地球脱气的连续性模式和突变性模式.地球脱气在时间上有突变性,在地理位置或大地构造位置上具不均匀性.大陆裂谷、大洋中脊、火山岛孤是地球脱气通量最大的地带.地球裂谷带不仅有大量挥发分从地球深部向外逃逸,而且有大量地球深部岩浆和热向上逸出.本文根据三十多个氦同位素数据和其他地球化学、地质学资料来讨论中国东部大陆裂谷地幔的脱气.     

南海北部HY4-901孔氧同位素与古气候研究

近20多年来,随着古海洋学研究的深入和氧同位素分馏机理方面的探讨,人们对海洋沉积岩芯中浮游有孔虫样品δ~(18)O变化的控制因素,有比较清楚的认识,其变化主要取决于当时海水的δ~(18)O和表层水温的变化.HY4-901柱状样位于南海北部陆坡18°49′N113°28′E,水深1120m..l 沉积特征该柱状剖面沉积连续,粒度均匀,颜色也较均一.以粉砂质粘土为主,少量粘土质粉砂,未见非正常沉积,富含浮游有孔虫、钙质超微化,硅藻、放射虫也较丰富,为典型的上陆坡沉积.2 分析方法及稳定同位素特征本柱状样长250cm,其中0～100cm段,按1cm连续取样;10～250cm段,按2cm取样,共取175个样品作碳、氧稳定同位素分析.样品先用0.063mm孔径的筛进行冲洗之后进行有孔虫鉴定,并挑选其中个体大小接近的袋拟抱球虫作稳定同位素测定.样品在甲醇中用超声波清洗后,放在小玻璃舟内压碎,放入350℃炉内烘烤去除有机质,在0,5Pa的真空条件下与无水磷酸反应生成二氧化碳,去水后,通入质谱进行测定.     

储层解析气研究的突破及其意义

ＧＣ－Ｃ－ＭＳ（色谱－燃烧－质谱）同位素在线分析仪的出现以及对这一仪器的开发,使１０＾－２￣１０＾－３μＬ量级的烃类气可以较好地测定其碳同位素。应用这一技术,测量了吐哈盆地艾参１井三叠系油砂层脱附气Ｃ１￣Ｃ３的碳同位素组成,其值分别为δ＾１３Ｃ１＝０５５．１‰,δ＾１３ Ｃ２＝－３８．６‰和Ｃ３＝－３５‰。根据吐哈盆地天然气和原油的地球化学特征,结合盆地的地质背景,认为该储层解吸气为该层原油受生物     

稳定碳同位素在东濮凹陷天然气源对比上的作用

东濮凹陷位于华北盆地中南部,是一个以古生界为基底、巨厚新生代沉积为主的断陷。十余年勘探证实,东濮凹陷为我国东部陆相含油气盆地中天然气丰度较高的地区之一。稳定碳同位素比值测量是进行油气源对比研究中普遍使用的有效手段之一。东濮凹陷较丰富的天然气除来自下第三系生油层之外,是否下伏深部的石炭-二迭纪煤系也是一个重要的气源层?碳同位素分析在解决这个问题上取得了较好的成果。     

低浓重氮参考样品系列的研制

低浓氮同位素~(15)N广泛应用于农业科学技术。我国为此生产的“农用氮-15标记化合物”,含有5和>10原子％~(15)N等同位素浓度。在生产过程及同位素标记技术中,都需要参考样品,或称标准物质,用来标定测试仪器。东德Berlin-Chemie公司生产三套~(15)N的参考样品,计     

泥河湾组有孔虫化石群的锶同位素研究

学术界对于我国东部不少新生代陆相盆地中存在的含有孔虫化石群层的沉积环境问题,一直存在着海相和陆相沉积之争.近年来的研究成果表明,难以用壳体形态或属种组成有效地区别现代盐湖与弱海相性(如潮上带、泻湖)有孔虫群.鉴于河、湖水和海水之间存在着较大的化学和同位素成分的差别,壳体地球化学方法则可能是解决问题的一条出路.为此,我们对赋存于泥河湾盆地小渡口剖面厚达二十余米,含Nonian shansiensis(即Evolutononionshansiensis N.Wang)单种有孔虫化石群的27层上部和28层地层进行连续取样.因分析所需有孔虫量的关系,本次工作仅选择有孔虫密度大于每公斤样300枚的样品(25cm×25cm×20cm)进行锶同位素分析工作(图1).     

碳同位素质谱分析的质量歧视效应

作者曾研制两种碳同位素的标准样品,为分别含1.095(1)和88.54(3)原子％~(13)C的碳酸钡试剂,这里括号内的数值表示末位数的准确度。今进一步研制一种~(13)C丰度更高的标准样品,为含98.11(3)原子％~(13)C的碳酸钡,并对一台质谱计在测定全量程~(13)C丰度时,观察了质量歧视效应的变化。